›

Khóa luận Xác định nguyên tử số hiệu dụng Zᴇғғ của một số chất lỏng

pdf 64 trang thiennha21 15/04/2022 3810
Download
Bạn đang xem 20 trang mẫu của tài liệu "Khóa luận Xác định nguyên tử số hiệu dụng Zᴇғғ của một số chất lỏng", để tải tài liệu gốc về máy bạn click vào nút DOWNLOAD ở trên

Tài liệu đính kèm:

  • pdfkhoa_luan_xac_dinh_nguyen_tu_so_hieu_dung_z_cua_mot_so_chat.pdf

Nội dung text: Khóa luận Xác định nguyên tử số hiệu dụng Zᴇғғ của một số chất lỏng

  1. TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM TP.HCM KHOA VẬT LÝ NGUYỄN THU HẰNG XÁC ĐỊNH NGUYÊN TỬ SỐ HIỆU DỤNG ZEFF CỦA MỘT SỐ CHẤT LỎNG Cán bộ hƣớng dẫn: TS. HOÀNG ĐỨC TÂM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH – THÁNG 7 NĂM 2020
  2. ii LỜI CẢM ƠN Đề tài “Xác định nguyên tử số hiệu dụng Z eff của một số chất lỏng” là nội dung tôi chọn để nghiên cứu và làm khóa luận tốt nghiệp sau bốn năm theo học chương trình đại học chuyên ngành Vật lý học tại Trường Đại học Sư phạm TP.HCM. Để hoàn thành quá trình nghiên cứu và hoàn thiện khóa luận này, lời đầu tiên tôi xin chân thành cảm ơn sâu sắc đến Thầy Hoàng Đức Tâm thuộc Khoa Vật lý – Trường Đại học Sư phạm TPHCM. Thầy đã trực tiếp chỉ bảo và hướng dẫn tôi trong suốt quá trình nghiên cứu cũng như trợ giúp về mặt tinh thần để tôi hoàn thiện khóa luận một cách tốt nhất. Ngoài ra tôi xin chân thành cảm ơn các Thầy/Cô trong tổ Vật lý hạt nhân đã đóng góp những ý kiến quý báu cho khóa luận. Đồng thời, tôi cũng xin cảm ơn Ban chủ nhiệm Khoa Vật lý đã tạo điều kiện và thời gian cho tôi trong suốt quá trình nghiên cứu. Cuối cùng, xin gửi lời cảm ơn chân thành đến những người thân, bạn bè và các anh chị trong nhóm nghiên cứu đã động viên tôi và hỗ trợ những yếu điểm về kiến thức để hoàn thành khóa luận. Trân trọng cảm ơn!
  3. ii MỤC LỤC Trang DANH SÁCH HÌNH ẢNH iv DANH SÁCH BẢNG v CÁC TỪ VIẾT TẮT vi MỞ ĐẦU 1 CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ GAMMA TRUYỀN QUA 6 1.1. Vài nét về bức xạ gamma 6 1.1.1. Tương tác của gamma với vật chất 6 1.1.2. Sự phụ thuộc xác suất xảy ra các hiệu ứng với nguyên tử số Z 7 1.1.3. Phổ gamma 8 1.2. Sự suy giảm cường độ gamma 9 1.2.1. Đối với chùm tia hẹp 9 1.2.2. Đối với chùm tia rộng - Hệ số tích lũy B 12 1.3. Mật độ khối của chất lỏng 14 CHƢƠNG 2. PHƢƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NGUYÊN TỬ SỐ HIỆU DỤNG 15 2.1. Phương pháp tính trực tiếp 15 2.2. Phương pháp tính Z eff theo tiết diện nguyên tử 16 2.3. Phương pháp nội suy 17 2.4. Xác định nguyên tử số hiệu dụng bằng công thức XMuDat 18 2.5. Một số công thức khác 18 CHƢƠNG 3. KHẢO SÁT NGUYÊN TỬ SỐ HIỆU DỤNG VÀ MẬT ĐỘ CỦA AXIT BẰNG MÔ PHỎNG MONTE CARLO VÀ THỰC NGHIỆM 20 3.1. Thực nghiệm 20 3.1.1. Bố trí thực nghiệm 20 3.1.2. Vật liệu 22
  4. iii 3.2. Phương pháp Monte Carlo và mô phỏng MCNP 23 3.2.1. Phương pháp Monte Carlo 23 3.2.2. Chức năng của MCNP6 25 3.2.3. Mô hình trong mô phỏng MCNP6 25 3.2.4. Vật liệu mô phỏng 27 3.3. Phương pháp xử lý phổ 30 3.3.1. Phần mềm Colegram 30 3.3.2. Phổ thực nghiệm 32 3.4. Phương pháp tính sai số thực nghiệm 34 3.4.1. Đối với các phép đo thực nghiệm 34 3.4.2. Phương pháp truyền sai số 35 CHƢƠNG 4. XÁC ĐỊNH NGUYÊN TỬ SỐ HIỆU DỤNG VÀ MẬT ĐỘ CỦA MỘT SỐ AXIT 36 4.1. Thực nghiệm 36 4.2. Mô phỏng 38 4.3. Mật độ chất lỏng 43 KẾT LUẬN 46 TÀI LIỆU THAM KHẢO 48 PHỤ LỤC 51 A. Dữ liệu đầu vào mô phỏng MCNP6 51 B. Bảng số liệu thể hiện sự trùng khớp giữa hai phương pháp tính nguyên tử số hiệu dụng bằng công thức trực tiếp và phương pháp tính toán từ tiết diện nguyên tử. 5 6
  5. iv DANH SÁCH HÌNH ẢNH Trang Hình 1.1. Phổ năng lượng của gamma 8 Hình 1.2. Gamma truyền qua với chùm tia được chuẩn trực 9 Hình 1.3. Hệ số suy giảm khối của Nhôm biểu diễn theo năng lượng photon 12 Hình 1.4. Hệ số suy giảm khối của Chì biểu diễn theo năng lượng photon 12 Hình 1.5. Gamma truyền qua với chùm tia không chuẩn trực 13 Hình 3.1. Sơ đồ bố trí thực nghiệm 20 Hình 3.2. Thông số kích thước và các loại vật liệu của detector NaI(Tl) dùng trong mô phỏng. 21 Hình 3.3. Bố trí thực nghiệm 22 Hình 3.4. Các ống chứa mẫu đo thực nghiệm 22 Hình 3.5. Nguyên tắc cơ bản của phương pháp Monte Carlo 24 Hình 3.6. Mô phỏng thí nghiệm; a) nhìn từ phía trên, b) ảnh 3D 26 Hình 3.7. Phổ thực nghiệm truyền qua của Axit Formic được khớp bằng đỉnh Gauss và nền One Step 32 Hình 3.8. Phổ thực nghiệm mở bằng phần mềm Colegram 32 Hình 3.9. Phổ thực nghiệm và phông môi trường mở bằng phần mềm Origin 33 Hình 4.1. So sánh Zeff thực nghiệm với kết quả tính trực tiếp theo NIST 37 Hình 4.2. So sánh Zeff mô phỏng với kết quả tính trực tiếp theo NIST 41 Hình 4.3. So sánh giá trị Zeff giữa mô phỏng, thực nghiệm và NIST 42 Hình 5.1. Đường chuẩn mật độ theo tỉ số RMP 44 Hình 5.2. Giá trị mật độ thực nghiệm so với lý thuyết 45
  6. v DANH SÁCH BẢNG Trang Bảng 3.1a. Thông tin của các vật liệu thực nghiệm 22 Bảng 3.1b. Thông tin của các vật liệu thực nghiệm 23 Bảng 3.2a. Thông tin của các vật liệu mô phỏng 27 Bảng 3.2b. Thông tin của các vật liệu mô phỏng 28 Bảng 3.2c. Thông tin của các vật liệu mô phỏng 29 Bảng 3.3. Kết quả đo bán kính trong của ống đo thực nghiệm 34 Bảng 4.1. Hệ số suy giảm khối lượng của các axit đo bằng thực nghiệm 36 Bảng 4.2a. Kết quả nguyên tử số hiệu dụng Zeff cho các axit thực nghiệm 36 Bảng 4.2b. Kết quả nguyên tử số hiệu dụng Zeff cho các axit thực nghiệm 37 Bảng 4.3. Hệ số suy giảm khối lượng của các nguyên tố 38 Bảng 4.4. Hệ số suy giảm khối lượng của các chất mô phỏng 39 Bảng 4.5. Kết quả nguyên tử số hiệu dụng Zeff thu được từ mô phỏng 40 Bảng 4.6a. So sánh kết quả nguyên tử số hiệu dụng giữa mô phỏng và thực nghiệm 41 Bảng 4.6b. So sánh kết quả nguyên tử số hiệu dụng giữa mô phỏng và thực nghiệm 42 Bảng 4.7a. Tỉ số R của các chất mô phỏng 42 Bảng 4.7b.Tỉ số R của các chất mô phỏng 43 Bảng 4.8a. Mật độ axit 44 Bảng 4.8b. Mật độ axit 44
  7. vi CÁC TỪ VIẾT TẮT Chữ cái viết tắt Tiếng Anh Tiếng Việt NDT Non-Destructive Testing Kiểm tra không phá hủy National Institute of Standards Viện Tiêu chuẩn và Kĩ NIST and Technology thuật quốc gia Độ rộng nửa chiều cao FWHM Full Width at Half Maximum của đỉnh MCNP Monte Carlo N-Particle Monte Carlo N-hạt Los Alamos National Phòng thí nghiệm quốc LANL Laboratory gia Los Alamos Electronic Numerical Integrator ENIAC And Computer ROI Region Of Interest Vùng quan tâm
  8. 1 MỞ ĐẦU Kĩ thuật kiểm tra không hủy mẫu (NDT) được ứng dụng phổ biến trong các ngành công nghiệp. NDT giúp kiểm tra các hệ thống máy móc, vật liệu, sản phẩm công nghiệp một cách nhanh chóng, tiện lợi với độ chính xác cao. Ưu điểm của phương pháp kiểm tra không phá hủy này so với các phương pháp khác đó là NDT không làm ảnh hưởng đến khả năng sử dụng của vật được kiểm tra sau này. Ngoài ra NDT có thể kiểm tra ngay khi mẫu nằm trên dây chuyền sản xuất mà không phải dừng dây chuyền sản xuất lại. Trong kĩ thuật NDT có nhiều phương pháp khác nhau như: kiểm tra thẩm thấu màu, kiểm tra bằng phương pháp siêu âm, kiểm tra bằng dòng điện xoáy, chụp ảnh phóng xạ, phương pháp kiểm tra hạt từ, kiểm tra bằng truyền âm, phương pháp nhận diện vật liệu thực, Trong các phương pháp NDT đã nêu trên, mỗi phương pháp đều có ưu điểm riêng và hạn chế riêng. Ứng với mỗi trường hợp cụ thể mà ta lựa chọn những phương pháp kiểm tra phù hợp. Phương pháp siêu âm dễ áp dụng và chi phí thấp. Trên cơ sở phân tích các tia phản xạ lại các chùm tia siêu âm phát vào vật liệu, phương pháp này có khuyết điểm là chỉ kiểm tra trên bề mặt vật liệu và không xuyên sâu vào bên trong vật liệu nên không xác định chính xác được các khuyết tật trong vật liệu. Phương pháp chụp ảnh phóng xạ mặc dù cho độ chính xác cao nhưng rủi ro do phóng xạ cũng cao tương đương và hình ảnh hiện trên phim không cho ta biết chiều sâu khuyết tật. Kiểm tra bằng chất lỏng thẩm thấu là phương pháp phát hiện các vết nứt trên bề mặt kim loại, mối hàn và các vật liệu không nhiễm từ như thép không rỉ. Trong phương pháp này người ta phun chất lỏng có khả năng thẩm thấu và có màu sắc dễ nhận diện lên bề mặt vật cần kiểm tra. Chất thẩm thấu sẽ ngấm vào và đọng lại ở các vết nứt trên bề mặt vật liệu. Sau khi quá trình thẩm thấu kết thúc, người ta loại bỏ sạch phần chất thẩm thấu thừa và tiếp tục lên bề mặt kiểm tra một chất gọi là “chất hiện màu” làm cho phần chất thẩm thấu nổi rõ. Hạn chế của phương pháp này là bề mặt vật kiểm tra phải rất sạch và khô vì vậy nó không thích hợp với các bề mặt bị bám bẩn và có độ nhám cao. Phương pháp gamma tán xạ mặc dù được các nhà nghiên cứu quan tâm, nhưng nó phức tạp về mặt lý thuyết và bố trí hệ đo. Ngoài các phương pháp nêu trên, phương pháp gamma truyền qua đang được sử dụng nhiều để xác định các thông số tương tác photon với vật liệu và đánh giá khả năng che chắn của vật liệu
  9. 2 đó như là nguyên tử số hiệu dụng, hệ số suy giảm, tiết diện tương tác photon, và mật độ electron, . Nguyên tử số Z là một tham số phổ biến trong vật lý hạt nhân cũng như trong ngành công nghiệp kiểm tra không phá hủy. Biết được nguyên tử số thuận tiện cho việc tính toán các tương tác của tia X đặc trưng và tia gamma [1], ví dụ, trong thiết kế che chắn bức xạ hoặc trong tính toán liều hấp thụ khi xạ trị. Đối với các loại vật liệu được cấu tạo từ đơn nguyên tử như đồng, chì, nhôm, có thể xác định nguyên tử số cho các vật liệu trên dễ dàng. Tuy nhiên trên thực tế, người ta cần phân tích các loại vật liệu hỗn hợp như các loại nhựa, dung dịch chất lỏng hay các vật rắn cấu tạo từ nhiều loại nguyên tử khác nhau. Trong nghiên cứu của Hine [2] đã nêu, một nguyên tử số đơn lẻ không thể đại diện cho nguyên tử số của một hợp chất phức tạp. Vì với mỗi quá trình di chuyển, tia X và tia gamma tương tác với vật chất bao gồm nhiều các nguyên tử cấu tạo nên vật liệu nên các số nguyên tử khác nhau trong vật liệu phải được tính toán có trọng số. Trong trường hợp đó, cần tìm nguyên tử số hiệu dụng Zeff thay thế cho nguyên tử số Z của nguyên tố đơn nguyên tử. Nguyên tử số hiệu dụng không thực sự là một hằng số đối với một loại vật liệu [2] mà là một tham số phục thuộc vào năng lượng photon trong các quá trình tương tác có liên quan (hiệu ứng quang điện, tán xạ compton, tạo cặp). Nguyên tử số hiệu dụng có thể được tính bằng các phương pháp khác nhau nhưng cụ thể chia thành hai loại là: phương pháp trực tiếp từ công thức, phương pháp nội suy. có thể được suy ra từ nhiều tham số phản ứng khác như: tiết diện phản ứng toàn phần, hệ số suy giảm khối lượng, tỉ số R/C (đối với gamma tán xạ), mật độ electron hiệu dụng Neff [3]. Khóa luận trình bày trình bày các cách tính khác nhau được tổng hợp từ các nghiên cứu trước đây nhưng tôi chỉ sử dụng phương pháp tính toán trực tiếp và tính toán dựa trên hệ số suy giảm khối lượng m / , nghĩa là các phương pháp tính phải biết trước về các nguyên tố trong vật liệu. Trong các nghiên cứu trước đây, tiết diện tổng của một vật liệu hỗn hợp được sử dụng để xác định nguyên tử số hiệu dụng bằng cách nội suy từ đồ thị biểu diễn tiết diện tổng của các nguyên tố tinh khiết như là hàm theo nguyên tử số [4]. Phương pháp này được áp dụng để xác định cho các mô sinh học, các vật liệu ứng dụng đo liều, phân biệt mô thường và mô ung thư [4]. Đối với các tính toán trong khóa luận, tôi tìm tiết diện
  10. 3 tổng của các vật liệu dựa trên công thức có đóng góp của hệ số suy giảm khối lượng m . Nhiều nghiên cứu trước đây đã thực hiện tính toán nguyên tử số hiệu dụng cho nhiều loại vật liệu khác nhau như: Polymer [5 − 6] , hỗn hợp khí [7] , hợp kim [2,8 − 10] , vật liệu xây dựng [11] , thủy tinh [12 − 13] , aminoaxit [14] , mẫu sinh học [15 − 16] Có thể nói các đề tài về Zeff có được nhiều sự quan tâm từ các nhà nghiên cứu. Tuy nhiên, có ít nghiên cứu tính toán của các dung dịch- đặc biệt là cho axit vô cơ [2], vì vậy tôi quyết định sẽ xác định nguyên tử số hiệu dụng cho một số loại axit. Sau đó, tôi sẽ đánh giá kết quả của mình bằng cách so sánh độ chênh lệch giữa các phương pháp so với giá trị chuẩn của NIST. Tương tự như nguyên tử số hiệu dụng , hệ số suy giảm khối m , mật độ ρ cũng là một tham số quan trọng của vật liệu. Có được mật độ chính xác của chất lỏng, người ta tính toán được tỉ trọng của chất lỏng so với nước. Ứng dụng của việc này trong các lĩnh vực dầu khí để phân biệt các loại dầu, hay trong công nghiệp, người ta đánh giá được hàm lượng chất hòa tan đã sử dụng [18]. Phương pháp cổ điển được sử dụng để xác định mật độ chất lỏng là đo khối lượng của chất lỏng và thể tích tương ứng của nó, kết quả mật độ là tỉ số giữa khối lượng chất lỏng và thể tích tương ứng. Phương pháp trên cho ra kết quả với độ chính xác cao. Tuy nhiên, với những chất lỏng có tính độc hại như các loại axit mạnh hay benzene, phương pháp này có thể gây nguy hiểm trực tiếp đến sức khỏe của người làm thí nghiệm do sơ suất khi tiến hành thí nghiệm hoặc do sự bay hơi của chất lỏng. Trong khóa luận này, tôi làm việc trực tiếp với các đối tượng là axit và nghiên cứu tính chất của chúng bằng phương pháp gamma truyền qua. Vì thế, tôi đề xuất một phương pháp xác định mật độ chất lỏng bằng việc sử dụng kĩ thuật gamma truyền qua. Thông qua kĩ thuật hạt nhân, có thể tiến hành đo mật độ chất lỏng trong khi ống đựng chất lỏng đó vẫn đóng kín. Cho chùm tia gamma đi qua ống đựng axit, chùm photon sau khi đi qua vật liệu mang thông tin về mật độ của chất lỏng sẽ đến được đầu dò. Phân tích phổ của gamma ghi nhận để thu được mật độ của chất lỏng chứa trong ống. Kĩ thuật này đã được nhiều nhóm nghiên cứu thực hiện trước đó [18].
  11. 4 Tôi tiến hành nghiên cứu với các mục đích: (1) tính toán các giá trị nguyên tử số hiệu dụng Zeff cho các loại axit bằng các phương pháp tính trực tiếp và nội suy, (2) So sánh và đánh giá kết quả thực nghiệm và mô phỏng Monte Carlo bằng phần mềm MCNP6, (3) Xây dựng đường chuẩn mật độ đối với axit với phương pháp chính mà tôi sử dụng là phương pháp mô phỏng và thực nghiệm. Ở các phần bên dưới tôi trình bày tóm tắt về nội dung của các chương trong khóa luận cũng là những nội dung chính của khóa luận. Chƣơng 1: Tổng quan về gamma truyền qua. Chương này trình bày lý thuyết có liên quan đến các công thức, định luật, quy luật sử dụng trong khóa luận. Chương này được chia làm hai phần. Đầu tiên, giới thiệu tổng quan về tương tác của bức xạ gamma và các hệ số cần quan tâm trong quá trình suy giảm chùm tia gamma khi đi qua vật liệu. Tiếp theo, tôi sẽ trình bày về cách xác định mật độ khối ρ. Chƣơng 2: Cách xác định nguyên tử số hiệu dụng. Trong chương này, tôi sẽ trình bày lý thuyết về bốn phương pháp đã được các nhà nghiên cứu sử dụng để tính nguyên tử số hiệu dụng bằng phương pháp gamma truyền qua. Chƣơng 3: Khảo sát nguyên tử số hiệu dụng và mật độ của axit bằng mô phỏng MCNP và thực nghiệm . Ở chương 3, hai phương pháp nghiên cứu chính của khóa luận là thực nghiệm và mô phỏng được đưa ra. Về phần mô phỏng: khóa luận mô phỏng bằng phần mềm MCNP6. Phần này trình bày các đặc điểm của chương trình MCNP và phương pháp Monte Carlo trong mô phỏng tương tác của photon với vật chất của chương trình MCNP. Đồng thời giới thiệu mô hình mô phỏng hệ đo sử dụng đầu dò nhấp nháy NaI(Tl) bằng chương trình MCNP6. Về phần thực nghiệm: nêu cách bố trí thí nghiệm, phương pháp xử lý phổ thực nghiệm và phương pháp tính sai số. Chƣơng 4: Xác định nguyên tử số hiệu dụng và mật độ của một số axit. Công việc trong chương này là trình bày kết quả tính toán hệ số suy giảm khối lượng µm , nguyên tử số hiệu dụng Zeff , xây dựng đường chuẩn mật độ cho axit ρ. Sau đó đánh giá độ sai biệt RD(%) giữa các phương pháp tính Zeff , so sánh kết quả thực nghiệm và mô phỏng.
  12. 5 Cuối cùng, tôi trình bày kết luận sau khi thực hiện khóa luận và đề xuất hướng nghiên cứu phát triển đề tài.
  13. 6 CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ GAMMA TRUYỀN QUA 1.1. Vài nét về bức xạ gamma Năm 1900, trong khi đang nghiên cứu về bức xạ phát ra từ Radium, nhà khoa học người Pháp - Paul Villard đã tìm ra bức xạ gamma. Tuy nhiên, ông không phải là người đặt tên cho tia này. Sau khi hai bài báo của Villard được xuất bản năm 1900 về việc phát hiện ra tia gamma, ông đã không nghiên cứu thêm về chúng. Vào thời của Villard, việc nghiên cứu chùm tia bức xạ có tính đâm xuyên cao như gamma không nhận được sự quan tâm của các nhà nghiên cứu [19]. Paul Villard đã thất vọng vì ông không khơi dậy được cảm hứng nghiên cứu về tia bức xạ mà ông vừa phát hiện trong cộng đồng khoa học đương đại. Do đó, trong suốt ba năm, “tia mới” do Paul Villard phát hiện đã không được đặt tên. Tên “gamma ray” tức là “tia gamma” đã được nhà khoa học Ernest Rutherford đề xuất trong nghiên cứu của ông. Trước đó, Ernest Rutherford vẫn sử dụng hình thức mô tả “tia không bị lệch hướng trong vật chất và có tính đâm xuyên cao” để nói về tia gamma trong số báo của tạp chí Philosophical Magazine, tháng Một, năm 1903. Tuy nhiên, vào tháng Hai cùng năm, ba khái niệm α,β,γ đã cùng xuất hiện, với tia gamma được ông định nghĩa như sau: “Tia gamma, không bị lệch bởi từ tường và có tính chất đâm xuyên.” [19]. Tia gamma (kí hiệu là γ) là một trong những bức xạ điện từ (chùm photon) giống như sóng vô tuyến, bức xạ hồng ngoại, bức xạ tử ngoại, tia X và vi sóng. Chúng có bước sóng nhỏ nhất và năng lượng lớn nhất của bất kỳ sóng nào trong phổ điện từ. Theo NASA, tia gamma được tạo ra bởi các vật thể nóng nhất và năng lượng lớn nhất trong vũ trụ, chẳng hạn như sao neutron và pulsar, vụ nổ siêu tân tinh và các khu vực xung quanh các lỗ đen. Trên Trái Đất, sóng gamma được tạo ra bởi các vụ nổ hạt nhân và hoạt động phân rã phóng xạ. Trong hạt nhân, bức xạ gamma được phát ra khi hạt nhân chuyển từ trạng thái kích thích về trạng thái cơ bản. 1.1.1. Tƣơng tác của gamma với vật chất Các photon đi qua vật chất sẽ truyền năng lượng, kích thích hoặc ion hóa các nguyên tử hoặc phân tử. Tương tự các hạt tích điện khác, bức xạ gamma bị hấp thụ trong vật chất do các tương tác điện từ giữa chúng và các nguyên tử trong vật chất.
  14. 7 Tuy nhiên cơ chế bị hấp thụ giữa hai loại hạt tích điện và gamma là khác nhau. Các hạt tích điện có quãng chạy hữu hạn trong môi trường vật chất, nghĩa là chúng có thể bị hấp thụ hoàn toàn trong vật chất. Trong khi đó, tia gamma chỉ bị suy giảm về cường độ khi tăng bề dày lớp vật chất mà không bị hấp thụ hoàn toàn. Do đó, lượng tử gamma không có khái niệm quãng chạy. Thông thường, gamma sẽ có ba quá trình tương tác với vật chất: hiệu ứng hấp thu quang điện, hiệu ứng tán xạ Compton và hiệu ứng tạo cặp (photon ban đầu phải có năng lượng lớn hơn 1022 keV). • Hiện tượng quang điện – Thành phần tương tác: điện tử lớp vỏ (hầu như là lớp vỏ bên trong). – Kết quả: photon để lại toàn bộ năng lượng cho electron quỹ đạo. Điện tử lớp trong thoát ra khỏi nguyên tử. Phát ra tia X đặc trưng. • Tán xạ Compton – Thành phần tương tác: điện tử lớp vỏ (hầu như là lớp vỏ bên ngoài). – Kết quả: photon để lại một phần năng lượng cho electron và chuyển thành động năng của electron trong. Photon bị lệch hướng bay. Điện tử lớp ngoài thoát ra khỏi nguyên tử. • Tạo cặp – Thành phần tương tác: hạt nhân nguyên tử. – Kết quả: năng lượng gamma chuyển hóa thành năng lượng của cặp electron - positron. Tạo cặp electron và positron, sau đó hủy cặp tạo ra hai photon có năng lượng 511 keV. Nếu một trong hai photon đó thoát ra khỏi hạt nhân sẽ tạo nên đỉnh thoát đơn trong phổ gamma. Hoặc cả hai photon đều thoát ra khỏi hạt nhân tạo nên đỉnh thoát đôi. 1.1.2. Sự phụ thuộc xác suất xảy ra các hiệu ứng với nguyên tử số Z Như đã trình bày ở phần 1.1.1, khi gamma tương tác với vật chất sẽ có ba hiệu ứng chính xảy ra là: hiệu ứng quang điện, tán xạ Compton và tạo cặp electron- positron. Tiết diện vi phân tương tác tổng cộng của các quá trình tương tác gamma với vật chất được xác định bằng: σ total = σ photo + σ Compt + σ pair , (1.1) trong đó: σ total ,σ photo ,σ Compt ,σ pair lần lượt là tiết diện tương tác tổng, tiết diện tương tác do hiệu ứng quang điện, tiết diện tương tác do tán xạ Compton và tiết diện
  15. 8 tương tác do hiệu ứng tạo cặp. Các tiết diện này đều được biểu diễn với đơn vị là barn (1barn = 10-24 cm2 ). Quá trình hấp thụ thụ quang điện [20]: Z5 σphoto ∼ (1.2) E7/2 Quá trình tán xạ Compton [20]: Z σCompton ∼ (1.3) E Quá trình tạo cặp [20]: 2 σpair ∼ Z ln(E) (1.4) Từ các phương trình (1.2), (1.3), (1.4) ta thấy rằng tùy theo năng lượng của bức xạ gamma và tính chất của môi trường mà đóng góp của các quá trình trên có sự khác nhau. Hay nói cách khác là khả năng xảy ra các loại tương tác phụ thuộc vào nguyên tử số Z của vật liệu và năng lượng của photon. Tại vùng năng lượng thấp, hiệu ứng quang điện là cơ chế chủ yếu. Trong vùng năng lượng trung bình, đóng góp của quá trình tán xạ Compton là chủ đạo và khi năng lượng lớn hơn 1022 keV thì hiệu ứng tạo cặp chiếm ưu thế. Với các môi trường vật chất khác nhau thì giới hạn cao thấp về năng lựơng của bức xạ gamma là khác nhau. 1.1.3. Phổ gamma Khi xét riêng lẻ từng hiệu ứng của tia gamma khi đi vào đầu dò tương ứng với các năng lượng để lại trong phổ và hình thành phổ. Nhưng trong thực tế cả ba hiệu ứng nêu trên xảy ra đồng thời, vì thế phổ năng lượng của gamma thu được có dạng phân bố năng lượng phức tạp như hình 1.1. 511 keV hv 1022 keV Năng lƣợng (keV) keV Hình 1.1. Phổ năng lượng của gamma
  16. 9 trong đó: • FEA: Đỉnh hấp thụ năng lượng toàn phần; • SS: Tán xạ đơn; • MS: Tán xạ nhiều lần; • BS: Tán xạ ngược; • SPE: Đỉnh thoát đơn; • DPE: Đỉnh thoát đôi. Phổ năng lượng bức xạ gamma có năng lượng hoàn toàn xác định được đặc trưng cho mỗi nguyên tố. Ví dụ, đối với nguồn 137Cs thì tại đỉnh FEA có năng lượng gần bằng 662keV. Trong thực nghiệm, đầu dò ghi nhận chùm gamma kết nối với phần mềm ADMCA. Phổ gamma ghi nhận được trên phần mềm này cho ta biết các thông tin về thời gian đo mẫu, số đếm đỉnh phổ, số kênh, độ phân giải năng lượng của đỉnh (FWHM), diện tích đỉnh và sai số, phân bố dạng Gauss của đỉnh, những thông tin đó giúp ta trong việc tính toán và xử lý số liệu cần quan tâm. Vậy khi xử lý các phổ gamma, ta quan tâm đến các đỉnh hấp thụ năng lượng toàn phần vì các thông tin cần thiêt đều được cung cấp bởi đỉnh này. 1.2. Sự suy giảm cƣờng độ gamma 1.2.1. Đối với chùm tia hẹp Khi cho một chùm tia gamma hẹp đã được chuẩn trực có cường độ I0 , đi qua lớp vật chất có bề dày x (cm), mật độ nguyên tử môi trường là ρ , chùm tia truyền qua vật chất mà không tương tác với vật chất có cường độ suy giảm theo hàm e mũ khi bề dày vật liệu tăng. Nguồn gamma Vật liệu Đầu dò Hình 1.2. Gamma truyền qua với chùm tia được chuẩn trực
  17. 10 Theo công thức Beer - Lambert, sự thay đổi cường độ khi đi qua một lớp vật liệu dx là: dI  Idx , (1.5) Từ biểu thức (1.5) ta có phương trình: dI dx , (1.6) I Lấy tích phân của phương trình (1.6) với cận trên là x, cận dưới là 0, ta được: x m x I I00 e I e , (1.7) trong đó: • x là bề dày lớp vật liệu (cm); • I0 là cường độ nguồn bức xạ gamma ban đầu; • I là cường độ nguồn bức xạ gamma sau khi đi qua lớp vật liệu có bề dày x; • µ là hệ số suy giảm tuyến tính của vật cm-1 ; 2 • µm là hệ số suy giảm khối của vật liệu cm /g . Theo công thức (1.7) tính được hệ số suy giảm tuyến tính như sau: 1I  ln . (1.8) xI 0 Hệ số suy giảm khối: µ µm , (1.9) trong đó: ρ là mật độ khối (g/cm3 .) Hệ số suy giảm khối của một hợp chất được tính bằng tổng các hệ số suy giảm khối của các thành phần cấu tạo nên hợp chất đó:    với w là hàm m i m i i i lượng % của nguyên tố thứ i  i 1 . i Phần 1.1.2 đã đề cập gamma tương tác với lớp vỏ electron của nguyên tử nên các thông số của quá trình tương tác đều có tỉ lệ với số nguyên tử Z. Đối với hệ số suy giảm khối, hệ số này tăng theo số nguyên tử Z của nguyên tố vật liệu bia. Với
  18. 11 một nguyên tố bất kì cho trước, hệ số suy giảm khối thay đổi theo bước sóng như sau [20]: 43 m K.Z .  , (1.10) • λ là bước sóng tia gamma tới (cm); • K là hệ số thay đổi theo mỗi giới hạn hấp thụ của nguyên tố bia. Từ hình 1.3 và hình 1.4 bên dưới, cho thấy sự khác biệt của m giữa hai nguyên tố có Z chênh lệch lớn. Ứng với một số nguyên tử Z cho trước, hệ số suy giảm khối m giảm nếu tăng năng lượng của photon tới. Ở cùng mức năng lượng, bức xạ gamma tương tác với mẫu có nguyên tử số Z cao hơn thì bị mẫu hấp thụ nhiều hơn. Ngoài ra, trong hình 1.3 và hình 1.4 xuất hiện các cạnh hấp thụ K, L, M. Các cạnh này thể hiện mức năng lượng cực tiểu của photon tới cần để giải phóng electron ở tầng tương ứng. Ví dụ: đối với Chì, ở tầng K có cạnh hấp thụ K tương ứng với năng lượng 100 keV thì năng lượng của photon tới để giải phóng electron tầng K phải lớn hơn 100 keV. Cùng một nguyên tố (cùng Z cho trước), năng lượng cạnh hấp thụ tuân theo quy luật (E ht ) K > (E ht ) L > (E ht ) M . Cùng với một tầng electron nhất định, nguyên tố có nguyên tử số Z càng lớn thì năng lượng cạnh hấp thụ tương ứng cạnh đó càng cao. Vậy sự liên hệ giữa các quá trình tương tác của gamma với nguyên tử số là một tiêu chí quan trọng để chọn điều kiện hoạt động phù hợp cho từng công việc khác nhau. Đối với các hợp chất, việc xác định nguyên tử số hiệu dụng Zeff là rất cần thiết.
  19. 12 ng ợ i lƣ i ố /g) 2 m kh m ả (cm suygi ố s ệ H Năng lƣợng photon (MeV) Hình 1.3. Hệ số suy giảm khối của nhôm biểu diễn theo năng lượng photon ng ợ lƣ i ố /g) 2 m kh m ả (cm suygi ố s ệ H Năng lƣợng photon (MeV) Hình 1.4. Hệ số suy giảm khối của chì biểu diễn theo năng lượng photon 1.2.2. Đối với chùm tia rộng - Hệ số tích lũy B Đối với các chùm bức xạ gamma rộng (không chuẩn trực), đầu dò ghi nhận không phân biệt những bức xạ gamma tán xạ một lần hay gamma tán xạ nhiều lần. Nghĩa là những bức xạ Compton tán xạ nhiều lần rồi quay lại chùm gamma ban đầu hoặc những bức xạ gamma tán xạ trên góc tán xạ nhỏ không ra khỏi chùm gamma ban đầu. Khi đó, công thức (1.7) cần được hiệu chỉnh với một hệ số tích lũy (Build- up factor).
  20. 13 Nguồn gamma Vật liệu Đầu dò Bức xạ từ phông môi trường Hình 1.5. Gamma truyền qua với chùm tia không chuẩn trực Cường độ của nguồn bức xạ gamma khi đi qua vật liệu có bề dày khối d lúc này được tính theo công thức:  m x I=I0B(E,Z) e , (1.11) trong đó, hệ số B(E,Z) là hệ số tích lũy phụ thuộc vào loại vật liệu, độ dày của vật liệu, năng lượng tia γ và dạng hình học giữa nguồn γ và detector. Hệ số tích lũy B được định nghĩa như sau: B = (Tia gamma sơ cấp + Tia gamma tán xạ) / (Tia gamma sơ cấp), (1.12) và B >1. Hệ số này giúp đánh giá được sự đóng góp của bức xạ gamma tán xạ nhiều lần vào chùm gamma ban đầu muốn ghi nhận. Như đã nêu trên, hệ số tích lũy phụ thuộc vào loại vật liệu hay nguyên tử số Z và bề dày của lớp vật liệu. Khi nguyên tử số của vật liệu càng và bề dày vật liệu càng lớn thì xác suất gây nên tán xạ nhiều lần tăng dẫn đến hệ số B tăng. Có năm thành phần sinh ra các tia tán xạ nhiều lần : • Tán xạ qua vật liệu mẫu • Tán xạ qua vật liệu che chắn nguồn, vỏ nguồn. • Tán xạ qua vật liệu chế tạo đầu dò • Tán xạ với các phân tử không khí trong môi trường. Ta thấy việc tính toán hệ số tích lũy này rất phức tạp nên thông thường trong các phép đo thực nghiệm ưu tiên sử dụng chùm tia hẹp và song song. Để tạo ra được chùm tia hẹp và song song như mong muốn thì ống chuẩn trực bằng chì phải có bề dày đủ lớn và đường kính trong của ống chuẩn trực nhỏ. Hơn nữa, để hạn chế
  21. 14 tối đa các bức xạ tán xạ nhiều lần đi vào detector, ống chuẩn trực thường được đặt trước detector. Dù vậy, trong thực tế không thể tạo ra chuẩn trực lý tưởng cho việc ghi nhận từng tia bức xạ nên khi đó hệ số B trong công thức (1.11) có thể xem như bằng 1. Xét mô hình thực nghiệm trong bài viết này, tôi sử dụng hai khối chuẩn trực đầu dò (đường kính 0,50 0,01 cm) và chuẩn trực nguồn (đường kính 1,00 0,02 cm), từ đó xem như các tia tán xạ nhiều lần đi vào đầu dò ít. Do đóng góp của các thành phần thứ cấp nhỏ hơn rất nhiều so với lúc không chuẩn trực nên trong bài này, xem hệ số tích lũy B bằng 1. 1.3. Mật độ khối của chất lỏng Để xác định được mật độ chất lỏng bằng phương pháp gamma truyền qua, ta dựa vào sự suy giảm của cường độ chùm tia khi truyền qua chất lỏng theo định luật Beer–Lambert, phương trình (1.7) trở thành:  m x I=I0 e , (1.13) với ρ là mật độ chất lỏng sử dụng làm bia ( g/cm 3 ); x là đường kính trong của ống chất lỏng (cm). Lấy logarit cơ số e của hai vế phương trình (1.13) ta có biểu thức sau: ln I ln I  x. (1.14) 0m Y ln I b ln I Đặt 0 , phương trình (1.14) được viết lại dưới dạng rút gọn: ax m X Y = a + bX. (1.15) Từ phương trình (1.15) ta thấy được mối quan hệ tuyến tính giữa cường độ chùm tia gamma và mật độ chất lỏng, được biểu diễn thông qua các tham số a, b. Để tính mật độ chất lỏng trong nghiên cứu này, tôi sử dụng phương pháp bán thực nghiệm để nội suy giá trị ρ qua phương trình biểu diễn cường độ I như là hàm của mật độ ρ. Trong đó, đường chuẩn mật độ của các axit được xây dựng từ các giá trị mô phỏng MCNP. Sau đó tôi sẽ đánh giá độ chênh lệch giữa giá trị mật độ vừa tìm được từ phương pháp nội suy và giá trị mật độ lý thuyết.
  22. 15 CHƢƠNG 2. PHƢƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NGUYÊN TỬ SỐ HIỆU DỤNG Có nhiều phương pháp tính toán khác nhau để xác định nguyên tử số hiệu dụng cho một hợp chất. Tuy nhiên có thể tổng hợp và phân thành hai phương pháp. Phương pháp đầu tiên dựa trên các phép tính toán liên quan đến nguyên tử số Zi của nguyên tử thứ i cấu thành hợp chất. Phương pháp thứ hai là tập hợp các phương pháp dựa trên các hệ số suy giảm khối lượng ở mức năng lượng gamma phát từ nguồn. Trong chương này trình bày các phương pháp đã được các nhà nghiên cứu sử dụng để khảo sát Zeff dựa trên cơ sở của hai phương pháp chính đã nêu trên. 2.1.Phƣơng pháp tính trực tiếp Nguyên tử số hiệu dụng của hợp chất phụ thuộc vào hàm lượng các nguyên tố cấu thành hợp chất và được tính trực tiếp bằng công thức [3]:  fAii i Z i , (2.1) eff ,I A  f j  j Z j j j với: • f i là thành phần phần trăm của nguyên tố thứ i; • A i là khối lượng nguyên tử của nguyên tố thứ i (IUPAC-2008)[21]; • Z j là nguyên tử số của đơn nguyên tử;  • là hệ số suy giảm khối lượng. Trong phương pháp này, các số liệu thu trực tiếp từ mối quan hệ giữa các thành phần cấu tạo nên hợp chất mà không sử dụng bất kì phép nội suy hay khớp hàm. Giá trị Z eff thu được phụ thuộc vào bản chất của vật liệu, không bao gồm các yếu tố môi trường. Phương pháp sử dụng công thức dựa trên cấu tạo của chất và các thành phần tính toán được lấy chuẩn từ NIST, vì thế xem kết quả nguyên tử số hiệu dụng Zeff của phương pháp này làm chuẩn để so sánh độ lệch giữa các phương pháp.
  23. 16 2.2. Phƣơng pháp tính Z eff theo tiết diện nguyên tử Quy tắc Mixture - Rule: Trong khoa học vật liệu, để dự đoán các tính chất khác nhau của vật liệu tổng hợp được tạo thành từ các đơn nguyên tử khác nhau, người ta sử dụng giá trị trung bình. Quy tắc này cho biết giới hạn trên và dưới lý thuyết của các tính chất như mô đun đàn hồi, mật độ khối lượng, độ bền kéo cuối cùng, độ dẫn nhiệt và độ dẫn điện của vật liệu. Dựa trên quy tắc này, hệ số suy giảm khối lượng theo lý thuyết dành cho các vật liệu hỗn hợp được tính như sau [4]: theo   với n A / n A . (2.2) m i m i i i i i i i i với • ni là chỉ số nguyên tử thứ i trong hợp chất; • i là phần trăm khối lượng nguyên tố i. Phương pháp này được sử dụng rộng rãi trong các nghiên cứu để tính toán các hệ số suy giảm cho các vật liệu khác nhau. Với cách tính toán này, NIST đã cho ra kết quả hệ số suy giảm khối lượng của các hợp chất mà trong bài viết này tôi sẽ lấy các giá trị đó làm chuẩn. Đồng thời, tôi chọn các giá trị Zeff được tính từ hệ số suy giảm khối lượng µ m do NIST cung cấp để làm tiêu chuẩn cho công việc so sánh, đánh giá các phương pháp. Các giá trị tiết diện phân tử σ m , tiết diện electron hiệu dụng σ e , tiết diện tổng hiệu dụng σ a , được sử dụng để xác định nguyên tử số hiệu dụng Z eff . Tiết diện phân tử được tính bởi công thức: nAii i σ m = m. (2.3) NA Tiết diện tổng của nguyên tử được xác định bằng cách chia hệ số suy giảm khối lượng của hợp chất cho tổng số lượng nguyên tử có trong một gam của hợp chất đó:  / Compound m σa= = . (2.4) N/AA i i ni i i
  24. 17 Tiết diện electron hiệu dụng thu được từ công thức: fA  1 i i m i m e  . (2.5) NZZAi i eff Cuối cùng ta được công thức tính nguyên tử số hiệu dụng như sau: a Z.eff ,II (2.6) e Về bản chất, phương pháp tính toán này so với cách tính trực tiếp nêu ở phần 2.1 không có khác biệt lớn (bảng số liệu so sánh ở phần phụ lục). Đối với mô phỏng và thực nghiệm, kết quả thu được hệ số suy giảm khối lượng dựa trên phương trình (1.7) vì thế tôi sẽ tính toán giá trị Zeff của mô phỏng và thực nghiệm bằng phương pháp này để có sự so sánh với cách tính toán của NIST. 2.3. Phƣơng pháp nội suy Hệ số suy giảm tuyến tính thu được qua phương trình Beer - Lambert có dạng như sau: 1I  ln , (2.7) xI 0 với I và I 0 là cường độ chùm tia ban đầu và cường độ chùm tia sau khi đi qua mẫu. Thông thường người ta dùng khái niệm hệ số suy giảm khối µ m - chỉ sự suy giảm cường độ trên đơn vị khối lượng trên đơn vị diện tích. Hệ số suy giảm khối µ m được xác định bằng cách chia hệ số µ cho mật độ khối tương ứng của hợp chất đó ρ.  µ m = . (2.8) Để kiểm chứng độ phù hợp của các số liệu, giá trị hệ số suy giảm µ m sẽ được so sánh với tính toán lý thuyết đã được công nhận của NIST ở cùng mức năng lượng là 662 keV. Sau đó, giá trị µ m được biểu diễn trên đồ thị dưới dạng hàm của 4 số nguyên tử Z. Ở phương trình (1.10) đã nêu rõ µ m ∼ Z , vì thế các nghiên cứu trước [4] đã khớp hàm dưới dạng đa thức thu được đường chuẩn. Từ hàm vừa khớp được, tìm giá trị nguyên tử số hiệu dụng Z eff bằng phương pháp nội suy.
  25. 18 2.4. Xác định nguyên tử số hiệu dụng bằng công thức XMuDat XMuDat là chương trình máy tính có khả năng tính toán từng giá trị nguyên tử số hiệu dụng cho các hợp chất. Chương trình XMuDat sử dụng công thức: 1/(m 1) m1 ZZ.eff ,IV  i i (2.9) i trong đó: α i tỉ số số electron của nguyên tố thứ i, m nằm trong khoảng3 m 5 . Theo D. F. Jackson và các cộng sự [22] giá trị m được mặc định là 3,6 cho những vật liệu có Z eff 6 . Để tính toán lại giá trị m phù hợp với các đối tượng khác nhau, biến đổi phương trình (1.24) bằng cách lấy logarit hai vế của phương trình, ta có: log Z m 1 log Z m 1 logZ 0. (2.10)  i i eff Giải phương trình (2.10) sẽ thu được giá trị m phù hợp đối với các hợp chất có Z eff nằm trong giới hạn của các chất quan tâm. Tuy nhiên, trong bài này tôi không tính toán lại m mà sẽ lấy giá trị m của các nghiên cứu đi trước và so sánh kết quả giữa các giá trị nguyên tử số hiệu dụng được tính với m tương đương. Năm 1946, Spiers [23] nghiên cứu về các mẫu sinh học như là bộ phận cơ thể, ông sử dụng công thức XMuDat với m là 3,94. 1/2,94 2,94 ZZ.eff ,V  i i (2.11) i Tsai và Cho [23] dựa vào phương trình của Spiers và đánh giá lại hệ số m. Cuối cùng, đưa ra biểu thức xác định nguyên tử số hiệu dụng Zeff: 1/3,4 3,4 ZZ.eff ,VI  i i (2.12) i 2.5. Một số công thức khác Sau Spiers và Tsai, Manninen và Koikkalainen [23] đề xuất một công thức at mới dựa theo thành phần Zi và i : 1/2 at 3  iiZ Z i , (2.13) eff ,VIII at  iiZ i
  26. 19 at ni với i . ni i Một năm sau nghiên cứu của Spiers, Glasser nghiên cứu lĩnh vực X quang [23] đã thiết lập biểu thức tính Zeff dựa trên tỷ lệ phần trăm khối lượng: 1/3 4 iiZ Z i , (2.14) eff ,IX  Z  ii i trong đó, Ai là khối lượng nguyên tử, i là phần trăm khối lượng của mỗi nguyên tố trong hợp chất. Như đã đề cập ở phần trên, trong khóa luận này tôi chỉ thực hiện tính toán và so sánh giữa hai phương pháp tính trực tiếp ở phần 2.1 và phương pháp tính Z eff theo tiết diện nguyên tử ở phần 2.2.
  27. 20 CHƢƠNG 3. KHẢO SÁT NGUYÊN TỬ SỐ HIỆU DỤNG VÀ MẬT ĐỘ CỦA AXIT BẰNG MÔ PHỎNG MONTE CARLO VÀ THỰC NGHIỆM 3.1. Thực nghiệm 3.1.1. Bố trí thực nghiệm Để khảo sát nguyên tử số hiệu dụng của các axit bằng phương pháp gamma truyền qua, tôi bố trí thí nghiệm sao cho nguồn, ống đo chứa chất lỏng và đầu dò đồng trục. Thí nghiệm được bố trí như hình 3.1 Hình 3.1. Sơ đồ bố trí thực nghiệm • Nguồn được đặt trong khối chì có chiều dài 24 cm, chiều rộng 22 cm và bề dày 5cm. Nguồn và đầu dò được đặt thẳng góc và nằm trên cùng một trục thẳng ở hai phía của vật liệu. • Nguồn và mặt phẳng của đầu dò cách tâm của ống vật liệu 12,4 cm. Nguồn sử dụng trong thực nghiệm là 137Cs phát ra gamma có năng lượng là 661,7 keV với xác suất phát 84,99%. Hoạt độ của nhà sản xuất cung cấp là (1,00 0,03) µCi . Ở thời điểm thực hiện thí nghiệm, hoạt độ của nguồn được tính toán lại là (0,76 0,03) µCi. Bán kính của chuẩn trực nguồn là 0,251 cm.
  28. 21 • Đầu dò NaI(Tl) có kích thước 76,2 mm x 76,2 mm, cung cấp bởi Amptek. Bên ngoài được bao bọc bởi lớp không khí, cửa sổ thủy tinh SiO2 , lớp phản xạ Al2O3, Silicon (Si), nhôm (Al). Hình 3.2. Thông số kích thước và các loại vật liệu của đầu dò NaI(Tl) dùng trong mô phỏng. • Đầu dò kết nối với bộ phân tích đa kênh MCA được cài đặt ở chế độ 8192 kênh. Phổ gamma ghi nhận bởi phần mềm ADMCA. • Bán kính của chuẩn trực đầu dò là 0,5 cm. • Ống chứa axit là ống đong thủy tinh 100ml xuất xứ Trung Quốc. Ống có đường kính trong là r 1340,00 8,98 10 3 cm, đường kính ngoài là d 1520,00 8,16 10 3 cm. • Thời gian mỗi phép đo là 28800 giây. Trong suốt thời gian đo, nhiệt độ được duy trì ở 240C. Để đảm bảo chùm tia được chuẩn trực phát ra từ nguồn đi qua tâm của vật liệu và đi vào đầu dò mà không bị chuẩn trực đầu dò cản lại, cần đặt chính xác nguồn, vật liệu và đầu dò trên cùng một trục (trục này là trục đường kính của ống theo phương ngang). Để đảm bảo nguồn, ống đo và đầu dò đồng trục, tôi canh chỉnh bằng tia laser. Bước sóng tia laser đỏ nằm trong vùng ánh sáng khả kiến nên có thể nhìn thấy được liệu các photon có đến được đầu dò hay không.
  29. 22 Hình 3.3. Bố trí thực nghiệm 3.1.2. Vật liệu Trong thực nghiệm, 6 loại axit: acetic, formic, lactic, nitric, phosphoric, sulfuric và nước cất được sử dụng để khảo sát Z eff ,ρ. Thông tin về các vật liệu đã đo được trình bày ở bảng 3.1 bên dưới. Hình 3.4. Các ống chứa mẫu đo thực nghiệm Bảng 3.1a. Thông tin của các vật liệu thực nghiệm Mật độ STT Loại axit CTHH Thành phần Nhà cung cấp (g.cm-3) Z=1 : 0,067137 Xilong, 1 Acetic C2H4O2 1,045 Z=6 : 0,400016 Trung Quốc Z=8 : 0,532847 Z=1 : 0,043799 Xilong, 2 Formic CH2O2 1,220 Z=6 : 0,260963 Trung Quốc Z=8 : 0,695238
  30. 23 Bảng 3.1b. Thông tin của các vật liệu thực nghiệm Mật độ Nhà cung STT Loại axit CTHH Thành phần (g cm-3) cấp Z=1 : 0,067137 Xilong, 3 Lactic C3H6O3 1,206 Z=6 : 0,400016 Trung Quốc Z=8 : 0,532847 Z=1 : 0,015996 Merck, 4 Nitric HNO3 1,513 Z=7: 0,222284 Đức Z=8: 0,761720 Z=1 : 0,030857 VWR 5 Phosphoric H3PO4 1,390 Z=8 : 0,653069 Chemicals Z=15: 0,316074 BDH, Pháp Z=1 : 0,020554 6 Sulfuric H2SO4 1,839 Z=8 : 0,652508 Merck, Đức Z=16: 0,326939 Z=1 : 0,111898 7 Nước cất H2O 1,000 Merck, Đức Z=8 : 0,888102 3.2. Phƣơng pháp Monte Carlo và mô phỏng MCNP 3.2.1. Phƣơng pháp Monte Carlo Tên phương pháp này được đặt theo một thành phố ở Monaco, nơi nổi tiếng với các sòng bạc, do phương pháp này dựa vào việc gieo các số ngẫu nhiên. Phương pháp Monte Carlo có lịch sử lâu dài tại Phòng thí nghiệm quốc gia Los Alamos (LANL) từ những năm 1940. Những người sáng tạo phương pháp này bao gồm Stanislaw Ulam, John von Neumann, Robert Richtmyer, Nicholas Metropolis và các cộng sự đã nghiên cứu về các vấn đề vận chuyển neutron trên thế hệ máy tính đầu tiên.
  31. 24 Năm 1947, John von Neumann đã đề xuất sử dụng phương pháp thống kê để giải quyết các vấn đề khuếch tán và nhân neutron trong các vật liệu phân hạch. Vào năm 1947, khi còn ở Los Alamos, Fermi đã phát minh ra một thiết bị cơ học có tên FERMIAC11 để theo dõi các chuyển động neutron thông qua các vật liệu phân hạch bằng Phương pháp Monte Carlo. Phương pháp Monte Carlo được cho rằng đã được sử dụng như công cụ nghiên cứu bom nguyên tử được trong suốt thời kì chiến tranh thế giới lần thứ hai. Công việc này đòi hỏi phải có sự mô phỏng lại các vấn đề mang tính xác suất liên quan đến sự khuếch tán neutron trong vật liệu phân hạch. Do tính chất bí mật của công việc, dự án này đã được đặt mật danh “Monte Carlo” và đây cũng chính là tên gọi của phương pháp này về sau. Các tính toán Monte Carlo được viết bởi John Neumann và chạy trên máy tính điện tử đầu tiên trên thế giới ENIAC. Ngày nay, cùng với sự phát triển của máy tính điện tử, các phương pháp Monte Carlo ngày càng được áp dụng rộng rãi trong các nghiên cứu khoa học và công nghệ, đặc biệt là công nghệ hạt nhân. Phương pháp Monte Carlo được xây dựng dựa trên các nền tảng sau: • Các số ngẫu nhiên: là thành phần quan trọng nhất của phương pháp. • Luật số lớn: đảm bảo kích thước mẫu đủ lớn. • Định lý giới hạn trung tâm. Các thành phần chính của phương pháp mô phỏng Monte Carlo: hàm mật độ xác suất, nguồn phát số ngẫu nhiên, quy luật lấy mẫu, Tally ghi nhận và lưu trữ, ước lượng sai số, kĩ thuật giảm phương sai, song song hóa và vector hóa, với nguyên tắc hoạt động như hình 3.5. Hình 3.5. Nguyên tắc cơ bản của phương pháp Monte Carlo
  32. 25 3.2.2. Chức năng của MCNP6 MCNP là một chương trình mô phỏng vận chuyển hạt bằng phương pháp Monte Carlo. Khi làm việc với chương trình MCNP có hai công việc chính. Đầu tiên, cung cấp dữ liệu đầu vào bao gồm những thông tin quan trọng cần cung cấp đó chính là cách thức lấy mẫu phân bố (phân bố vị trí dụng cụ, phân bố năng lượng, phân bố xác suất phát, ). Sau khi thu được dữ liệu đầu ra và đem đi phân tích bằng các phần mềm khác sẽ có được thông tin về đối tượng quan tâm. Trong những năm 1950 - 1960, một số mã Monte Carlo lần lượt ra đời tại LANL, bao gồm MCS, MCN, MCP và MCG. Năm 1973, chương trình mô phỏng neutron ba chiều MCN (1972), được kết hợp chương trình mô phỏng vận chuyển gamma MCG (1973) đã cho ra đời MCNG. Năm 1977 MCNG đã được hợp nhất với MCP, mô phỏng Monte Carlo photon năng lượng thấp đến 1 keV, để mô phỏng chính xác hơn các tương tác photon - neutron, cuối cùng được viết tắt là MCNP (Monte Carlo neutron-photon). Đến năm 1990, quá trình vận chuyển electron được thêm vào chương trình thì MCNP mới mang ý nghĩa Monte Carlo N-Particle như chúng ta biết ngày nay. Các phiên bản MCNP3, MCNP4, MCNP5, MCNPX lần lượt ra đời. MCNP5 được viết lại hoàn toàn bằng Fortran 90 và công bố vào năm 2003 cùng với việc cập nhật các quá trình tương tác mới chẳng hạn như các hiện tượng va chạm quang hạt nhân hay giãn nở Doppler. MCNPX là một phiên bản mở rộng của MCNP được phát triển từ LANL với khả năng mô phỏng được nhiều loại hạt hơn. Chương trình MCNPX có thể mô phỏng được vận chuyển của 34 loại hạt: neutron, proton, electron, photon, 5 loại hạt lepton, 11 loại hạt baryon, 11 loại hạt meson và bốn loại hạt ion nhẹ (deuteron, triton, helium-3 và alpha) liên tục về năng lượng và hướng. Năm 2005 xuất hiện nỗ lực hợp nhất hai chương trình MCNP và MCNPX. Kết quả là phiên bản MCNP6 1.0 đã ra đời vào năm 2013. Hiện nay MCNP6 có tất cả 37 loại hạt, được chia thành các nhóm: các hạt cơ bản, các hạt tổng hợp hay hadrons và các hạt nhân. Các chức năng mới của MCNP6 được trình bày trong nghiên cứu của T. Goorley và cộng sự [24]. 3.2.3. Mô hình trong mô phỏng MCNP6 Muốn mô phỏng chính xác hệ đo nhấp nháy NaI(Tl) bằng chương trình MCNP6, ta phải cấp cho đầu vào đầy đủ và chi tiết thông tin về cấu hình của hệ đo, loại chất lỏng cần đo, các thông số về mật độ, thành phần hóa học, hàm lượng các
  33. 26 nguyên tố tham gia cấu thành chất lỏng tương ứng, các đặc trưng của nguồn phóng xạ, quá trình tương tác của nguồn phóng xạ với vật liệu truyền qua, . Tất cả những yếu tố trên nhằm giúp cho người dùng tạo được một tệp đầu vào của chương trình MCNP6 chính xác hơn và cho ra kết quả đáng tin cậy. Trong khóa luận này, để mô phỏng hệ đo giống với thực nghiệm, các độ rộng kênh năng lượng được chia tương ứng với 8192 kênh. Để đảm bảo được phổ phân bố độ cao xung PHS (Pulse Height Spectrum) có sai số nhỏ về mặt thống kê, tôi thực hiện mô phỏng với tổng số hạt là 6×109 hạt. Tệp đầu vào sẽ được trình bày trong phần phụ lục. Bên dưới là hình chụp sự bố trí các dụng cụ thực nghiệm trong mô phỏng MCNP6. Nguồn 137Cs Đầu dò NaI(Tl) axit Đầ u dò NaI(Tl) Ống đo chứa axit 137 Nguồn Cs Ống đo chứa axit axit a) b) Hình 3.6. Mô phỏng thí nghiệm; a) nhìn từ phía trên, b) ảnh 3D Để đảm bảo được sự phân bố độ cao xung về mặt thống kê, tôi đã tiến hành mô phỏng với số lịch sử hạt là 6 1012. Hàm bề rộng một nửa theo năng lượng (FWHM) được dùng trong mô phỏng có dạng: FWHM(MeV) a b c cE2 (3.1) trong đó, các hệ số a, b, c thu được bằng cách khớp hàm FWHM với các số liệu thực nghiệm. Các giá trị mà tôi tìm được là: a = -0,00526 MeV, b = 0,06096 MeV1/2 và c = 0,01401MeV 1. Trong dữ liệu đầu vào, các thông số của nguồn, detector, vật liệu bia, khoảng cách, được khai báo đầy đủ và giống như đã nêu ở phần bố trí thực nghiệm. Sự khác biệt lớn nhất giữa mô phỏng MCNP6 và thực nghiệm là phổ thu được của mô phỏng không chịu ảnh hưởng bởi các yếu tố môi trường.
  34. 27 3.2.4. Vật liệu mô phỏng Trước tiên, tôi mô phỏng lại 6 loại axit đã dùng trong thực nghiệm và nước cất. Ngoài ra, để tạo nên một một cơ sở dữ liệu có số lượng mẫu đủ lớn để giải quyết các bài toán trong khóa luận, tôi chọn thêm 17 loại axit gồm axit vô cơ và axit hữu cơ để mô phỏng. Các axit này có mật độ trong khoảng 0,7g cm-3 đến 1,6 g cm-3 .Thông tin về các loại axit sử dụng trong mô phỏng được trình bày ở bảng 3.2 phía dưới. Bảng 3.2a. Thông tin của các vật liệu mô phỏng Mật độ Hàm lƣợng STT Loại axit CTHH (g cm-3) các nguyên tố Z=1 : 0,067137 1 Acetic C2H4O2 1,045 Z=6 : 0,400016 Z=8 : 0,532847 Z=1 : 0,055947 2 Acrylic C3H4O2 1,051 Z=6 : 0,500017 Z=8 : 0,444036 Z=1 : 0,068969 3 Adipic C6H10O4 1,360 Z=6 : 0,493120 Z=8 : 0,437911 Z=1 : 0,087969 Z=6 : 0,465899 4 Aminobutanoic C4H9NO2 1,230 Z=7 : 0,135828 Z=8 : 0,310303 Z=1 : 0,129001 5 Arachidic C20H40O2 0,824 Z=6 : 0,768614 Z=8 : 0,102384 Z=1 : 0,130213 6 Behenic C20H40O2 0,822 Z=6 : 0,775836 Z=8 : 0,093951
  35. 28 Bảng 3.2b. Thông tin của các vật liệu mô phỏng Mật độ Hàm lƣợng STT Loại axit CTHH (g cm-3) các nguyên tố Z=1 : 0,132123 7 Creotic C26H52O2 0,820 Z=6 : 0,787214 Z=8 : 0,080663 Z=1 : 0,043799 8 Formic CH2O2 1,220 Z=6 : 0,260963 Z=8 : 0,695238 Z=1 : 0,058467 Z=6 : 0,464473 9 Histine C6H9O2N3 0,430 Z=7 : 0,270825 Z=8 : 0,206236 Z=1 : 0,067137 10 Lactic C12H24O2 1,206 Z=6 : 0,400016 Z=8 : 0,532847 Z=1 : 0,120759 11 Lauric C12H24O4 1,007 Z=6 : 0,719504 Z=8 : 0,159737 Z=1 : 0,099891 Z=6 : 0,549389 12 Leucine C6H13NO2 1,170 Z=7 : 0,106779 Z=8 : 0,243940 Z=1 : 0,131241 13 Lignoceric C24H48O2 0,821 Z=6 : 0,781958 Z=8 : 0,086801 Z=1 : 0,074305 Z=6 : 0,402476 14 Methionine C5H11O2NS 1,340 Z=7 : 0,093870 Z=8 : 0,214449 Z=16 : 0,214900
  36. 29 Bảng 3.2c. Thông tin của các vật liệu mô phỏng Mật độ Hàm lƣợng STT Loại axit CTHH (g cm-3) các nguyên tố Z=1: 0,1328890 15 Montanic C28H56O2 0,891 Z=6 : 0,791776 Z=8 : 0,075335 Z=1 : 0,123579 16 Myristic C14H28O2 0,990 Z=6 : 0,736306 Z=8 : 0,140115 Z=1 : 0,015996 17 Nitric HNO3 1,513 Z=7 : 0,222284 Z=8 : 0,761720 Z=1 : 0,121324 18 Oleic C18H34O2 0,781 Z=6 : 0,765393 Z=8 : 0,113283 Z=1 : 0,125782 19 Palmitic C16H32O2 0,852 Z=6 : 0,749432 Z=8 : 0,124786 Z=1 : 0,118855 20 Palmitoleic C16H30O2 0,894 Z=6 : 0,755370 Z=8 : 0,125775 Z=1 : 0,010033 21 Perchloric HClO4 1,770 Z=8 : 0,637057 Z=17 : 0,352910 Z=1 : 0,030857 22 Phosphoric H3PO4 1,685 Z=8 : 0,653069 Z=15 : 0,316074 Z=1 : 0,127550 23 Stearic C18H36O2 0,941 Z=6 : 0,759969 Z=8 : 0,112481 Z=1 : 0,111898 Nước cất H2O 1,000 24 Z=8 : 0,888102
  37. 30 3.3. Phƣơng pháp xử lý phổ 3.3.1. Phần mềm Colegram Colegram là phần mềm ban đầu được thiết kế để sử dụng trong quang phổ tia gamma và tia X. Phiên bản hiện tại của Colegram hoạt động trên Window. Colegram được viết bằng Microsoft Visual C ++. Mục đích của Colegram là xử lý chính xác các phổ thực nghiệm để tách các thành phần chồng chập trong phổ và chia nhỏ chúng để phân tích, cuối cùng là lấy được diện tích đỉnh quan tâm (đặc biệt là trong vùng năng lượng photon 100 keV bao gồm cả các đỉnh tia X và tia gamma). Sau đó, Colegram đã được nâng cấp và hiện nay có thể giải quyết các loại phổ khác nhau: gamma, tia X, beta, alpha. Điều này đạt được nhờ vào khớp các hàm toán học với các tập dữ liệu thử nghiệm. Một số các hàm làm khớp được sử dụng tùy thuộc vào loại phổ. Ngoài ra còn có chức năng chọn hàm cho phông nền, chẳng hạn như hàm mũ hoặc hàm đa thức. Colegram sử dụng phương pháp làm khớp “Bình phương tối thiểu” kết hợp với thuật toán Marquardt Levenberg và dựa trên sự quan sát phổ cách trực quan của người dùng. Cách tiếp cận này làm cho mã chạy nhanh và tạo ra một giao diện trực quan dễ dàng, bất cứ lúc nào cũng có thể sửa đổi vùng phổ đang nghiên cứu như: kiểm tra quy trình khớp, thêm hoặc xóa đỉnh bất kỳ, để thay đổi hình dạng của phổ, . Nguyên lý của phương pháp khớp hàm: dựa trên phương pháp bình phương tối thiểu. Phương pháp này dựa trên ý tưởng: tìm hàm toán học mô tả dữ liệu và hàm này được cho là phù hợp với dữ thiệu khi độ lệch giữa giá trị đo được và độ lệch tính toán từ hàm khớp là nhỏ nhất. Nghĩa là để làm khớp một hàm toán học với các dữ liệu thực nghiệm xii ,y bao gồm việc xác định tập hợp của m các tham số a a0 ,a 1 , a m tối ưu nhất sao cho các giá trị được tính toán với hàm f xi ,a sẽ càng gần với thử nghiệm giá trị yi . Các tham số khác nhau của hàm khớp thu được bằng phương pháp bình phương tối thiểu phi tuyến tính. Phương pháp này được trình bày rõ trong sách phân tích sai số dữ liệu thực nghiệm [25]. Các phần chính trong giao diện của Colegram
  38. 31 • Cửa sổ chính: tất cả các cửa sổ được sử dụng để hiển thị dữ liệu đang được xử lý (phổ hoặc vùng quan tâm (ROI) và kết quả khớp. Gồm ba cửa sổ con cho phép người dùng kiểm soát tiến trình làm khớp: Paltte: bao gồm một tập hợp các nút tương ứng với các lệnh xử lý phổ, cắt và sửa đổi vùng ROI, mở cửa số thứ cấp xử lý vùng ROI, thu nhỏ và phóng to phổ, Cursor Information: hiển thị thông tin về dữ liệu (phổ hoặc ROI) đang được xử lý và con trỏ vị trí (số kênh hoặc năng lượng). Peak Information: hiển thị các tham số của các đỉnh của bất kỳ trong vùng ROI được xử lý. • Trong màn hình đầu tiên, Colegram bao gồm ba tab: File: được sử dụng để mở tệp, in và lưu kết quả. View: để hiển thị hoặc che các thành phần cửa sổ. Help: trợ giúp người sử dụng và hiển thị số phiên bản của phần mềm. Các hàm sử dụng trong quá trình xử lý phổ: tùy vào phổ và vùng ROI mà ta chọn các hàm phù hợp. Với mỗi phổ thu được, tôi sẽ xác định được đỉnh diện tích đỉnh năng lượng toàn phần. Sau khi xử lý phổ và có được giá trị diện tích đỉnh sẽ tính toán các hệ số suy giảm theo công thức (1.7). Trong khóa luận này, tôi sử dụng các hàm sau: • Đỉnh: Hàm Gaussian - hình dạng các các đỉnh phổ alpha, beta, gamma, tia X thông thường có dạng hàm Gaussian G(x). Các đỉnh tia gamma có thể được làm khớp một cách đơn giản bằng cách sử dụng cấu hình Gaussian với công thức sau [26]: 2 A xx G x .exp 0 . (3.2) 22  2 Đỉnh được đặc trưng hoàn toàn bởi ba tham số: vị trí x0 , biên độ A và độ lệch chuẩn σ . Các giá trị ban đầu cho vị trí và biên độ được lấy từ các dữ liệu làm khớp tại vị trí đặt con trỏ, độ lệch chuẩn được đánh giá từ bề rộng một nửa cực đại của phổ. • Phông: One Step - hàm này mô tả hình dạng các STEP được đặt chồng lên trên một nền không đổi [26]:
  39. 32 X0 2 xx0 xx 0 STEP X B S.exp 2 dx B S.exp . (3.3) 2 2 Các tham số để xác định hàm STEP(X): vị trí step x0 , biên độ S, độ lệch chuẩn Gaussian σ và hằng số biên độ phông nền B. Hình ảnh phổ được mở bằng chương trình Colegram và khớp hàm với kiểu đỉnh Gauss và kiểu nền One Step được thể hiện qua hình 3.7. Đỉnh Gauss Đỉnh Gauss trên phông nền Nền phổ Hình 3.7. Phổ thực nghiệm truyền qua của Axit Formic được khớp bằng đỉnh Gauss và nền One Step 3.3.2. Phổ thực nghiệm Khi mở dữ liệu phổ thực nghiệm bằng Colegram, thu được phổ thực nghiệm có dạng như hình nhỏ phía bên trái của hình 3.8. Sau khi trừ phông và ROI phần đỉnh quan tâm để khớp hàm sẽ thu được đỉnh năng lượng theo phân bố Gauss. Hình 3.8. Phổ thực nghiệm mở bằng phần mềm Colegram
  40. 33 Các bước xử lý phổ trên chương trình Colegram: • Bước 1: File đầu ra được xử lý và lưu dưới dạng đuôi “.asc”. • Bước 2: Mở chương trình Colegram. Ở giao diện chính, chọn File – Open –Chọn file vừa lưu. • Bước 3: Chọn vùng quan tâm trên phổ để fit hàm. Đối với phổ mô phỏng, các phổ đều được chọn vùng các vị trí kênh giống nhau. Đối với phổ thực nghiệm sẽ có hiện tượng dịch chuyển hoặc trôi kênh nên việc chọn vùng xử lý phụ thuộc kinh nghiệm của người thực hiện. • Bước 4: Trên bảng “Palette” chọn nút “Extract a ROI” (Region Object Important) để phóng to vùng cần quan tâm. • Bước 5: Trên bảng “Palette” chọn nút “Select peak shape” và chọn các hàm cần khớp trong thẻ “Peaks preference” và nhấn “OK”. • Bước 6: Nhấn nút “Least square method (10 times)” trên bảng “Palette” để thực hiện việc khớp phổ. Từ đó, có thể ghi nhận các thông số cần quan tâm trên bảng “Peak imformation”. Trong việc xử lý phổ thực nghiệm, sử dụng Colegram kết hợp phần mềm Origin để thực hiện thao tác trừ phông và biểu diễn kết quả dưới dạng đồ thị. Hình 3.9. Phổ thực nghiệm và phông môi trường mở bằng phần mềm Origin
  41. 34 3.4. Phƣơng pháp tính sai số thực nghiệm 3.4.1. Đối với các phép đo thực nghiệm Độ lệch chuẩn trung bình là độ lệch chuẩn của trung bình cùng giá trị trung bình mô tả các biên của quá trình lấy mẫu ngẫu nhiên [25]. Giá trị này cho biết sai số quanh ước lượng giá trị trung bình. Trong các phép đo độ dài như bán kính ống đo, bán kính chuẩn trực của khóa luận, tôi trình bày sai số dưới dạng: xx x , (3.4) với x là giá trị trung bình được tính, x là độ lệch chuẩn trung bình. Đo chiều bán kính trong của ống đo thủy tinh sử dụng trong thực nghiệm với thước kẹp panme có độ chia nhỏ nhất là 0,02 mm, tôi thu được bảng dữ liệu sau: Bảng 3.3. Kết quả đo bán kính trong của ống đo thực nghiệm Lần đo Kết quả (cm) Lần đo Kết quả (cm) 1 1,34 4 1,38 2 1,36 5 1,32 3 1,32 6 1,34 Từ số liệu trên, giá trị trung bình: 1 6 r x  xi 1,34 cm 6 1 Độ lệch chuẩn: 1 N 2 xi  x x 0,02 N1 1 Độ lệch chuẩn của trung bình:  0,022  x 8,98.10 3 x N6 Vậy kết quả tính bán kính trong là: r 1340,00 8,98 .10 3 cm.
  42. 35 3.4.2. Phƣơng pháp truyền sai số Trong quá trình xử lý số liệu của các đại lượng như hệ số suy giảm khối, tỉ số R, không thể đo trực tiếp như đo độ dài thường được xác định bởi một hàm nhiều biến. Vậy để tìm được sai số của đại lượng đó cần sử dụng phương pháp truyền sai số. Công thức dạng tổng quát của phương sai [25]: 2 m  m 1 m   2 y  2 2. y y  2 (3.5) y xk   x k x l k 1 xk k 1 l k 1  x k  x l Nếu các đại lượng độc lập, phương sai có dạng [25]: 22  2 yy  2  2 (3.6) y x12 x xx12 2 Sai số: yy  (3.7) N Cụ thể, tôi tính sai số của tỉ số R Acid trong thực nghiệm như sau: N HO2 2 2 2 R2 R 2 1 2NAcid 2 R  Acid  H O  Acid  H O , NN 22NN24 Acid H2 O HOHO22 với  2,58 N ,  2,58 N . Số “2,58” ứng với độ tin cậy là Acid Acid H22 O H O 99,99%.
  43. 36 CHƢƠNG 4. XÁC ĐỊNH NGUYÊN TỬ SỐ HIỆU DỤNG VÀ MẬT ĐỘ CỦA MỘT SỐ AXIT 4.1. Thực nghiệm Sau khi xử lý phổ thực nghiệm để có được diện tích đỉnh. Tôi sử dụng công thức (1.7) để xác định hệ số suy giảm khối lượng. Kết quả hệ số suy giảm khối lượng của thực nghiệm được so sánh với giá trị hệ số suy giảm khối của NIST và trình bày ở bảng bảng 4.1: Bảng 4.1. Hệ số suy giảm khối lượng của các axit đo bằng thực nghiệm Hệ số suy giảm khối lƣợng (cm2/g) STT Loại axit N TN Độ sai biệt NIST Thực nghiệm (%) 1 Acetic 71883,80 ± 691,73 0,082 0,085 ± 0,006 3,23 2 Formic 70488,80 ± 684,98 0,080 0,079 ± 0,005 2,18 3 Lactic 70669,83 ± 685,86 0,082 0,079 ± 0,005 4,14 4 Nitric 67690,20 ± 671,25 0,078 0,080 ± 0,005 2,05 5 Phosphoric 61533,98 ± 640,00 0,079 0,087 ± 0,004 10,09 6 Sunfuric 62405,97 ± 644,51 0,079 0,077 ± 0,004 2,20 7 Nước cất 72571,39 ± 695,03 0,086 0,085 ± 0,006 0,58 Từ hệ số suy giảm khối lượng vừa tìm được, tôi tiến hành tính toán các tiết diện nguyên tử và kết quả nguyên tử số hiệu dụng được xác định bằng công thức (2.6 ). Kết quả nguyên tử số hiệu dụng của thực nghiệm được so sánh với Zeff tính toán theo phương pháp của NIST và được trình bày ở bảng 4.2. Bảng 4.2a. Kết quả nguyên tử số hiệu dụng Zeff cho các axit thực nghiệm Nguyên tử số hiệu dụng Zeff Độ sai biệt STT Loại axit Thực nghiệm NIST (%) 1 Lactic 4,13 ± 0,09 4,00 3,24 2 Acetic 3,83 ± 0,07 4,00 4,28
  44. 37 Bảng 4.2b. Kết quả nguyên tử số hiệu dụng Zeff cho các axit thực nghiệm Nguyên tử số hiệu dụng Zeff Độ sai biệt STT Loại axit Thực nghiệm NIST (%) 3 Formic 4,70 ± 0,07 4,80 2,02 4 Nitric 6,42 ± 0,07 6,43 0,07 5 Photphoric 6,04 ± 0,05 6,19 2,44 6 Sunfuric 7,87 ± 0,06 7,14 10,17 7 Nước cất 3,31 ± 0,09 3,33 0,57 Để nhìn thấy sự khác biệt một cách trực quan hơn, tôi biểu diễn kết quả bằng phần mềm Origin và có được hình 4.1: Hình 4.1. So sánh Zeff thực nghiệm với kết quả tính trực tiếp theo NIST Giá trị Zeff của một vật liệu hỗn hợp xem là đạt yêu cầu khi nó nằm trong khoảng Zmin < Zeff < Zmax. Ví dụ, đối với axit sunfuric có công thức hóa học của một đơn vị cấu thành là H2SO4, bao gồm nguyên tố H, S và O tạo thành. Trong đó, H có Z = 1 , O có Z = 8 và S có Z = 16, mà Zeff của H2SO4 có giá trị bằng 7,87 nằm trong khoảng 1 đến 16. Từ đó, tôi thấy rằng, tất cả các vật liệu mà tôi tính được đều có nguyên tử số hiệu dụng đạt yêu cầu. Ngoài ra, nhìn vào số liệu của NIST có thể thấy
  45. 38 các điểm Zeff có xu hướng tăng dần theo mật độ. Chứng tỏ mật độ của chất lỏng càng lớn thì Zeff càng tăng, mà Zeff càng cao thì độ che chắn của vật liệu càng tốt. Nhìn chung, các giá trị thực nghiệm có xu hướng phù hợp với các giá trị của NIST. Axit có độ lệch chuẩn lớn nhất là Sunfuric với 10,17% và độ lệch chuẩn nhỏ nhất là Nitric với 0,07%. Hạn chế trong thực nghiệm cũng là nguyên nhân lớn nhất gây ra sự chênh lệch này chính là việc sử dụng ống hình trụ để chứa vật liệu đo. Vì thế rất khó để chắn chắn rằng chùm tia chuẩn trực đi qua tâm của ống và đến tâm chuẩn trực đầu dò mà không bị lệch đi một góc nào đó. 4.2. Mô phỏng Để tính nguyên tử số hiệu dụng của các hợp chất theo cách tính trực tiếp, ta phải biết rõ các nguyên tố thành phần trong hợp chất và giá trị hệ số suy giảm khối của các nguyên tố đó. Bảng 4.3. Hệ số suy giảm khối lượng của các nguyên tố 2 STT Nguyên tố Hệ số suy giảm khối m (cm /g) 1 H 0,1531 2 C 0,0771 3 N 0,0771 4 O 0,0771 5 S 0,0770 6 Cl 0,0740 7 P 0,0747 Xét phương pháp thứ hai – xác định nguyên tử số hiệu dụng theo tiết diện tổng, sau khi thu được diện tích đỉnh từ việc xử lý phổ, tôi tính toán được hệ số suy giảm khối lượng của các chất mô phỏng dựa vào công thức (1.8) và (1.9), được trình bày ở bảng 4.4 bên dưới:
  46. 39 Bảng 4.4. Hệ số suy giảm khối lượng của các chất mô phỏng Hệ số suy giảm khối lƣợng Độ sai biệt Loại axit N (số đếm) (10-4cm2/g) (%) Mô phỏng NIST Acetic 280668200 772,5 ± 3,0 822 6,5 Acrylic 280922900 764,5 ± 3,0 815 6,7 Adipic 263218300 769,7 ± 2,9 824 7,2 Aminobutanoic 269064800 783,3 ± 3,0 839 7,1 Arachidic 290741500 818,4 ± 3,2 869 6,2 Behenic 290792700 819,3 ± 3,2 871 6,3 Cerotic 290865100 821,6 ± 3,2 872 6,3 Formic 272289900 753,3 ± 2,9 804 6,8 Histine 318118600 787,1 ± 3,5 815 3,6 Lactic 271655200 769,2 ± 3,0 822 6,9 Lauric 280006100 809,0 ± 3,1 864 6,8 Leucine 271711600 792,0 ± 3,0 847 6,9 Lignoceric 290847800 820,2 ± 3,2 871 6,2 Methionine 263900100 773,3 ± 3,0 827 7,0 Montanic 290874900 821,2 ± 3,2 873 6,3 Myristic 280869700 811,5 ± 3,2 866 6,7 Nitric 258996800 731,6 ± 2,8 783 7,2 Oleic 293746100 814,8 ± 3,2 864 6,1 Palmitic 289146700 816,0 ± 3,2 867 6,3 Palmitoleic 286898700 810,5 ± 3,2 862 6,4 Perchloric 247787200 718,8 ± 2,7 771 7,4 Phosphoric 250143900 733,2 ± 2,8 787 7,3 Steararic 283632800 815,3 ± 3,2 868 6,5 Sunfuric 243181500 733,9 ± 2,8 786 7,3 Tôi nhận thấy rằng độ lệch tương đối giữa lý thuyết và NIST của giá trị m dưới 8% và các độ lệch này lặp lại đều cho các chất. Điều này cho thấy rằng mô hình mô phỏng của tôi cần được cải tiến thêm các chi tiết để giảm sự chênh lệch giữa mô
  47. 40 phỏng và thực nghiệm. Từ việc nhận thấy các giá trị mô phỏng phù hợp với chuẩn NIST, tôi tiến hành xác định nguyên tử số hiệu dụng Zeff. Kết quả tính toán cùng với sự so sánh các giá trị Zeff với nghiên cứu trước đây [1] được trình bày ở bảng 4.5: Bảng 4.5. Kết quả nguyên tử số hiệu dụng Zeff thu được từ mô phỏng STT Loại axit NIST Zeff,II RD(%) Các nghiên cứu trƣớc 1 Acetic 4,00 3,75 6,14 2 Acrylic 4,23 3,96 6,32 3 Adipic 3,90 3,64 6,71 4 Aminobutanoic 3,74 3,49 6,64 5 Arachidic 2,84 2,67 5,83 2,84 tại 1MeV 6 Behenic 2,83 2,66 5,94 2,82 tại 1MeV 7 Cerotic 2,80 2,64 5,89 2,80 tại 1MeV 8 Formic 4,80 4,49 6,34 9 Histine 4,10 3,96 3,43 10 Lactic 4,00 3,74 6,42 11 Lauric 2,95 2,76 6,36 2,95 tại 1MeV 12 Leucine 3,27 3,06 6,44 13 Lignoceric 2,75 2,59 5,85 2,81 tại 1Mev 14 Methionine 4,71 4,40 6,56 15 Montanic 2,79 2,63 5,94 2,79 tại 1MeV 16 Myristic 2,91 2,73 6,31 2,91 tại 1MeV 17 Nitric 6,29 5,87 6,69 18 Oleic 2,93 2,76 5,76 2,93 tại 1MeV 19 Palmitic 2,88 2,71 5,93 2,88 tại 1MeV 20 Palmitoleic 2,96 2,78 6,05 2,96 tại 1MeV 21 Perchloric 9,71 9,05 6,87 22 Photphoric 6,18 5,76 6,80 23 Stearic 2,86 2,68 6,10 2,86 tại 1MeV 24 Sunfuric 7,14 6,65 6,84
  48. 41 Như đã nêu ở phần trình bày kết quả thực nghiệm, các giá trị nguyên tử số hiệu dụng tính toán dựa trên mô phỏng cũng nằm trong giới hạn Zmin < Zeff < Zmax được cho là phù hợp. Bên dưới là đồ thị biểu diễn sự phù hợp giữa hai giá trị tính toán bằng hai phương pháp khác nhau. Dựa vào bảng số liệu bảng 4.5 tôi thể hiện chúng trên đồ thị và có thể thấy các kết quả giữa hai phương pháp có độ xen phủ cao ở phía mật độ nhỏ. Hình 4.2. So sánh Zeff mô phỏng với kết quả tính trực tiếp theo NIST Tiếp theo, tôi so sánh cả hai phương pháp ứng với mô phỏng và thực nghiệm để có sự đánh giá tổng quan nhất về độ tương thích của mô phỏng và thực nghiệm. Bảng 4.6a. So sánh kết quả nguyên tử số hiệu dụng giữa mô phỏng và thực nghiệm Nguyên tử số hiệu dụng Zeff Loại axit NIST Thực nghiệm Mô phỏng RD (%) Lactic 4,13 3,74 9,44 4,00 Acetic 3,83 3,75 2,09 4,00 Formic 4,70 4,49 4,47 4,80
  49. 42 Bảng 4.6b. So sánh kết quả nguyên tử số hiệu dụng giữa mô phỏng và thực nghiệm Nguyên tử số hiệu dụng Zeff Loại axit NIST Thực nghiệm Mô phỏng RD (%) Nitric 6,42 5,87 8,57 6,43 Photphoric 6,04 5,76 4,64 6,19 Sunfuric 7,87 6,65 15,50 7,14 Dựa vào độ lệch tương đối so với NIST, tôi nhận thấy mô phỏng và thực nghiệm vẫn còn chênh lệch lớn trong vùng sai số của thực nghiệm. Ngoài ra, khi nhìn vào bảng 4.6 để so sánh cả hai giá trị này so với dữ liệu của NIST thì tôi nhận thấy giá trị thực nghiệm phù hợp với NIST hơn ứng với cùng một mật độ. Vậy mô phỏng trong khóa luận dù phù hợp với thực nghiệm nhưng vẫn chưa đạt đến tối ưu. Hình 4.3. So sánh giá trị Zeff giữa mô phỏng, thực nghiệm và NIST 4.3. Mật độ chất lỏng N Xét tỉ số R Acid ta có phương trình bên dưới [18]: N HO2 NN RR Acid MP Acid TN . (4.1) MPNN TN H22 O MP H O TN
  50. 43 Với R,RMP TN lần lượt là tỉ số R của mô phỏng và thực nghiệm. Vì hai giá trị gần bằng nhau nên có thể xây dựng đường chuẩn mật độ theo RMP và nội suy giá trị mật độ của thực nghiệm bằng việc thay RTN vào hàm khớp. Bảng 4.7. Tỉ số R của các chất mô phỏng Mật độ STT Loại axit Tỉ số R Ln (R) (g.cm-3 ) 1 Oleic 0,781 1,05 0,04 2 Montanic 0,819 1,04 0,04 3 Cerotic 0,820 1,04 0,04 4 Lignoceric 0,821 1,04 0,04 5 Behenic 0,822 1,04 0,03 6 Arachidic 0,824 1,04 0,03 7 Palmitic 0,852 1,03 0,03 8 Palmitoleic 0,894 1,02 0,02 9 Myristic 0,990 1,00 0,00 10 Lauric 1,007 1,00 0,00 11 Acetic 1,045 1,00 0,00 12 Acrylic 1,051 1,00 0,00 13 Leucine 1,170 0,97 -0,03 14 Lactic 1,206 0,97 -0,03 15 Formic 1,220 0,97 -0,03 16 Aminobutanoic 1,230 0,96 -0,04 17 Adipic 1,360 0,94 -0,06 18 Nitric 1,513 0,92 -0,08 19 Photphoric 1,685 0,89 -0,12 20 Perchloric 1,770 0,88 -0,13 21 Sunfuric 1,830 0,87 -0,14 22 Nước cất 1,000 1,00 0,00
  51. 44 Dựa vào bảng số liệu mô phỏng, thu được đồ thị biểu diễn mối quan hệ giữa tỉ số RMP và số đếm. Làm khớp các dữ liệu mô phỏng trên, tôi thu được đường chuẩn mật độ như hình bên dưới với R2 0,995 . Hình 4.4. Đường chuẩn mật độ theo tỉ số Vậy hàm khớp có dạng: y a bX y 0,17718 0,17392 x (4.2) ln R 0,17718 0,17392 Với diện tích đỉnh các axit thực nghiệm đã có sẵn, lập tỉ số R thực nghiệm. Thay giá trị của tỉ số R thực nghiệm vào hàm khớp vừa thu được tôi tìm được giá trị mật độ bằng phương pháp nội suy. Kết quả được trình bày ở bảng 4.8. Bảng 4.8a. Mật độ axit Mật độ (g/cm3) STT Loại axit RTN Mật độ Độ sai biệt Mật độ chuẩn nội suy (%) 1 Acetic 0,99 ± 0,01 1,045 1,074 ± 0,079 2,65 2 Formic 0,97 ± 0,01 1,220 1,186 ± 0,080 2,85 3 Lactic 0,97 ± 0,01 1,206 1,171 ± 0,078 2,95
  52. 45 Bảng 4.8b. Mật độ axit Mật độ (g/cm3) STT Loại axit RTN Mật độ Độ sai biệt Mật độ chuẩn nội suy (%) 4 Nitric 0,93 ± 0,01 1,390 1,419 ± 0,076 2,05 5 Phosphoric 0,85 ± 0,01 1,693 1,967 ± 0,071 13,95 6 Sunfuric 0,86 ± 0,01 1,839 1,886 ± 0,072 2,51 Hình 4.5. Giá trị mật độ nội suy so với lý thuyết Nhận xét: Giá trị mật độ nội suy từ hàm khớp với giá trị mật độ lý thuyết có độ lệch tương đối từ 2,05% đến 13,95 % đối với các axit acetic, lactic, formic, nitric, phosphoric và sunfuric. Các kết quả này đạt độ tin cậy tốt, hầu hết các chất có độ lệch dưới 3% với sai số thấp. Tuy nhiên, đối với hợp chất phosphoric, giá trị mật độ nội suy có độ lệch lớn (13,95%) trong vùng sai số cho phép của phosphoric. Nguyên nhân của sự chênh lệch này có thể đến từ việc phosphoric là loại axit dễ bị bị bay hơi trong quá trình làm thực nghiệm, hoặc do chùm tia từ nguồn đến đầu dò bị lệch khỏi tâm ống đo. Tuy nhiên, nhìn chung đường chuẩn mật độ được xây dựng trên số liệu mô phỏng phù hợp với thực nghiệm nên có thể nhận xét việc mô phỏng có độ phù hợp tốt với thực nghiệm.
  53. 46 KẾT LUẬN Như vậy, với đề tài “Xác định số hiệu nguyên tử hiệu dụng của một số chất lỏng”, tôi đã tiến hành mô phỏng toàn bộ quá trình thực nghiệm bằng chương trình MCNP6 đồng thời sử dụng phương pháp gamma truyền qua để tiến hành thực nghiệm. Kết quả mà tôi đã đạt được bao gồm: – Xác định được hệ số suy giảm khối toàn phần của các vật liệu đơn nguyên tử và các loại axit. – Kiểm tra được phương pháp xác định nguyên tử số hiệu dụng. Kết quả tốt với độ lệch tương đối RD không quá 8% cho mô phỏng và 11% đối với thực nghiệm. – Xây dựng đường chuẩn mật độ cho các loại axit sử dụng trong mô phỏng và nội suy với giá RTN . Kết quả đối với 6 loại axit thực nghiệm thì có 5 loại axit: acetic, formic, lactic, nitric và phosphoric có giá trị mật độ nội suy lệch chuẩn dưới 3%. Riêng đối với axit sunfuric độ lệch tương đối là 13,95%. Mặc dù thực hiện các phép đo thực nghiệm với số lượng mẫu đo còn hạn chế nhưng các kết quả tốt cho thấy bước đầu thành công trong việc thực hiện các tính toán với mô hình bố trí thí nghiệm với ống trụ và phương pháp gamma truyền qua. Ngoài ra, tôi nhận xét rằng có thể áp dụng phương pháp mô phỏng bằng chương trình MCNP6 để khảo sát các giá trị Zeff. Tuy nhiên, tôi vẫn cần phải cải tiến mô hình mô phỏng cùng với việc đo thêm nhiều các mẫu axit để cải thiện độ chính xác và độ tin cậy. Các kết quả này sẽ là cơ sở để tôi có thể xác định thêm Zeff và mật độ của nhiều loại axit khác bằng kĩ thuật gamma truyền qua, đặc biệt là việc tiến hành các thực nghiệm với axit cũng như các ống đo chứa mẫu hình trụ tròn.
  54. 47 ĐỀ XUẤT HƢỚNG NGHIÊN CỨU Sau khi hoàn thành khóa luận, tôi nhận thấy một số điểm còn hạn chế và cách khắc phục chúng. – Một trong những nguyên nhân dẫn đến độ chênh lệch giữa thực nghiệm và giá trị chuẩn là việc sử dụng ống trụ tròn. Có thể thay thế ống trụ tròn bằng hộp chứa axit hình hộp chữ nhật để bề dày vật liệu là như nhau. Tuy nhiên, với đối tượng đo là các axit yêu cầu hộp chứa axit phải làm từ vật liệu không bị nóng chảy do axit như thủy tinh, mà việc tạo được một hình hộp thủy tinh có bề dày vừa đủ nhỏ không dễ dàng. – Ngoài ra, các phương pháp sử dụng trong khóa luận đều yêu cầu phải biết được thành phần cấu tạo của hợp chất để tìm được tiết diện tổng. Điều này làm giới hạn ứng dụng của nó chỉ dùng để nghiên cứu các vật liệu đã biết trước, vì thế tôi có đề xuất một số hướng nghiên cứu tiếp theo: Xác định nguyên tử số hiệu dụng của các hợp chất với hai phương pháp khi chưa xác định thành phần của hợp chất: công thức XMudat, nội suy. Tìm lại giá trị m trong công thức XMuDat phù hợp cho các axit có khoảng mật độ rộng và trải đều. Thực hiện thí nghiệm có tính đến sự đóng góp của hệ số tích lũy B.
  55. 48 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] S.R.Manohara, S.M. Hanagodimath, K.S. Thind, and L. Gerward, “On the effective atomic number and electron density : A comprehensive set of formuals for all types of materials and energies above 1 keV”, vol. 266, pp. 3906 − 3912, 2008. [2] R. A. M. Rizk, “Determination of atomic cross-sections and effective atomic numbers for some alloys” , vol. 27, pp. 1333–1343, 2000. [3] M. S. S. Gobo, L. D. H. Soares, and M. E. Poletti, “Effective atomic number of breast tissues determined by transmission and scattering methods”, Radiat. Phys. Chem., 2019. [4] Michel S.S. Gobo, “Effective atomic number of breast tissues determined by transmission and scattering methods”, Radiation Physics and Chemistry, vol. 167, 2019. [5] N. Kucuk, M. Cakir, N. A. Isitman, and G. Campus, “Note Mass Attenuation Coefficients, Effective Atomic Numbers and Effective Electron Densities For Some” , vol. 153, no. 1, pp. 127–134, 2013. [6] N. G. Nayak, M. G. Vijaya, and K. Siddappa, “Effective atomic numbers of some polymers and other materials for photoelectric process at 59 .54 keV,” vol. 61, pp. 559–561, 2001. [7] V. P. Singh and N. M. Badiger, “Effective atomic numbers,electron densities, and tissue equivalence of some gases and mixtures for dosimetry of radiation detectors”, Nuclear Technology Radiation Protection, vol. 27, no. 2, pp. 117–124, 2012. [8] I. Han, M. Aygun, L. Demir, and Y. Sahin, “Determination of effective atomic numbers for 3d transition metal alloys with a new semi-empirical approach”, Annals of Nuclear Energy, vol. 39, no. 1, pp. 56–61, 2012. [9] M. Kurudirek, M. Buyukyıldız, and Y.Ozdemir, “Effective atomic num ber study of various alloys for total photon interaction in the energy region of 1keV–
  56. 49 100GeV”, Nuclear Instrument sand Methods in Physics Research A,vol.613,pp.251– 256, 2010. [10] V. R. K. Murty, “Effective atomic numbers for W/Cu alloy for total photon attenuation” , Radiation Physics and Chemistry,vol. 71, no. 3-4, pp. 667– 669, 2004. [11] A. H. El-Kateb, R. A. M. Rizk, and A. M. Abdul-Kader, “Determination of atomic cross-sections and effective atomic numbers for some alloys”, Annals of Nuclear Energy, vol. 27, no. 14, pp. 1333–1343, 2000. [12] N. Damla, H. Baltas, A. Celik, E. Kiris, and U. Cevik, “Calculation of radiation attenuation coefficients, effective atomic numbers and electron densities for some building materials”, Radiation Protection Dosimetry, vol. 150, no. 4, Article ID ncr432, pp. 541–549, 2012. [13] J. Kaewkhao and P. Limsuwan, “Mass attenuation coefficients and effective atomic numbers in phosphate glass containing Bi 2 O 3 , PbO and BaO at 662 keV”, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, vol. 619, no. 1–3, pp. 295– 297, 2010. [14] H. Gill, G. Kaur, K. Singh, V. Kumar, and J. Singh, “Study of effective atomic numbers in some glasses and rocks”, Radiation Physics and Chemistry, vol. 51, no. 4–6, pp. 671–672, 1998. [15] S. Gowda, S. Krishnaveni, and R. Gowda, “Studies on effective atomic numbers and electron densities in amino axits and sugars in the energy range 30– 1333 keV”, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B: Beam Interactions with Materials and Atoms, vol. 239, no. 4, pp. 361–369, 2005. [16] V. Manjunathaguru and T. K. Umesh, “Effective atomic numbers and electron densities of some biologically important compounds containing H, C, N and O in the energy range 145– 1330 keV”, Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics, vol. 39, no. 18, article 025, pp. 3969–3981, 2006.
  57. 50 [17] N.Koc and H.Ozyol,“Z-dependence of partial and total photon interactions in some biological samples”, Radiation Physics and Chemistry, vol. 59, no. 4, pp. 339–345, 2000. [18] Trinh Thi Ngoc Huyen, Hoang Duc Tam, “ Comparison of gamma transmission method and gamma scattering method in determining the density of liquids by Monte Carlo simulation”, Ho Chi Minh City University of education Journal of Science, Vol. 16, No. 9 (2019): 477-485. [19] Leif Gerward, “Paul Villard and his Discovery of Gamma Rays”, Phys. Perspect, Vol 1 (1999) 367–383. [20] Trần Phong Dũng, “Phương pháp phân tích huỳnh quang tia X”, NXB Đại học quốc gia TPHCM, 2003. [21] Michael E. Wieser, “Atomic weights of the elements 2007”, Pure Appl. Chem., Vol. 81, No. 11, pp. 2131–2156, 2009. [22] D. F. Jackson and D. J. Hawkes, “X-ray attenuation coefficients of elements and mixtures”, Physics Reports, vol. 70, no. 3, pp. 169–233, 1981. [23] Anne Bonnin ,“Concept of effective atomic number and effective mass density in dual-energy X-ray computed tomography”, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, no. 318, pp.223–231, 2014. [24] T. Goorley, “Features of MCNP6”, Annals of Nuclear Energy, 2015. [25] Hoàng Đức Tâm, “Phân tích sai số dữ liệu thực nghiệm”, NXB Đại học Sư phạm TPHCM, 2018 [26] Marie-Christine Lépy, “Presentation of Colegram Software”, Laboratoire National, 2004.
  58. 51 PHỤ LỤC A. Dữ liệu đầu vào mô phỏng MCNP6 C THE INPUT FILE SIMULATES GAMMA TRANSMISSION SPECTROMETER C IT INCLUDE: SOURCE BLOCK + TARGET + DETECTOR BLOCK C SOURCE: 137Cs COL. DIAMETER OF SOURCE: 0.96 CM C TARGET: PIPE-GLASS PYLEX OUTSIDE DIAMETER OF PIPES: 2 CM THICKNESS OF PIPES: 0.185 CM LENGTH: 15.5 CM C DETECTOR: 802 NaI(Tl)-CANBERRA INC C THE DISTANCE BETWEEN SOURCE AND PIPE-CENTER : 12.4 CM C THE DISTANCE BETWEEN PIPE-CENTER AND DETECTOR: 12.4 CM C BLOCK 1: CELL CARDS C CELL CARDS OF SOURCE BOX 1 1 -11.35 (62 -4 -3 7 -8 9)(-2:6:4) IMP:P=1 $ lEAD WALL CONTAIN SOURCE 2 1 -11.35 (1 -2 7 -3 -8 9) (-5:10) IMP:P=1 $ LEAD WALL BEHIND SOURCE 3 2 -3.990 (5 -2 -10) IMP:P=1 $ SOURCE VOLUME 4 4 -0.001205 (2 -4 -6) IMP:P=1 C CELL CARDS OF TARGET 5 12 -1.5129 (25 -26 -23) IMP:P=1 $ SOLUTION VOLUME INSIDE PIPE - HNO3 6 4 -0.001205 (20 -21 -22) (24:23:-25) IMP:P=1 $ GLASS PYLEX 7 4 -0.001205 (26 -24 -23) IMP:P=1 8 4 -0.001205 (-21 20 -27 22) IMP:P=1 9 4 -0.001205 (-20 28 -27) IMP:P=1 10 4 -0.001205 (-27 -28 29) IMP:P=1 C CELL CARDS OF DETECTOR
  59. 52 11 5 -3.67 (42 -43 -50) IMP:P=1 $ CRYSTAL NaI OF DETECTOR 12 6 -0.55 (42 -44 -51) (50:43) IMP:P=1 $ ALUMINIUM OXIDE REFLECTOR 13 7 -2.329 (44 -45 -51) IMP:P=1 $SILICON PAD 14 8 -2.648 (41 -42 -51) IMP:P=1 $ GLASS WINDOW 15 3 -2.699 (41 -46 -52) (45:51) IMP:P=1 $ ALUMINIUM BODY WALL 16 3 -2.699 (40 -41 -55) IMP:P=1 17 4 -0.001205 (41 -46 -53 52) IMP:P=1 18 1 -11.35 (57 -47 53 58 -59 60 -61) IMP:P=1 $ LEAD WALL 19 4 -0.001205 (46 -47 -54) IMP:P=1 20 1 -11.35 (-53 46 -47 54) IMP:P=1 21 4 -0.001205 (-57 40 55 58 -59 60 -61):(-55 53 -57 41) IMP:P=1 22 4 -0.001205 (40 -41 55 -53) IMP:P=1 C OTHERS 23 4 -0.001205 (-70) (-1:4:-9:8:-7:3) (21:27:-29) & (47:-40:-58:59:-60:61) IMP:P=1 24 0 (70) IMP:P=0 25 4 -0.001205 (-62 2 -8 9 7 -3)(-2:6:62) IMP:P=1 C BLOCK 2: SURFACE CARDS C SURFACE CARDS OF SOURCE BLOCK 1 PZ -3.380 2 PZ 0 3 PY 6.197 4 PZ 2.1 $ LENGTH OF SOURCE COLLIMATOR 5 PZ -0.2 $ LENGTH OF ACTIVE VOLUME OF SOURCE 6 CZ 0.251 $ RADIUS OF SOURCE COLLIMATOR
  60. 53 7 PY -6.197 8 PX 6.197 9 PX -6.197 10 CZ 0.25 $ RADIUS OF ACTIVE VOLUME OF SOURCE 62 PZ 0.00002 C SURFACE CARDS OF TARGET 20 1 PZ -7.70 21 1 PZ 8.10 22 1 CZ 1.525 $ OUTER RADIUS OF PIPE 23 1 CZ 1.34 $ INNER RADIUS OF PIPE 24 1 PZ 8.0 25 1 PZ -7.50 26 1 PZ 7.50 27 1 CZ 4.0 28 1 PZ -8.7 29 1 PZ -16.6 C SURFACE CARDS OF DETECTOR BLOCK 40 2 PZ -19.48 41 2 PZ -8.13 42 2 PZ -7.83 43 2 PZ -0.21 44 2 PZ -0.079 45 2 PZ 0.121 46 2 PZ 0.271 47 2 PZ 2.50 $ LENGTH OF DETECTOR COLLIMATOR 50 2 CZ 3.81 51 2 CZ 4.0
  61. 54 52 2 CZ 4.05 53 2 CZ 4.186 54 2 CZ 0.5015 $ RADIUS OF DETECTOR COLLIMATOR 55 2 CZ 4.6 57 2 PZ -8.00 58 2 PX -6.2035 59 2 PX 6.2035 60 2 PY -6.2035 61 2 PY 6.2035 C OTHERS 70 SO 100.0 C BLOCK 3: DATA CARDS MODE P *TR1 0 0 12.4 90 90 0 0 90 90 90 0 90 1 *TR2 0 0 24.8 180 90 90 90 0 90 90 90 180 1 SDEF ERG=0.661657 PAR=2 POS=0 0 0 AXS=0 0 1 RAD=D2 EXT=D3 CEL=3 & VEC=0 0 1 DIR=D4 SI2 0 0.25 SP2 -21 1 SI3 -0.2 0.0 SP3 -21 0 SI4 -1.0 0.996 1.0 SP4 0.0 0.998 0.002 SB4 0.0 0.0 1.0 E0 0 1E-5 0.00013784 8164I 3.10474376
  62. 55 FT8 GEB -0.00526 0.06096 0.01401 F8:P 11 RAND GEN=2 SEED=9219741426499971445 STRIDE=152917 HIST=1 NPS 6000000000 M1 82204 -0.015 82206 -0.236 82207 -0.226 82208 -0.523 $ LEAD M2 17035 -0.210579 55137 -0.789421 $ CESIUM CHLORIDE SOURCE M3 13027 -1.000 $ ALUMINIUM M4 6012 -0.000124 7014 -0.755268 8016 -0.231781 18040 -0.012827 $ DRY AIR M5 11023 0.499 53127 0.500 81205 0.001 $ NaI(Tl) M6 13027 -0.529411 8016 -0.470589 $ ALUMINIUM OXIDE M7 14028 -0.922297 14029 -0.046832 14030 -0.030871 $ SILICON M8 8016 -0.532565 14028 -0.467435 $ SILICA SIO2 M11 5011 -0.040066 8016 -0.539559 11023 -0.028191 13027 -0.011644 & 14028 -0.377220 19039 -0.003320 $ GLASS PYREX M12 1001 -0.015996 7014 -0.222284 8016 -0.761720 $ HNO3
  63. 56 B. Bảng số liệu thể hiện sự trùng khớp giữa hai phƣơng pháp tính nguyên tử số hiệu dụng bằng công thức trực tiếp và phƣơng pháp tính toán từ tiết diện nguyên tử. Zeff STT Loại axit Zeff theo NIST RD phƣơng pháp tiết diện (%) 1 Acetic 3,99 3,99 0.01 2 Acrylic 4,23 4,22 0,19 3 Adipic 3,90 3,90 0,08 4 Aminobutanoic 3,74 3,50 6,38 5 Arachidic 2,84 2,84 0,02 6 Behenic 2,83 2,82 0,14 7 Cerotic 2,80 2,80 0,09 8 Formic 4,79 4,79 0,00 9 Histine 4,09 4,09 0,00 10 Lactic 3,99 3,99 0,01 11 Lauric 2,95 2,95 0,16 12 Leucine 3,27 3,27 0,00 13 Lignoceric 2,75 2,81 2,16 14 Methionine 4,71 5,18 10,01 15 Montanic 2,79 2,79 0,14 16 Myristic 2,91 2,91 0,15 17 Nitric 6,29 6,43 2,12 18 Oleic 2,93 2,93 0,12 19 Palmitic 2,88 2,88 0,07 20 Palmitoleic 2,96 2,96 0,10 21 Perchloric 9,71 6,94 28,56 22 Photphoric 6,18 6,19 0,17 23 Stearic 2,85 2,85 0,00 24 Sunfuric 7,14 7,14 0,00