Khóa luận Nghiên cứu xác định nhanh Sr-90/Y-90, ứng dụng trong phân tích môi trường và y học hạt nhân

74 trang thiennha21 15/04/2022 5030

Download

Bạn đang xem 20 trang mẫu của tài liệu "Khóa luận Nghiên cứu xác định nhanh Sr-90/Y-90, ứng dụng trong phân tích môi trường và y học hạt nhân", để tải tài liệu gốc về máy bạn click vào nút DOWNLOAD ở trên

Tài liệu đính kèm:

khoa_luan_nghien_cuu_xac_dinh_nhanh_sr_90y_90_ung_dung_trong.pdf

Nội dung text: Khóa luận Nghiên cứu xác định nhanh Sr-90/Y-90, ứng dụng trong phân tích môi trường và y học hạt nhân

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ VÕ THANH TUẤN KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP NGHIÊN CỨU XÁC ĐỊNH NHANH Sr-90/Y-90, ỨNG DỤNG TRONG PHÂN TÍCH MÔI TRƯỜNG VÀ Y HỌC HẠT NHÂN Chuyên ngành: Vật lý học Thành phố Hồ Chí Minh, năm 2020
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ NGHIÊN CỨU XÁC ĐỊNH NHANH Sr-90/Y-90, ỨNG DỤNG TRONG PHÂN TÍCH MÔI TRƯỜNG VÀ Y HỌC HẠT NHÂN Người thực hiện: VÕ THANH TUẤN Người hướng dẫn khoa học: PGS.TS LÊ CÔNG HẢO Thành phố Hồ Chí Minh, Năm 2020
i LỜI CẢM ƠN Trong suốt quá trình học tập và thực hiện khóa luận tốt nghiệp, tôi đã được sự quan tâm, giúp đỡ nhiệt tình của các thầy cô, bạn bè tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân trường Đại học Khoa học Tự nhiên, cũng như phòng Vật lý Hạt nhân trường Đại học Sư Phạm Thành phố Hồ Chí Minh và Trung tâm đào tạo Viện Nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt. Đầu tiên, tôi xin bày tỏ lời cảm ơn chân thành đến PGS.TS Lê Công Hảo, người đã tận tình hướng dẫn tôi trong thời gian thực hiện khóa luận tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân. Tuy thời gian thực hiện khóa luận tương đối ngắn ngủi, nhưng với sự hướng dẫn tận tình của Thầy đã giúp tôi hoàn thành khóa luận này một cách tốt nhất. Kế đến, Tôi muốn bày tỏ lời cảm ơn đối với Thầy Nguyễn Minh Tuân – Phó Giám đốc Trung tâm Lò phản ứng Hạt nhân Đà Lạt và TS. Nguyễn Thị Thu - Trung tâm nghiên cứu và điều chế đồng vị phóng xạ đã quan tâm, động viên cũng như giúp đỡ tôi nghiên cứu và hoàn thiện phương pháp đếm tổng hoạt độ beta xác định nhanh tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90 và các tài liệu liên quan về hai đồng vị phóng xạ Sr-90 và Y-90 để tôi có thể hoàn thành khóa luận một cách tốt nhất. Tôi cũng muốn gửi lời cảm ơn sâu sắc đến thầy cô tại Viện nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt, đặc biệt là PGS.TS Nguyễn Xuân Hải và ThS. Phạm Quỳnh Giang đã lắng nghe và nhiệt tình giải đáp các thắc mắc cũng như hỗ trợ các thiết bị đo phóng xạ trong quá trình tôi học tập và thực hiện khóa luận tại Đà Lạt. Ngoài ra, để khóa luận được hoàn thiện như bây giờ, tôi cũng muốn gửi lời cảm ơn đến Thầy Trần Ngọc Huy và cô Nguyễn Thị Thanh Loan – giảng viên Khoa Vật lý trường Đại học Sư Phạm TPHCM đã giúp đỡ tôi về cơ sở vật chất cũng các thiết bị mà tôi còn thiếu để hoàn thành các kết quả thực nghiệm trong khóa luận. Một lần nữa, tôi xin bày tỏ lời cảm ơn chân thành đến gia đình, thầy cô, bạn bè đã luôn sát cánh, ủng hộ và động viên tôi trong suốt quá trình thực hiện và hoàn thành khóa luận tốt nghiệp. Tp. Hồ Chí Minh, Tháng 7 năm 2020 VÕ THANH TUẤN
ii MỤC LỤC DANH MỤC BẢNG BIỂU v DANH MỤC CÁC HÌNH ẢNH vi LỜI MỞ ĐẦU 1 CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ BỨC XẠ BETA – STRONTIUM VÀ YTTRIUM 4 1.1. Cơ sở lý thuyết về bức xạ beta 4 1.1.1. Giới thiệu về phân rã beta 4 1.1.2. Tính chất của phân rã beta 7 1.1.3. Cân bằng năng lượng trong phân rã beta 8 1.1.4. Phổ năng lượng của hạt beta 9 1.1.5. Xác định năng lượng cực đại của phổ beta 11 1.1.6. Thời gian bán rã suy rộng của phân rã beta 12 1.1.7. Các quy tắc lựa chọn trong phân rã beta 13 1.1.8. Tương tác của hạt beta với vật chất 16 1.2. Tổng quan về Strontium–90 (Sr-90) 22 1.3. Tổng quan về Yttrium–90 (Y-90) 24 1.4. Kết luận chương 1 27 CHƯƠNG 2 HỆ ĐO TỔNG BETA BẰNG ỐNG ĐẾM GEIGER – MULLER 28 2.1. Ống đếm chứa khí Geiger – Muller 28 2.1.1. Nguyên tắc hoạt động 28 2.1.2. Đặc trưng plateau 29 2.1.3. Thời gian chết và thời gian hồi phục 30
iii 2.1.4. Hiệu suất ghi của đầu dò 31 2.2. Các ống đếm Geiger - Muller nghiên cứu trong khóa luận 32 2.2.1. Ống đếm Geiger - Muller nghiên cứu tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh. 32 2.2.2. Ống đếm Geiger Muller tại viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt 33 2.3. Kết luận chương 2 35 CHƯƠNG 3 CÁC PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH Sr-90/Y-90 TRONG KHÓA LUẬN 36 3.1. Phương pháp đếm tổng hoạt độ beta xác định nhanh tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90 36 3.1.1. Phương pháp 36 3.1.2. Chuẩn bị mẫu và thiết bị đo 38 3.2. Phương pháp tách Sr-90 và Y-90 bằng từ trường nam châm 41 3.2.1. Phương pháp 41 3.2.2. Chuẩn bị mẫu và thiết bị đo 45 3.2.3. Đo cảm ứng từ của 3 loại nam châm sử dụng trong khóa luận 47 3.3. Kết luận chương 3 48 CHƯƠNG 4 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 49 4.1. Phương pháp đếm tổng hoạt độ beta xác định nhanh tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90 49 4.1.1. Kết quả khảo sát vùng Plateau của hệ đo beta tổng GC 602A 49 4.1.2. Kết quả phương pháp đếm tổng hoạt độ beta xác định nhanh tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90 51 4.1.3. Xử lý số liệu và kết quả 53 4.1.4. Kết luận 54 4.2. Phương pháp tách Sr-90 và Y-90 bằng từ trường nam châm 55
iv 4.2.1. Kết quả đo cảm ứng từ của ba loại nam châm 55 4.2.2. Kết quả tách Sr-90 và Y-90 bằng từ trường nam châm 55 4.2.3. Xử lý số liệu và kết quả 57 4.2.4. Kết luận 59 4.3. Kết luận chương 4 59 KẾT LUẬN 60 KIẾN NGHỊ 61 TÀI LIỆU THAM KHẢO 62 PHỤ LỤC 63
v DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1. Phân loại các dịch chuyển 16 Bảng 1.2. Độ dài bức xạ và năng lượng tới hạn đối với một số chất 21 Bảng 1.3. Đặc điểm và tính chất của Yttrium 25 Bảng 1.4. Tính chất hạt nhân của đồng vị Yttrium 26 Bảng 3.1. Năng lượng cực đại của tia beta bị che chắn theo độ dày tấm nhôm 37 Bảng 4.1 Số liệu khảo sát vùng plateau của hệ đo tổng beta GC 602A 49 Bảng 4.2. Bảng tổng hợp kết quả đo 51 Bảng 4.3. Số liệu đo cảm ứng từ của ba nam châm 55 Bảng 4.4. Số liệu đo phông môi trường 55 Bảng 4.5. Số liệu đo các khu vực của nam châm A (36,2 3,2 mT) 56 Bảng 4.6. Số liệu đo các khu vực của nam châm B (55,4 2,2 mT) 56 Bảng 4.7. Số liệu đo các khu vực của nam châm C (80,9 3,2 mT) 57 Bảng 4.8. Hiệu suất thu nhận của Sr-90, Y-90 so với tổng Sr-90 và Y-90 58
vi DANH MỤC CÁC HÌNH ẢNH Hình 1.1. Phân rã beta 4 42 42 Hình 1.2. Minh họa sơ đồ phân rã beta của 19 K thành 20 Ca 5 22 22 Hình 1.3. Minh họa sơ đồ biến đổi của 11 Na thành 10 Ne 6 Hình 1.4. Phổ năng lượng electron trong phân rã beta của đồng vị phóng xạ 32 P 10 Hình 1.5. Sự phụ thuộc cường độ electron vào bề dày lớp vật chất 21 Hình 1.6. Sơ đồ phân rã của Sr–90 23 Hình 1.7. Bảng tuần hoàn các nguyên tố hóa học 24 Hình 1.8. Sơ đồ phân rã rã Y–90 27 Hình 2.1. Cấu tạo của ống đếm Geiger – Muller 28 Hình 2.2. Đường đặc trưng điện tích – điện thế đối với ống đếm chứa khí 29 Hình 2.3. Đặc trưng plateau của ống đếm Geiger – Muller 30 Hình 2.4. Thời gian chết và thời gian hồi phục của ống đếm Geiger – Muller 31 Hình 2.5. Ống đếm Geiger - Muller tại bộ môn Vật lý hạt nhân Trường ĐH Khoa học Tự nhiên TPHCM 32 Hình 2.6. Ống đếm Geiger - Muller tại viện nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt 34 Hình 2.7. các nút điều khiển của máy đo beta loại GC 602A 35 Hình 3.1. Phổ tổng của nguồn Sr-90 36 Hình 3.2. Máy đo tổng hoạt độ beta tại Trung tâm đào tạo viện nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt 39 Hình 3.3. Bộ mẫu chuẩn độ dày nhôm 39 Hình 3.4. Sơ đồ hệ triết tách dung dịch Y-90 40 Hình 3.5. Nguồn khảo sát đã được chuẩn trực và khay đặt nguồn 40 Hình 3.6. Khay đặt vật liệu che chắn 40
vii Hình 3.7. Ba khu vực đặt nam châm trên thanh sắt chữ U 41 Hình 3.8. Khảo sát số đếm tại khu vực I trên thanh sắt chữ U 42 Hình 3.9. Khảo sát số đếm tại khu vực II trên thanh sắt chữ U 43 Hình 3.10. Khảo sát số đếm tại khu vực III trên thanh sắt chữ U 44 Hình 3.11. Nguồn chuẩn Sr-90 45 Hình 3.12. Ống đếm Geiger-Muller tại Bộ môn Vật lý hạt nhân 46 Hình 3.13. Ba loại nam châm sử dụng trong khóa luận 46 Hình 3.14. Thanh sắt chữ U dùng để cố định nam châm 47 Hình 3.15. Bố trí thí nghiệm đo cảm ứng từ của ba loại nam châm 47 Hình 3.16. Xác định lực từ bằng quy tắc bàn tay trái 48 Hình 4.1. Đồ thị phụ thuộc của số đếm theo cao thế 50 Hình 4.2. Số xung bị chặn theo năng lượng 53 Hình 4.3. Phổ beta của mẫu đo 53 Hình 4.4. Làm khớp các số liệu thực nghiệm 54
1 LỜI MỞ ĐẦU Ung thư một nhóm các bệnh phản ảnh những sự thay đổi về sinh sản, tăng trưởng và chức năng của tế bào. Các tế bào bình thường trở nên bất thường và tăng sinh không kiểm soát xâm chiếm các mô ở gần hay ở xa dẫn đến tử vong. Có thể nói, ung thư là căn bệnh thế kỷ và là mối quan tâm hàng đầu của các bệnh nhân mắc bệnh ung thư và chuyên gia nghiên cứu trong việc phát hiện và điều trị triệt để bệnh ung thư. Chúng ta đã biết “xạ trị” là hình thức phổ biến nhất hiện nay để điều trị ung thư đặc biệt là các khối u ác tính không thể tiếp cận được bằng phẫu thuật, bằng cách sử dụng các hạt hay sóng có năng lượng cao như: tia gamma, các chùm tia điện tử, proton, để tiêu diệt các tế bào ung thư, làm ngăn chặn sự phát triển tế bào ung thư mới và tiêu diệt các tế bào ung thư cũ. Trên thế giới, đồng vị Y-90 đã được sử dụng rộng rãi trong Y học hạt nhân do đặc tính của nó với thời gian bán rã T12 = 64,2 giờ, phát beta với năng lượng 2,28 MeV nhưng không phát tia gamma và cuối cùng phân rã thành Zirconium-90 (Zr-90) ở trạng thái ổn định. Tuy nhiên đồng vị Y-90 là đồng vị con của đồng vị Sr-90 với thời gian bán rã T12 = 28,79 năm [1]. Việc phát triển phương pháp tách chiết Y-90 từ hỗn hợp Sr-90/Y-90 đã được nghiên cứu trên thế giới như: Năm 2008, Rubel Chakravarty và cộng sự đã đề xuất phương pháp tách Y-90 từ hỗn hợp Sr-90/Y-90 bằng phương pháp điện phân đơn giản và lắng đọng Y-90 ở độ pH ~ 2,5-3,0 tại nhiệt độ phòng và đạt kết quả (97 ± 2%) [1]. Năm 2009, Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế IAEA đã tổ chức dự án nghiên cứu kết hợp (viết tắt là CRP) về phát triển công nghệ máy phát hạt nhân để tách đồng vị phóng xạ bằng các phương pháp khác nhau [2]. Năm 2011, M.S Mansur và Amushtaq đã phát triển phương pháp tách Y-90 từ hỗn hợp Sr-90/Y-90 thông qua sự hình thành chất keo của Y-90 trong môi trường cơ bản, hỗn hợp được truyền qua bông thủy tinh cách nhiệt hoặc màng lọc, dung dịch lọc được chỉ chứa Sr-90 trong khi Y-90 được giữ lại trên tấm bông/màng lọc và
2 Y-90 được trích xuất với HCl 0,1M và độ lẫn tạp chất của Sr-90 trong Y-90 là 0,0001% [3]. Năm 2012, Rubel Chakravarty, Ashatosh Dash và MRA Pillai cũng đã tổng hợp một số phương pháp tách Y-90 từ hỗn hợp Sr-90/Y-90 bằng phương pháp chiết dung môi, phương pháp chiết xuất sắc ký, tách dựa trên màng và phương pháp tách điện hóa [4]. Như vậy, chúng ta có thể thấy tầm quan trọng của việc sử dụng đồng vị Y-90 trong y học hạt nhân cũng như trong việc tách Y-90 từ hỗn hợp Sr-90/Y-90. Hiện nay, tại Việt Nam vẫn chưa có nhiều nghiên cứu về vấn đề này, đó là lý do tôi chọn đề tài “Nghiên cứu xác định nhanh Sr-90/Y-90, ứng dụng trong phân tích môi trường và y học hạt nhân” Nội dung khóa luận bao gồm các danh mục, phụ lục và bốn chương chính, trình bày các nội dung sau: Chương 1. Tổng quan về bức xạ Beta – Strontium và Yttrium. Chương này trình bày những lý thuyết cơ bản về phân rã beta và những tương tác của bức xạ beta với vật chất. Ngoài ra, trong chương 1 cũng giới thiệu tổng quan về 2 đồng vị Strontium và Yttrium cũng như về những tính chất vật lý và hóa học của nó và ứng dụng của Yttrium trong y học hạt nhân hiện nay. Chương 2. Giới thiệu hệ đo tổng beta bằng ống đếm Geiger – Muller. Chương này giới thiệu về thông số kỹ thuật, các chức năng của hai ống đếm Geiger – Muller được sử dụng trong khóa luận tại Bộ môn Vật lý hạt nhân (ĐH KHTN) và tại Trung tâm đào tạo Viện nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt. Chương 3. Các phương pháp nghiên cứu. Trong chương này trình bày hai phương pháp tách Y-90 từ hỗn hợp Sr-90/Y-90 bao gồm phương pháp dùng hệ đếm tổng hoạt độ beta để xác định nhanh tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90 và phương pháp tách Y-90 bằng từ trường nam châm.
3 Chương 4 Kết quả và thảo luận. Trong chương này, trình bày các kết quả của hai phương pháp tách Y-90 từ hỗn hợp Sr-90/Y-90, cũng như nhận xét, đánh giá các kết quả thu được và đề xuất hương nghiên cứu tiếp theo.
4 CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ BỨC XẠ BETA – STRONTIUM VÀ YTTRIUM 1.1. Cơ sở lý thuyết về bức xạ beta 1.1.1. Giới thiệu về phân rã beta Phân rã beta là hiện tượng biến đổi một hạt nhân này thành một hạt nhân khác có cùng khối lượng nhưng điện tích thay đổi một đơn vị kèm theo đó là phát ra một electron, một positron hay chiếm một electron của lớp vỏ nguyên tử, ta sẽ có ba loại phân rã beta là phân rã β+ , phân rã β− và chiếm electron quỹ đạo [5]. Hình 1.1. Phân rã beta 1.1.1.1. Phân rã β- Hạt beta gồm 2 loại là hạt β− và β+ trong đó β− được gọi là electron có khối −31 + lượng me = 9,1091.10 kg và điện tích là -1e còn hạt β được gọi là positron có khối lượng bằng khối lượng hạt electron nhưng điện tích dương +1e. N Phân rã beta xảy ra khi hạt nhân phóng xạ thừa neutron, tức là tỉ số cao hơn Z A đường cong bền của hạt nhân. Khi phân rã beta, hạt nhân ban đầu Z X phát ra hạt A electron và phản neutrino để chuyển thành hạt nhân Z+1Y . AAβ− − ZX⎯⎯→ Z+1 Y + e + v (1.1) Theo sau quá trình phân rã beta thường kèm theo sự phân rã gamma. Hình 1.2 42 là sơ đồ phân rã của hạt nhân 19 K ở trạng thái kích thích phát ra hai hạt beta để biến
5 42 thành hạt nhân 20 Ca ở trạng thái kích thích có năng lượng 1,53 MeV và trạng thái cơ bản có năng lượng là 0. Hạt nhân ở trạng thái kích thích tiếp tục phát gamma có năng lượng bằng 1,53 MeV để trở về trạng thái cơ bản 42 Hình 1.2. Minh họa sơ đồ phân rã beta của 19 K thành [5] 1.1.1.2. Phân rã β+ N Phân rã positron xảy ra khi hạt nhân có tỉ lệ quá thấp và không thỏa mãn về Z điều kiện năng lượng để phân rã alpha có thể xảy ra. Khi phân rã positron hạt nhân A A ban đầu Z X phát ra hạt positron và hạt neutrino để chuyển thành hạt nhân Z1− Y . AAβ− − ZX⎯⎯→ Z+1 Y + e + v (1.2) Ví dụ về phân rã positron như sau: 65β+ 65 + 30Zn⎯⎯→ 29 Cu + e + v (1.3) 22β+ 22 + 11Na⎯⎯→ 10 Ne + e + v (1.4) Khác với electron, hạt positron không tồn tại lâu trong tự nhiên. Positron gặp electron trong nguyên tử sẽ hủy nhau tạo ra hai tia gamma và bằng năng lượng tĩnh của electron 0,511 MeV.
6 1.1.1.3. Chiếm electron quỹ đạo Một nguyên tử thiếu neutron muốn chuyển về trạng thái bền bằng cách phát hạt positron thì khối lượng của nó phải lớn hơn khối lượng hạt nhân con ít nhất 2 lần khối lượng electron. Nếu điều kiện này không thỏa mãn thì sự thiếu hụt neutron phải khắc phục bằng quá trình chiếm electron quỹ đạo, hay còn gọi là chiếm K vì quá trình chiếm electron thường xảy ra đối với electron lớp K. − AAce. e+Z X ⎯⎯→ Z-1 X + v (1.5) 22 22 Ví dụ về quá trình chiếm electron của hạt nhân 11 Na thành hạt nhân 10 Ne như sau: − 22ce. 22 e+11 Na ⎯⎯→ 10 Ne + v (1.6) 22 22 Hình 1.3. Minh họa sơ đồ biến đổi của 11 Na thành 10 Ne 22 Năng lượng liên kết của electron lớp K trong nguyên tử 11 Na là Elk = 1,08 keV . Năng lượng phản ứng bằng EQ = 3,352 MeV . Do sau quá trình chiếm electron hạt nhân phát tia gamma với năng lượng 1,277 MeV (Hình 1.3) nên phần năng lượng còn lại là 3,352 – 1,277 = 2,075 MeV là động năng của phản hạt neutrino. Hình 1.3 minh 22 22 họa sự biến đổi từ hạt nhân 11 Na thành hạt nhân 10 Ne bằng hai quá trình phân rã 22 positron và chiếm electron lớp K, với quá trình phân rã gamma tiếp theo của 10 Ne .
7 1.1.2. Tính chất của phân rã beta 1.1.2.1. Lực tương tác Quá trình phân rã beta được gây ra bởi lực tương tác yếu chứ không phải là lực hạt nhân hat lực điện từ và có cường độ nhở hơn lực hạt nhân 14 bậc. 1.1.2.2. Bản chất của quá trình phân rã Quá trình phân rã beta là quá trình phân rã bên trong hạt nucleon biến neutron thành proton (1.7) hay quá trình phân rã proton thành neutron (1.8). Như vậy nếu quá trình phân rã alpha là một quá trình phân rã thuần túy hạt nhân thì quá trình phân rã beta là một quá trình phức tạp hơn rất nhiều, liên quan đến cả lý thuyết tương tác yếu lẫn lý thuyết cấu trúc hạt nhân. − n⎯⎯→β p ++ e +− v (1.7) + p⎯⎯→β + n e ++ v (1.8) 1.1.2.3. Nguồn gốc của các hạt bay ra từ phân rã beta Một câu hỏi được đặt ra là electron, neutrino, và các hạt khác bay ra trong phân rã beta có tồn tại trong hạt nhân trước phân rã beta không? Theo quan điểm của lý thuyết hạt nhân hiện nay, các hạt này sinh ra trong quá trình phân rã do sự tương tác của các hạt cơ bản. 1.1.2.4. Dải các nguyên tố phân rã beta Đối với phân rã beta thì dải các nguyên tố phân rã rất rộng, từ hạt neutron tự do cho đến nguyên tố nặng nhất. 1.1.2.5. Năng lượng giải phóng khi phân rã beta Năng lượng giải phóng khi phân rã beta biến thiên từ 0,02 MeV trong phân rã (1.9) đến 13,4 MeV trong phân rã (1.10). 33β− − 11H⎯⎯→ He + e + +v 0,02 MeV (1.9) 12β− 12 − 56B⎯⎯→ C+ e + +v 13,4 MeV (1.10)
8 1.1.3. Cân bằng năng lượng trong phân rã beta Nếu coi rằng khối lượng neutrino và phản neutrino bằng 0 thì để xảy ra quá trình phân rã beta phải thỏa mãn các điều kiện như sau: 1.1.3.1. Phân rã β- Phân rã β − phải thỏa mãn quan hệ về khối lượng sau: M( Z,A) > M( Z+1,A) + m (1.11) A Trong đó M(Z,A) là khối lượng của hạt nhân Z X và M(Z+1,A) là khối lượng A của hạt nhân Z+1X , bỏ đi khối lượng của các electron quỹ đạo theo công thức (1.1) còn m là khối lượng electron. Tuy nhiên trong thực tế người ta không đo khối lượng hạt nhân mà đo khối lượng nguyên tử, do đó thay cho M(Z,A) và M(Z+1,A) người ta dùng các khối lượng nguyên tử trước phân rã Mi và sau phân rã Mr như sau: Mi = M(Z,A) + Zm và Mr = M( Z+1,A ) + ( Z+1) m (1.12) Khi đó điều kiện phân rã trở thành: Mir > M (1.13) 1.1.3.2. Phân rã β+ Đối với phân rã β + thì điều kiện về khối lượng hạt nhân là: M( Z,A) > M( Z− 1,A) + m (1.14) Còn điều kiện về khối lượng nguyên tử là: Mir > M+ 2m (1.15) Trong đó: Mi = M(Z,A) + Zm và Mr = M( Z−− 1,A ) + ( Z 1) m (1.16) 1.1.3.3. Quá trình chiếm electron Đối với quá trình chiếm electron thì điều kiện về khối lượng hạt nhân là: M( Z,A) + m > M( Z− 1,A) (1.17) Còn điều kiện về khối lượng nguyên tử là:
9 Mir > M (1.18) Trong đó: Mi = M(Z,A) + Zm và Mr = M( Z−− 1,A ) + ( Z 1) m (1.19) Trong quá trình phân rã β + và quá trình chiếm electron, hạt nhân cùng chịu biến đổi từ proton sang neutron. Vì vậy cả hai quá trình này có thể xảy ra với cùng một hạt nhân và thường cạnh tranh nhau. Theo các biểu thức (1.14) và (1.17) ta thấy rằng từ quan điểm cân bằng năng lượng, quá trình chiếm electron dễ xảy ra hơn so với quá trình phân rã . Nói riêng, nếu các hạt nhân đầu và cuối thỏa mãn bất phương trình (1.20) thì quá trình chiếm electron được phép xảy ra còn quá trình phân rã bị cấm. Mr + 2m > M i > M r (1.20) Ví dụ, điều kiện (1.20) đúng với quá trình chiếm electron sau đây: − 77 e +43 Be⎯⎯→ Li + v (1.21) Trong đó hiệu số các khối lượng nguyên tử bằng 0,864 MeV trong lúc khối 7 lượng hai hạt electron bằng 1,02 MeV. Vậy 4 Be chỉ bắt electron mà không phân rã . 1.1.4. Phổ năng lượng của hạt beta Trong phân rã beta có hai hạt bay ra là electron và phản neutrino. Do đó phân bố năng lượng trong phân rã beta không chỉ quan tâm đến năng lượng tổng cộng mà cả phân bố năng lượng giữa hai hạt bay ra đó. Ở đây ta bỏ qua năng lượng giật lùi rất bé của hạt nhân con. Do tính chất thống kê của quá trình phân rã nên sự phân chia năng lượng giữa electron và phản neutrino trong một phân rã là ngẫu nhiên và năng lượng của electron có thể có giá trị từ 0 đến năng lượng cực đại khả dĩ Emax . Tuy nhiên đối với một số lớn phân rã beta thì phân bố năng lượng của electron không phải là ngẫu nhiên mà có dạng xác định. Phân bố năng lượng này gọi là phổ electron của phân rã beta. Tính chất chung của các phổ beta là phân bố trơn tru không có các đỉnh nhọn và phổ chấm dứt ở một giá trị năng lượng cực đại . Về mặt lịch sử, chính các tính
10 chất này của phổ beta mà vào năm 1931 Pauli đã tiên đoán được sự tồn tại của hạt neutrino trước khi quan sát được hạt này ở một phần tư thế kỷ sau đó. Nhờ sự có mặt của neutrino mà các định luật bảo toàn năng lượng, động lượng và momen động lượng trong phân rã beta được thỏa mãn. 32 Ví dụ electron trong phân rã beta của P có năng lượng cực đại Emax = 1,71MeV . Đường cong phân bố động năng của electron được minh họa như hình 1.4. Ta thấy rằng năng lượng trung bình của electron trong phổ beta bằng 0,7 MeV, tức bằng 41% năng lượng cực đại. Nói chung, năng lượng trung bình của electron trong các phân rã beta bằng 30% - 40% năng lượng cực đại Emax . Hình 1.4. Phổ năng lượng electron trong phân rã beta của đồng vị phóng xạ 32 P [5] Để tính dạng phổ beta, ta tính xác suất dω để khi phân rã beta, electron bay ra với động lượng p trong khoảng dpvà động lượng phản neutrino k trong khoảng dk 22 dω= Dδ( Emax − E − ck) dpdk = Dδ( E max − E − ck) p dpk dkdΩ C dΩ V (1.22) Trong đó D là hệ số tỉ lệ, dΩC và dΩV là các góc đặc theo phương bay của electron và phản neutrino, δ( Emax −− E ck) là hàm Dirac bảo đảm định luật bảo toàn năng lượng được thỏa mãn: Emax −− E ck (1.23) Trong đó E là động năng của electron và ck là năng lượng của phản neutrino với khối lượng bằng 0. Động năng E liên hệ với động lượng electron p như sau:
11 E=− c p2 +m 2 c 2 mc 2 (1.24) Giả sử N0 phân rã beta, trong đó dN phân rã cho hạt electron bay ra trong khoảng động lượng từ p đến p + dp và hạt phản neutrino bay ra trong khoảng động lượng từ k đến k + dk , thì dN liên hệ với dω như sau: dN= N0 dω (1.25) Hệ số D trong (1.22) đặc trưng cho cường độ tương tác yếu và phụ thuộc vào E, Emax cũng như định hướng tương hỗ giữa các spin và góc giữa các động lượng electron và phản neutrino. Xét trường hợp đơn giản nhất với D = const, thì có thể lấy tích phân biểu thức (1.25) theo các giá trị động lượng phản neutrino và góc bay của electron và phản neutrino, ta có: 2 16πN 2 dN=−0 Dp2 ( E E) dp (1.26) c3 max Chuyển dp trong công thức (1.26) sang dE dựa theo (1.24) ta được hàm phân bố dạng phổ beta theo năng lượng electron như sau: dN 22 2 =N0 B E( E + 2mc) ( E + mc)( E max − E) F( Z,E) (1.27) dE 16π2 Trong đó BD= và F( Z,E) là thừa số hiệu chỉnh ảnh hưởng tương tác c3 Coulomb giữa hạt nhân và các hạt bay ra. 1.1.5. Xác định năng lượng cực đại của phổ beta Ta viết lại công thức (1.26) có kể đến thừa số hiệu chỉnh ảnh hưởng tương tác Coulomb giữa hạt nhân và các hạt bay ra như sau: 22 2 Npdp( ) =− Cp( Emax E) FZ,Edp( ) (1.28) Trong đó N( p) dp là số hạt beta phát ra với động lượng nằm trong khoảng p đến p + dp; C là hằng số đối với mỗi loại hạt nhân phân rã và các thông số khác đã biết ở phần trên. Từ công thức (1.28) ta có: Np( ) =−CEE( ) (1.29) p2 F( Z,E) max
12 Np Nếu biểu diễn hàm ( ) theo năng lượng ta được một đường thẳng, gọi p2 F( Z,E) là đường Curie hay đường Fermi. Điểm cắt của đường thẳng này với trục hoành chính là năng lượng cực đại Emax . Xây dựng đường Curie thực nghiệm là phương pháp phổ biến để xác định năng lượng cực đại của phổ beta. 1.1.6. Thời gian bán rã suy rộng của phân rã beta Thời gian bán rã T1/2 được xác định qua hằng số phân rã như sau: ln2 1 λ== dN TN1/2 0 Emax =B E E + 2mc22 E + mc E − E2 F Z,E dE ( ) ( )( max ) ( ) 0 = Bf( Emax ,Z) (1.30) Trong đó f( Emax ,Z) là hàm phức tạp nhưng hoàn toàn xác định của năng lượng cực đại và số điện tích Z. Trong công thức (1.30), hằng số B thay đổi từ nguyên tố này sang nguyên tố khác khi phân rã beta. Theo (1.30) ta có: ln2 B = (1.31) fT1/2 Nên fT1/2 phản ánh mức độ ảnh hưởng này. Đại lượng fT1/2 được gọi là thời gian bán rã suy rộng. Do fT1/2 biến thiên trong giới hạn nhiều bậc nên người ta thường dùng đại lượng lg( fT1/2 ). Nếu không tính đến ảnh hưởng của tương tác Coulomb và 2 trường hợp siêu tương đối ( Emax mc = 0,5 MeV ) hàm fE( max ) có dạng: Emax 1 2 2 f E= E2 E − E dE = E 5 x 2 1 − x 2 dx = E 5 ( max) ( max) max( ) max (1.32) 0015 Theo công thức (1.32) thì hàm fE( max ) tỉ lệ thuận với bậc 5 của năng lượng cực đại .
13 1.1.7. Các quy tắc lựa chọn trong phân rã beta Sự dịch chuyển giữa các trạng thái hạt nhân kèm theo phân rã beta tuân theo một quy tắc lựa chọn. Dịch chuyển beta được cho phép hay bị cấm là do spin và độ chẵn lẻ của các hạt nhân mẹ và con. Trước tiên ta hãy xét momen toàn phần và độ chẵn lẻ của cặp ev− . Momen toàn phần của cặp này là tổng vector của momen quỹ đạo của chuyển động tương đối giữa hai hạt và spin tổng cộng của chúng. Spin tổng cộng bằng 0 hoặc bằng 1. Như đã nói ở trên, phân rã beta là quá trình bên trong hạt nhân, nghĩa là các electron và phản neutrino thực tế bay ra từ một điểm, nghĩa là momen quỹ đạo tương đối bằng 0. Như vậy, momen toàn phần của cặp trong dịch chuyển cho phép sẽ bằng 0 hoặc bằng 1, trong dịch chuyển cấm bậc một là 0;1;2, trong dịch chuyển cấm bậc hai là 1;2;3; Độ chẵn lẻ của cặp được xác định bởi momen quỹ đạo của chúng theo công thức (−1)l =1 do l = 0. Như vậy sự thay đổi đọ chẵn lẻ của toàn hệ trong phân rã beta do độ chẵn lẻ của hạt nhân mẹ và con quy định. Ta gọi spin và độ chẵn lẻ của các hạt nhân mẹ và con là J,iiπ và J,llπ thì điều kiện để dịch chuyển cho phép là: ΔJ= Jli − J = 0, 1 ; Δπ= πli − π = 0 (1.33) Điều kiện để dịch chuyển bị cấm bậc 1 là: ΔJ= Jli − J = 0, 1, 2 ; Δπ= πli − π 0 (1.34) Ta hãy xem xét các quy tắc lựa chọn đối với các loại dịch chuyển cho phép và bị cấm. 1.1.7.1. Các dịch chuyển cho phép Dịch chuyển cho phép tuân theo quy tắc lựa chọn (1.33) và được chia thành hai loại là dịch duyển Fermi và dịch chuyển Gamov-Teller. 1.1.7.1.1. Dịch chuyển Fermi Dịch chuyển Fermi là dịch chuyển mà spin tổng cộng của cặp bằng không. Quy tắc lựa chọn Fermi là:
14 ΔJ= 0 và Δπ= 0 (1.35) Tức là spin J và độ chẳn lẻ π không thay đổi. Ví dụ dịch chuyển sau đây là dịch chuyển thuần Fermi: 14 14 + 87O⎯⎯→ N+ e + ve (1.36) Trong đó: ve là neutrino-electron. 1.1.7.1.2. Dịch chuyển Gamov-Teller Dịch chuyển Gamov-Teller là dịch chuyển mà spin tổng cộng của cặp ev− bằng 1. Quy tắc lựa chọn Gamov-Teller là: ΔJ=+ 0, 1 và (1.37) Ngoại trừ trường hợp dịch chuyển 0 – 0, tức là spin hạt nhân ở trạng thái đầu và trạng thái cuối đều bằng không. Ví dụ dịch chuyển sau đây là dịch chuyển thuần Gamov-Teller: 66− 23He⎯⎯→ Li + e + ve (1.38) Trong đó ve là phản neutrino-electron 1.1.7.1.3. Dịch chuyển hỗn hợp Dịch chuyển hỗn hợp bao gồm cả dịch chuyển Fermi và dịch chuyển Gamov- Teller. Ví dụ sau đây là dịch chuyển hỗn hợp: 15 15 + 87O⎯⎯→ N+ e + ve (1.39) Các dịch chuyển cho phép còn phân thành dịch chuyển siêu cho phép và dịch chuyển cho phép bình thường 1.1.7.1.4. Dịch chuyển siêu cho phép Dịch chuyển siêu cho phép là dịch chuyển không kéo theo sự thay đổi cấu trúc hạt nhân. Đó là dịch chuyển giữa các thành phần của cùng một đa tuyến spin đồng vị. Dịch chuyển này được đặc trưng bởi các giá trị nhỏ nhất của lg( fT1/2 ) : lg( fT1/2 ) − 2,5 3,0 (1.40) Ví dụ sau đây là dịch chuyển siêu cho phép:
15 − n⎯⎯→+ p e + ve (1.41) 1 1 1 1 T;TT;T=ZZ = − → = = 2 2 2 2 Trong đó T là spin đồng vị. 14 14* + 87O⎯⎯→ N+ e + ve (1.42) (T= 1;TZZ = − 1 → T = 1;T = 0) Một dịch chuyển khác xảy ra giữa các thành phần của hai đa tuyến spin đồng vị khác nhau nhưng các hạt nhân có cấu trúc rất gần nhau nên cũng thuộc loại siêu cho phép: 66− 23He⎯⎯→ Li + e + ve (1.43) (T= 1;TZZ = − 1 → T = 0;T = 0) 1.1.7.1.5. Dịch chuyển cho phép bình thường Dịch chuyển cho phép bình thường là dịch chuyển kéo theo sự thay đổi cấu trúc hạt nhân. Dịch chuyển này được đặc trưng bởi giá trị lg( fT1/2 ) 5 (1.44) Trong dịch chuyển này có sự thay đổi spin đồng vị hoặc thay đổi định hướng spin nucleon đối với momen quỹ đạo trong quá trình phân rã beta. Ví dụ, dịch chuyển sau đây là dịch chuyển cho phép bình thường: 49 49 − 20Ca⎯⎯→ 21 Se + e + ve (1.45) Trong dịch chuyển này neutron trong trạng thái vỏ 2p3/2 chuyển thành proton ở trạng thái vỏ 2p3/2 nhưng spin đồng vị thay đổi: 9749 49 T=( 20 Ca) → T = ( 21 Se) 22 1.1.7.2. Các dịch chuyển cấm Dịch chuyển cấm bậc 1 là dịch chuyển tuân theo quy tắc lựa chọn (1.34). Xác suất dịch chuyển bé và giá trị lg( fT1/2 ) lớn hơn 5. Dịch chuyển cấm có nhiều bậc như phân loại trong bảng 1.1. Ví dụ một dịch chuyển cấm như sau:
16 40 40 − 19K⎯⎯→ 20 Ca + e + ve (1.46) 40 40 Đây là dịch chuyển cấm bậc 3 vì spin hạt nhân 19 K bằng 4, spin hạt nhân 20 Ca bằng 0, còn độ chẵn lẻ của các hạt nhân ngược dấu nhau. Đối với dịch chuyển này 9 lg( fT1/2 ) = 18 và chu kỳ bán rã T1/2 = 10 năm. Bảng 1.1. Phân loại các dịch chuyển Loại dịch chuyển Quy tắc chọn lọc lg( fT1/2 ) 1. Loại cho phép - Siêu cho phép ΔJ= 0, 1 và Δπ= 0 2,5 – 4 - Cho phép bình thường và 4 – 6 2. Loại cấm - Cấm bậc 01 ΔJ= 0, 1,2 và Δπ 0 6 – 9 - Cấm bậc 02 ΔJ= 2, 3 và Δπ = 0 10 – 13 - Cấm bậc 03 ΔJ= 3, 4 và 15 – 19 - Cấm bậc 04 ΔJ= 4 22 1.1.8. Tương tác của hạt beta với vật chất 1.1.8.1. Độ mất năng lượng riêng của hạt electron Đối với các hạt nhẹ tích điện ta chỉ xem xét hạt electron vì hạt positron ít được khảo sát trong thực tế. Sự truyền qua vật chất của hạt electron khác với các hạt nặng tích điện là do khối lượng của nó rất bé dẫn đến độ thay đổi động năng trong một lượt va chạm khá lớn, điều đó dẫn đến các kết quả như sau: Thứ nhất, hạt electron vào bay ra lệch đáng kể khỏi phương bay ban đầu của nó. Thứ hai, trong các va chạm có thể sinh ra các bức xạ điện từ. Có thể tóm lại, quỹ đạo của hạt electron không phải là đường thẳng và nó mất nhiều năng lượng để sinh ra bức xạ điện từ. Ngoài ra khi hạt electron vào va chạm với electron quỹ đạo của nguyên tử môi trường xuất hiện hiệu ứng trao đổi do không phân biệt được hai hạt electron này. Hiệu ứng trao đổi có ảnh hưởng đáng kể đến quá trình truyền electron qua vật chất. Đối với hạt positron không có hiệu ứng trao đổi
17 nhưng lại có hiện tượng hủy cặp electron – positron như đã nói ở trên, làm ảnh hưởng đáng kể đến sự truyền positron qua vật chất. Cơ chế mất năng lượng đối với electron cũng giống như các hạt nặng tích điện khác. Tuy nhiên có một điểm khác biệt là do khối lượng bé của electron và hiệu ứng trao đổi, nên độ mất năng lượng riêng cuat electron được xác định bằng công thức: (e) 4 dE 4πne e − =2 dxion me v m v2 E 1 2 lne − 2 1 −β2 − 1βln21β +2 + − 2 + 1 − 1β − 2 − δ (1.47) 22 8 ( ) 2I( 1−β ) Ở đây E là động năng tương đối của electron: 2 mce 2 E=− me c (1.48) 1−β2 Trong trường hợp không tương đối β << 1 thì công thức (1.47) trở thành: (e) 42 dE 4πnee e m v −=2 ln (1.49) dxion me v 2I Trong trường hợp siêu tương đối tính E mc2 , ta có: (e) 4 2 dE4πne e E 1 − =2 ln + (1.50) dx m v22 8 ion e 2I 1 −β Khác với các hạt nặng tích điện, đối với electron cả hai giới hạn này đều quan 2 trọng vì me c= 0,5 MeV, tức trở thành siêu tương đối ngay cả khi động năng của nó có giá trị cỡ vài MeV. Do hạt electron có khối lượng bằng khối lượng electron trong nguyên tử nên va chạm giữa chúng làm hạt electron chuyển động lệch khỏi hướng ban đầu. Do đó electron chuyển động theo đường cong khúc khủyu sau nhiều lần va chạm trong môi trường hấp thụ và cuối cùng sẽ dừng lại khi hết năng lượng để ion hóa. Dọc theo đường này có rất nhiều cặp ion tạo ra nên quá trình ion hóa sơ cấp của hạt electron ban đầu lẫn quá trình ion hóa thứ cấp do các hạt delta electron. Quỹ đạo chuyển động có thể ghi nhận bằng nhũ tương ảnh hay buồng bọt.
18 1.1.8.2. Độ ion hóa riêng Do hạt electron tạo nên các cặp ion dọc theo đường đi của mình nên nó có độ ion hóa riêng. Độ ion hóa riêng là số cặp ion tạo ra trên quãng đường đi đơn vị của hạt electron. Độ ion hóa riêng khá cao đối với hạt electron năng lượng thấp, giảm dần khi tăng năng lượng của hạt electron. Nếu biết trước độ mất năng lượng trung bình w sinh cặp ion, thì độ ion hóa riêng s được tính theo công thức sau: dE eV dx cm s = (1.51) eV w c.i. Trong đó c.i. là cặp ion. 1.1.8.3. Bức xạ hãm Khi hạt electron đi đến gần hạt nhân, lực hút Coulomb mạnh làm nó thay đổi đột ngột hướng bay ban đầu, tức là chuyển động có gia tốc, và mất năng lượng bức xạ điện từ, gọi là bức xạ hãm. Năng lượng bức xạ hãm phân bố liên tục từ 0 đến giá trị cực đại E0 của động năng hạt electron vào. Sự mất năng lượng của hạt electron trong trường hợp này gọi là mất năng lượng do bức xạ. Cường độ bức xạ hãm W, là dv lượng năng lượng bức xạ trong 1 giây, đối với hạt có gia tốc a = trong trường dt hợp không tương đối và không lượng tử hóa bằng: 3 e22 z 2 Wa= (1.52) 2c3 F Thay a = ta được cường độ bức xạ hãm khi tương tác Coulomb của hạt với m tâm điện tích tỉ lệ nghịch với bình phương khối lượng hạt và tỉ lệ thuận với bình phương điện tích của tâm tán xạ. Như vậy sự mất năng lượng bức xạ chỉ có giá trị đáng kể đối với hạt electron chứ không quan trọng đối với hạt nặng tích điện. Chẳng mp 6 hạn độ mất năng lượng do bức xạ của hạt proton vào khoảng 3.10 lần nhỏ me
19 hơn đối với electron. Ngoài ra sự mất năng lượng do bức xạ đối với hạt electron chủ yếu do tương tác với hạt nhân chứ không phải do tương tác với electron quỹ đạo. Thật vậy, cường độ bức xạ hãm của hạt electron với hạt nhân Z2 lần lớn hơn so với tương tác với electron trong lúc số electron quỹ đạo chỉ Z lần lớn hơn hạt nhân. Việc tính đến hiệu ứng tương đối và lượng tử hóa không thay đổi các nhận xét nêu trên. Độ mất năng lượng do bức xạ được mô tả bởi các công thức sau: 2 Trường hợp không tương đối, tức là khi E > 137me c Z và tính đến hiệu ứng che màng hoàn toàn của các electron đối với hạt nhân: (e) 22 dE Zre 183 2 − =nE 4ln 1/3 + (1.57) dx rad 137 Z 9 Theo công thức (1.53), (1.56) và (1.57) thì độ mất năng lượng do bức xạ, nếu bỏ qua sự phụ thuộc logarit, tỉ lệ với bình phương điện tích Z của hạt nhân môi trường, mật độ nguyên tử n và động năng E của electron:
20 (e) dE 2 − ~ Z nE (1.58) dx rad Ta viết dưới dạng đơn giản công thức (1.47) đối với độ mất năng lượng riêng do ion hóa: (e) dE − ~ ne ~ nZ (1.59) dx ion So sánh hai công thức (1.58) và (1.59) với nhau ta được: (dE/dx) rad ~ EZ (1.60) dE/dx ( )ion Nếu E tính theo đơn vị MeV thì tỉ số giữa độ mất năng lượng riêng do bức xạ và độ mất năng lượng riêng do ion hóa bằng: (dE/dx) EZ rad (1.61) dE/dx 800 ( )ion Công thức (1.61) cho thấy độ mất năng lượng riêng do bức xạ trong nước (Z = 8) với E = 100 MeV có giá trị bằng độ mất năng lượng riêng do ion hóa. Đối với chì thì điều đó xảy ra ở năng lượng E 10 MeV. Giá trị năng lượng mà tại đó độ mất năng lượng riêng do bức xạ có giá trị bằng độ mất năng lượng riêng do ion hóa được gọi là năng lượng tới hạn. Từ công thức (1.61) suy ra rằng năng lượng tới hạn 800 E MeV . Trên miền năng lượng trên năng lượng tới hạn thì độ mất năng lượng er Z do bức xạ đóng vai trò chủ yếu. Khi đó năng lượng electron giảm theo hàm mũ khi đi xuyên qua vật chất: −x/ rad E= E0 e (1.62) Trong đó rad gọi là độ dài bức xạ. Trên bảng 1.2 trình bày độ dài bức xạ và năng lượng tới hạn Eer đối với một số chất. Độ mất năng lượng lớn do bức xạ của electron năng lượng cao được sử dụng để tạo nên chùm năng lượng tử γ trong các máy gia tốc electron.
21 Bảng 1.2. Độ dài bức xạ và năng lượng tới hạn đối với một số chất [5] Độ dài bức Độ dài bức Eer Chất xạ rad Chất xạ (MeV) (g / cm2 ) H 63,1 340 Al 24,0 27 He 94,3 220 Fe 13,8 24 C 42,7 103 Cu 12,9 21,5 Không khí 36,2 83 Pb 6,4 6,9 1.1.8.4. Quãng chạy của electron trong vật chất Electron có năng lượng không lớn, nghĩa là trong miền mà độ mất năng lượng chủ yếu do ion hóa, thì đường đi của hạt electron không phải là đường thẳng do khối lượng của nó bằng khối lượng của electron trong nguyên tử. Do đó khái niệm về quãng chạy trong trường hợp này không được xác định đơn trị. Điều đó được minh họa trên hình 1.5 về sự phụ thuộc cường độ electron theo bề dày lớp vật chất khi nó truyền qua môi trường vật chất này. Hình 1.5. Sự phụ thuộc cường độ electron vào bề dày lớp vật chất Sự phụ thuộc cường độ electron I theo bề dày x lớp vật chất được mô tả theo hàm số: −μx I= I0 e (1.63)
22 Trong đó μ là hệ số hấp tuyến tính, đơn vị là cm−1 . Hệ số hấp thụ khối được xác định theo năng lượng cực đại Emax của hạt electron như sau: μ −4/3 2 = 22 E g/cm đối với 0,5 Emax 6 MeV (1.64) ρ max ( ) Trên hình 1.5, số electron giảm đơn điệu theo bề dày và đạt đến 0 tại giá trị R max . Do đó đối với electron ta có hai đại lượng về quãng chạy là quãng chạy cực đại và quãng chạy trung bình. Quãng chạy cực đại là độ dày tối thiểu của lớp vật chất giữ lại toàn bộ các hạt electron. Đây chính là quãng đường đi toàn phần của hạt electron trong vật chất. Quãng chạy trung bình là độ dày lớp vật chất mà electron truyền qua khi tính trung bình. Trong thực tế người ta hay dùng quãng chạy cực đại hơn. Việc tính toán quãng chạy cực đại gặp nhiều khó khăn nên người ta sử dụng các bảng hay các công thức bán thực nghiệm. Chẳng hạn đối với electron năng lượng thấp EE er ta có công thức: Rmax =− 0,526E 0,24 (1.65) 2 Trong đó E tính theo đơn vị MeV và R max tính theo đơn vị g/cm . Quãng chạy trung bình của electron năng lượng E (MeV) bằng: 1,38 2 0,407E 0,15 < E < 0,8 MeV R( g/cm ) = (1.66) 0,542E− 0,133 0,8 < E < 3 MeV Ngoài quãng chạy tuyến tính d tính theo centimet người ta còn còn dùng quãng 2 chạy mật độ dm , đơn vị g/cm , được xác định như sau: 23 dm ( g/cm ) = ρ( g/cm) d( cm) (1.67) Trong đó ρ là mật độ khối của chất hấp thụ, tính theo g/cm3 . 1.2. Tổng quan về Strontium–90 (Sr-90) Strontium – 90 là đồng vị phóng xạ chính của phản ứng phân hạch hạt nhân, thường xuất hiện trong bụi từ các vụ nổ hạt nhân được kể đến như tai nạn hạt nhân ở sông Techa, Chernobyl và Fukushima hoặc trong các thanh nhiên liệu đã qua sử dụng của lò phản ứng hạt nhân và được coi là một sản phẩm thải. Ở dạng nguyên chất
23 Strontium là một kim loại bạc mềm, sáng, nhưng sẽ chuyển sang màu vàng khi tiếp xúc với không khí [6]. Strontium có đặc tính gần giống với Canxi được thể hiện trong trong bản tuần hoàn Mendeleev, khi được hấp thụ do hít phải, ăn thức ăn và nước uống có chứa Strontium. Trung bình 30 – 40% Sr-90 được hấp thụ vào máu, và hấp thụ khoảng 60% đối với trẻ em trong năm đầu đời, người lớn ăn chay và có chế độ ăn kiêng cũng sẽ tăng sự hấp thụ của ruột đối với Strontium do cơ thể sẽ xem Strontium như Canxi, nó cũng tập trung chủ yếu ở xương và răng, đây là nguyên nhân chính dẫn đến ung thư xương, tủy xương, và các mô mềm xung quanh xương. Strontium không phát gamma nên giảm sự nguy hiểm khi bị chiếu ngoài, ngược lại, sẽ rất nguy hiểm nếu bị chiếu trong do Strontium phát beta và thời gian bán rã tương đối dài, điều này khiến Strontium trở nên nguy hiểm trong bụi phóng xạ. Hình 1.6 cho thấy phân rã beta của Strontium là một phân rã tầng, đầu tiên Sr-90 phát beta với năng lượng 0,546 MeV thành Y-90 không ổn định và sau đó phát beta với năng lượng 2,28 MeV trở thành Zr-90 ổn định. Thời gian tồn tại của Y-90 ngắn hơn rất nhiều so với Sr-90 (Thời gian bán rã tương ứng là 64 giờ và 28,8 năm). Do hai quá trình phân rã liên tiếp đều phát 100% beta, không có sự xuất hiện của tia gamma nên thuận lợi cho việc xác định phân rã và phân tích phổ beta phát ra. Hình 1.6. Sơ đồ phân rã của Sr-90
24 Strontium được sử dụng nhiều trong thương mại và nghiên cứu, chúng ta có thể gặp strontium trong vật liệu quang học, cũng như dùng strontium tạo màu đỏ cho pháo hoa và đèn tín hiệu. Strontium có thể được sử dụng như một chất khử Oxy trong các ống electron, dùng làm chất đánh dấu phóng xạ trong y học hạt nhân và dùng làm nguồn năng lượng cho các ứng dụng nghiên cứu, bao gồm trong các thiết bị SNAP (Systems for Nuclear Auxiliary Power) để cấp năng lượng cho trạm thời tiết và vệ tinh [7]. 1.3. Tổng quan về Yttrium–90 (Y-90) Tính chất hoá học của Yttri: Tính chất hoá học của mỗi nguyên tố được đặc trưng bởi số hiệu nguyên tử (Z), do đó các đồng vị của cùng một nguyên tố thì có tính chất hoá học như nhau, nghĩa là tính chất hoá học Yttri không phóng xạ giống với Yttri-90 phóng xạ. Yttri là nguyên tố thuộc nhóm IIIB, chu kì 5, số thứ tự nguyên tử bằng 39 (Z=39), có cấu hình điện tử: 1s22s22p63s23p63d104s24p64d15s2. Việc chỉ có một electron d làm cho cấu hình 4d15s2 đó kém bền do đó chúng rất hoạt động về mặt hóa học, khác với các nguyên tố d khác, nguyên tố nhóm IIIB này có trạng thái oxy hóa không biến đổi là +3 như bảng tuần hoàn hình 1.7 sau: Hình 1.7. Bảng tuần hoàn các nguyên tố hóa học Đối với Yttri kim loại chuyển tiếp hóa trị ba, Yttri tạo thành các hợp chất vô cơ khác nhau trong các hợp chất Yttri có số ôxi hóa thông thường +3 bằng cách cho đi
25 3 electron hóa trị của nó, ion Y3+ không màu trong dung dịch. Các đặc điểm của Yttri như bảng 1.3 sau: Bảng 1.3. Đặc điểm và tính chất của Yttrium Tên nguyên tố Yttri Ký hiệu hóa học Y Phân loại Kim loại họ lantanoit Nguyên tử số (Z) 39 Khối lượng nguyên tử 88,9 Cấu hình điện tử [Kr] 4d1 5s2 [Xe] Trạng thái oxy hóa +1, +2; +3 Bán kính cộng hóa trị (pm) 180 Độ dài liên kết cộng hóa trị (pm) 190 ± 7 Trong các đồng vị chỉ có Y-89 là đồng vị bền tồn tại trong tự nhiên, Yttri khá bền trong không khí vì chúng được bao bọc bởi một lớp màng oxit bảo vệ nhưng khi nghiền nhỏ và bị đốt nóng thì dễ dàng tạo thành Yttri oxit: Y + O2 → Y2O3 (1.68) Yttri phản ứng chậm với nước lạnh nhưng phản ứng khá nhanh với nước nóng cho ra Yttrihydroxit và giải phóng khí hidro: 2Y (r) + 6H2O (l) → 2Y(OH)3 (l) + 3H2 (k) (1.69) Kim loại Yttri phản ứng với tất cả các halogen trihalides như fluoride Yttrium (III) (YF3), Yttri clorua (III) (YCl3), và Yttri bromide (III) (YBr3) ở nhiệt độ 200 °C. 2Y (r) + 3F2 (k) → 2YF3 (r) (1.70) 2Y (r) + 3Cl2 (k) → 2YCl3 (r) (1.71) 2Y (r) + 3Br2 (k) → 2YBr3 (r) (1.72) 2Y (r) + 3I2 (k) → 2YI3 (r) (1.73)
26 Tương tự như vậy, cacbon, phốt pho, selen, silic và lưu huỳnh tất cả các hình thức hợp chất nhị phân với Yttri ở nhiệt độ cao. Ðồng vị phóng xạ Yttri-90: Yttrium-90 là đồng vị phóng xạ nhân tạo được sinh từ sự phân rã − của hạt nhân 90Sr. 90 90 235 U( n,f) Sr⎯⎯→ Y (1.74) Hoặc được chiếu xạ trên lò phản ứng với phương trình kích hoạt 89Y(n,γ)90Y. Sau khi phân rã chuyển thành đồng vị Zr-90 bền và phát ra năng lượng 2,28 MeV. Ngày nay, Yttrium-90 đã trở thành một hạt nhân phóng xạ được sử dụng rộng rãi trong điều trị bệnh ung thư nhờ các tính chất vật lý của nó như năng lượng phát tia beta cao ( E− = 2,280 keV ) với quãng chạy trong mô dài hơn tất cả các hạt  max phát tia khác (11 mm tương ứng khoảng 600 tế bào), không phát tia gamma, thời gian bán rã của nó là 64,14 giờ, nên Y-90 có khả năng tiêu diệt tế bào ung thư nổi trội hơn so với các đồng vị phóng xạ khác, đặc biệt là khối u rắn [8]. Một thuận lợi khác nữa là Y-90 luôn có sẵn nhờ sự phân rã của đồng vị mẹ Sr-90. Bảng 1.3 liệt kê các đồng vị phóng xạ của Y-90. Bảng 1.4. Tính chất hạt nhân của đồng vị Yttrium [8] Năng Chu kỳ Đồng vị Đồng vị Tồn tại Phân rã lượng phân rã con (MeV) ε - 87Zr 87Y tổng hợp 3,35 ngày γ 0,48, 0,38 - ε - 88Zr 88Y tổng hợp 106,6 ngày γ 1,83, 0,89 - 89Y tự nhiên 89Y đồng vị bền β− 2,28 90Zr 90Y tổng hợp 2,67 ngày γ 2,18 - β− 1,54 91Zr 91Y tổng hợp 58,5 ngày γ 1,20 -
27 Hình 1.8. Sơ đồ phân rã rã Y-90 Phân rã phóng xạ của Y-90 tuân theo quy luật động học bậc nhất: −t N= N0 e (1.75) Trong đó N là số nguyên tử của hạt nhân phóng xạ Y-90 đang khảo sát,  là hằng số tốc độ phân rã, N0 là số nguyên tử của hạt nhân phóng xạ ở thời điểm t = 0. Bởi những tính năng ưu việt của chúng, đồng vị phóng xạ Y-90 đã được nghiên cứu và được ứng dụng trong điều trị trong lĩnh vực y học hạt nhân. Đó là đánh dấu Y-90 với protein, peptid, kháng thể và các chất sinh học khác dùng trong điều trị các loại bệnh ung thư khác nhau như: - Keo Y-90 silicate/citrate điều trị viêm khớp. - Y-90 đánh dấu hạt vi cầu tạo thành y-90-microsphere điều trị ung thư gan. - Y-90-Ibritumomab điều trị u lympho bào B không Hodgkin (Zevalin). - Y-90-DOTATATE điều trị u thần kinh nội tiết. - Y-90-EDTMP điều trị giảm đau di căn ung thư xương. - Y-90-kháng thể đơn dòng hoặc peptid để điều trị các ung thư khác. 1.4. Kết luận chương 1 Chương 1 đã trình bày tổng quan và cho chúng ta cái nhìn tổng thể về phân rã beta, các tính chất của bức xạ beta và sự tương tác của bức xạ beta với vật chất. Trong chương 1 cũng đã trình bày tổng quan về những đặc tính của hai đồng vị phóng xạ Strontium -90 và đồng vị con của nó là Yttrium – 90, đồng thời chỉ ra được sự quan trọng của Yttrium – 90 trong y học hạt nhân và ứng dụng của nó vào điều trị ung thư.
28 CHƯƠNG 2 HỆ ĐO TỔNG BETA BẰNG ỐNG ĐẾM GEIGER – MULLER 2.1. Ống đếm chứa khí Geiger – Muller 2.1.1. Nguyên tắc hoạt động Ống đếm GM là loại ống đếm chứa khí hoạt động trong vùng phóng điện, có dạng hình trụ. Anode là một sợi dây chính giữa trụ, cathode là lớp kim loại mỏng được phủ ở thành trong của ống đếm. Hình 2.1. Cấu tạo của ống đếm Geiger - Muller Khi tiếp tục tăng điện thế quá miền tỉ lệ thì số electron thứ cấp tăng nhanh dọc theo dây anode. Khi các electron đập vào dây này, chúng làm phát ra các tia cực tím. Đến lượt mình, các tia cực tím lại giải phóng các electron bổ sung từ thành ngoài ống đếm. Các electron đó được gia tốc hướng tới dây trung tâm, tại đó chúng lại làm phát ra các tia sáng cực tím khác. Quá trình thác lũ này phát triển trong thể tích khí và dọc theo dây anode. Số electron tăng rất nhanh trong ống đếm dẫn đến sự tăng nhanh biên độ tín hiệu ra. Detector khí làm việc trong chế độ thác lũ này gọi là ống đếm Geiger – Muller [5]. Trên miền IV, hình 2.2 ta thấy, đặc trưng vận tốc đếm – điện thế đối với ống đếm G – M có miền plateau, tại đó tốc độ đếm không thay đổi khi tăng cao thế của nguồn. Bởi vì, khi quá trình thác lũ phát triển, các electron là các hạt tương đối nhẹ, được tự hợp lại rất nhanh, còn các ion là các hạt nặng, chuyển động chậm nên không được tụ hợp nhanh như vậy. Do đó có một “ống” các điện tích dương chuyển động chậm hình thành xung quanh dây dẫn trung tâm. Khi đó quá trình thác lũ bị chấm dứt
29 vì các electron rơi vào đám mây các ion dương và bị bắt trước khi đi đến dây trung tâm [5]. Hình 2.2. Đường đặc trưng điện tích – điện thế đối với ống đếm chứa khí [5] Trên hình 2.2, miền I là miền tái hợp, miền II là buồng ion hóa, miền III là ống đếm tỉ lệ, miền IV là ống đếm Gieger – Muller, miền V là miền phóng điện. Khi quá trình thác lũ kết thúc thì đám mây ion này đến gần điện cực ngoài, các electron lại bị kéo ra khỏi điện cực để trung hòa chúng. Một số electron rơi vào quỹ đạo năng lượng cao của ion dương và sau đó chuyển về quỹ đạo năng lượng thấp hơn làm bức xạ tia cực tím. Các tia cực tím đập vào thành ngoài của ống đếm bức electron ra và tạo nên quá trình thác lũ mới, quá trình phóng điện xảy ra liên tục trong ống đếm G – M. Một trong các phương pháp chấm dứt quá trình thác lũ này là bổ sung một số khí đa nguyên tử vào thể tích khí cơ bản (thường là Argon, Neon, Nito). Các khí bổ sung này, chẳng hạn như hơi rượu, etilen, đimêtôxi – mêtan có tác dụng tạo nên môi trường hấp thụ các bức xạ tử ngoại làm ngăn chặn việc bứt các electron từ ống đếm, và do đó làm tắt quá trình thác lũ. Ống đếm G – M cấu trúc theo phương pháp này gọi là ống đếm tự tắt [5]. 2.1.2. Đặc trưng plateau Hình 2.3 thể hiện vùng plateau của ống đếm Gieger – Muller. Khi tăng điện thế làm việc từ Vs đến V2, trong miền V1 đến V2 thì số đếm không tăng thêm nữa, ta nói V1 là điểm đầu của miền plateau và điểm V2 là điểm kết thúc. Thông thường điểm
30 làm việc VP được chọn gần chính giữa của miền plateau. Miền plateau có 2 đặc trưng sau đây: Độ dài plateau = (V2 - V1) vôn (2.1) (NN− ) Độ nghiêng plateau q %= 21 .100% (2.2) ( ) NN+ 21 −(VV) 2 21 0,03 Đại lượng q== 3% là chấp nhận được trong nhiều ứng dụng thực tế. 100V Hình 2.3. Đặc trưng plateau của ống đếm Geiger – Muller [5] 2.1.3. Thời gian chết và thời gian hồi phục Thời gian chết và thời gian hồi phục là hai thông số có liên quan đến tốc độ đếm của ống đếm Geiger – Muller. Thời gian chết là thời gian mà đầu dò không nhạy với các bức xạ nữa, có nghĩa là trong thời gian này đầu dò không thể ghi nhận số đếm từ bức xạ phát ra. Thời gian hồi phục là khoảng thời gian tính từ hạt tạo được xung điện nhưng có biên độ bé đến khi hồi phục hoàn toàn kích thước xung như lúc ban đầu. Tốc độ đo được tính bởi công thức: N N = (2.3) 1 1N−  Trong đó:  là thời gian chết, N là tốc độ đếm. Công thức (2.3) chỉ đúng khi N1 . Thời gian chết của ống đếm Geiger - Muller khoảng 50 – 200 μsec .
31 Hình 2.4. Thời gian chết và thời gian hồi phục của ống đếm Geiger – Muller [5] 2.1.4. Hiệu suất ghi của đầu dò Trong các phép đo phóng xạ khác nhau, cần hiểu rằng không phải hạt nào cũng được ghi khi đi vào ống đếm. Hơn nữa, thậm chí nếu tương tác xảy ra thì tín hiệu cũng chỉ được ghi nhận nếu nó có giá trị lớn hơn độ nhạy của hệ ghi. Do đó hiệu suất ghi là một trong những thông số cơ bản của ống đếm trong quá trình xác định hoạt độ của mẫu phân tích. Hiệu suất ghi bằng tỷ số giữa số bức xạ ghi nhận trên số bức xạ đi vào ống đếm được gọi là xác suất ghi nhận bức xạ. NN− η( %) = p 100 (2.4) At Trong đó: N là số đếm đo được tại vị trí tương ứng, Np là số đếm phông, t là thời gian đo, A là hoạt độ nguồn chuẩn tại thời điểm đo (Bq). Xác suất ghi nhận phụ thuộc vào nhiều yếu tố như loại bức xạ, năng lượng của bức xạ, khoảng cách từ nguồn đến detector, kích thước và vật liệu detector, cũng như vào ngưỡng phân biệt của thiết bị ghi.
32 2.2. Các ống đếm Geiger - Muller nghiên cứu trong khóa luận 2.2.1. Ống đếm Geiger - Muller nghiên cứu tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh a) Bộ điều khiển và hiển thị số đếm b) Ống đếm Geiger - Muller Hình 2.5. Ống đếm Geiger - Muller tại bộ môn Vật lý hạt nhân Trường Đại học Khoa học Tự nhiên TP.HCM 2.2.1.1. Thông số kỹ thuật: Kính thước: 235x140x110 mm. Thiết bị nặng: 1,6 kg. Nguồn nuôi: 200/240V AC - 50/60 Hz
33 2.2.1.2. Các nút điều khiển của máy POWER: Tắt/Mở máy và nằm ở phía sau, sử dụng nguồn điện 220V và sáng màu đỏ khi bật. SELECT FUNCTION: Dùng để chọn 4 chức năng đếm khác nhau, chức năng được chọn sẽ sáng đèn led và đèn nhấp nháy khi bắt đầu đếm. Count continuously: Đếm liên tục với thời gian tùy ý. 100 sec: Đếm 100 giây rồi dừng. 10 sec: Đếm 10 giây rồi dừng. Rate: Số đếm/ giây, tốc độ đếm được hiển thị là từ 1 đến 10000 số đếm/ giây. START: Bắt đầu đo. Nếu nhấn trong khi đếm, màn hình sẽ đóng băng số đếm. STOP: Dừng đo và số đếm được lưu vào bộ nhớ. RESET: Nhấn sau khi đếm, đặt lại màn hình hiển thị về 0. MEM: Bộ nhớ lưu trữ số đếm đã lưu. Nếu bộ nhớ hoạt động đèn led đỏ sẽ sáng, nếu bộ nhớ đầy đèn led sẽ nhấp nháy. SPEAKER: Điều chỉnh âm thanh loa ngoài, Mỗi tín hiệu vào sẽ phát ra tiếng “click”. GEIGER: Điều chỉnh điện áp đặt vào ống đếm GM từ 200 đến 600V. Điện áp làm việc ổn định của đầu dò khoảng 400V. 2.2.2. Ống đếm Geiger Muller tại viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt 2.2.2.1. Giới thiệu hệ đo tổng hoạt độ beta GC 602A Máy đo tổng hoạt độ beta GC 602A (do hãng Nucleonix System sản xuất) là một hệ thống đếm đa năng được thiết kế trên 1 chip điều khiển 8 bit, được sử dụng trong nghiên cứu và đào tạo.
34 Hình 2.6. Ống đếm Geiger - Muller tại Viện nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt 2.2.2.2. Các thông số chính của thiết bị Ống đếm GM cửa sổ, dạng đứng SG 200. Buồng chì LS 240. Xung ra ống đếm GM phân cực âm, biên độ 500 mV. Thời gian phân giải ~ 6 μs . Màn hình LCD 16 x 2. Cao thế 0 – 1500 V. Thời gian đo 0 – 9999 s. Đại lượng đo được: Số đếm/ giây (cps) tương ứng với ngưỡng đo 0 – 999999 cps. Kích thước 34 x 10,2 x 29,2 cm3. Ngoài ra, GC 602A có thể kết nối với máy in và máy tính để in kết quả hay xử lý số liệu.
35 2.2.2.3. Các nút điều khiển của máy đo GC 602A Trên máy đo GC 602A gồm có 6 nút điều khiển theo sơ đồ hình 2.7 Hình 2.7. các nút điều khiển của máy đo beta loại GC 602A Chức năng của nút trong hệ đo PROG: Dùng để đặt thông số hoạt động của thiết bị cho các chế độ/ điều kiện đo khác nhau. START: Dùng để bắt đầu đo khi tất cả các tham số đã được cài đặt. STOP: Dùng để dừng phép đo. STORE: Nút này được sử dụng để lưu trữ các giá trị đo hoặc dữ liệu trong chế độ lưu trữ thủ công. Hai nút này được sử dụng trong khi đặt tham số trong program tăng và giảm giá trị để thay đổi tùy chọn của phép đo. 2.3. Kết luận chương 2 Chương 2 đã nêu khái quát về nội dung của ống đếm chứa khí Geiger – Muller, những đặc trưng cơ bản của ống đếm như vùng plateau, thời gian chết và thời gian hồi phục của ống đếm, cũng như hiệu suất ghi của đầu dò. Chương 2 cũng đã giới thiệu về cấu tạo và chức năng của hai ống đếm Geiger – Muller tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân trường Đại học Khoa học Tự nhiên và tại Trung tâm nghiên cứu Viện hạt nhân Đà Lạt được sử dụng trong khóa luận.
36 CHƯƠNG 3 CÁC PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH Sr-90/Y-90 TRONG KHÓA LUẬN 3.1. Phương pháp đếm tổng hoạt độ beta xác định nhanh tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90 3.1.1. Phương pháp Phương pháp thực nghiệm chính xác để xác định tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90 trong một mẫu đo là phương pháp tách hóa 2 đồng vị Sr-90 và Y-90, sau đó dùng máy đo hoạt độ beta để đo hoạt độ riêng lẻ của từng đồng vị. Tuy nhiên, phương pháp này đòi hỏi phải phân hủy mẫu và trang bị phòng thí nghiệm để tách hóa và tốn nhiều về thời gian. Do vậy, trong khóa luận này chúng tôi đề xuất một phương pháp đơn giản, không cần phân hủy mẫu, dễ thực hiện, đặc biệt là có thể xác định nhanh tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90. Nhược điểm của phương pháp là độ chính xác kém khi hoạt độ của mẫu là nhỏ. Phương pháp này dựa trên việc xác định phổ beta thực nghiệm và dùng mô hình toán học để tách phổ của Y-90 từ phổ tổng theo đường màu đỏ được trình bày trong hình 3.1, từ đó có thể tính được tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90 trong một mẫu đo. Phổ beta thực nghiệm được xác định từ việc đo suy giảm số đếm thu nhận trên hệ đếm tổng hoạt độ beta GC 602A theo các mẫu chuẩn nhôm che chắn có độ dày khác nhau từ 0 mm đến 4,4 mm. Hình 3.1. Phổ tổng của nguồn Sr-90 [9]
37 Mẫu chuẩn nhôm là mẫu nhôm kim loại tinh khiết có mật độ khối là 2,7 g/cm3. Khả năng che chắn tia beta của nhôm phụ thuộc vào năng lượng của tia beta và độ dày của nó được tính bằng phương pháp mô phỏng Monte Carlo (dùng chương trình MCNP), hoặc đơn giản có thể dùng các phần mềm tính online ( Bảng 3.1 trình bày một số dữ liệu năng lượng cực đại của tia beta bị che chắn theo độ dày tấm nhôm. Bảng 3.1. Năng lượng cực đại của tia beta bị che chắn theo độ dày tấm nhôm Độ dày nhôm Năng lượng cực Độ dày nhôm Năng lượng cực di (mm) đại bị che chắn Ei di (mm) đại bị che chắn Ei (keV) (keV) 0 2,3 1462 0,1 160 2,4 1507 0,2 260 2,5 1551 0,3 347 2,6 1595 0,4 425 2,7 1638 0,5 497 2,8 1680 0,6 566 2,9 1723 0,7 631 3,0 1768 0,8 693 3,1 1806 0,9 753 3,2 1847 1,0 816 3,3 1887 1,1 868 3,4 1928 1,2 923 3,5 1968 1,3 977 3,6 2007 1,4 1030 3,7 2046 1,5 1081 3,8 2085 1,6 1131 3,9 2124 1,7 1181 4,0 2165 1,8 1230 4,1 2200 1,9 1280 4,2 2238 2,0 1325 4,3 2276 2,1 1372 4,4 2313 2,2 1417 - -
38 Bằng cách thay đổi các mẫu chuẩn che chắn nhôm có độ dày từ 0 – 4,4 mm và thu nhận các số đếm tổng tương ứng trên một máy đo tổng hoạt độ beta có thể thu được các thành phần các số đếm (Ni với i = 0, 1, , 45) tương ứng với 44 các khoảng năng lượng Ei (keV). Từ Bảng 3.1, chúng ta có thể thấy năng lượng cực đại của beta do đồng vị Sr-90 phát ra 546 keV sẽ bị che chắn hoàn toàn bởi mẫu chuẩn nhôm có độ dày 0,6 mm và các số đếm thu nhận được ở các độ dày lớn hơn 0,6 mm là do đồng vị Y-90 phát ra. Như vậy từ số đếm bị suy giảm tương ứng với các độ dày di khác nhau, chúng ta có thể xác định được số đếm suy giảm trung bình trên một đơn vị năng lượng (1 keV) theo công thức 3.1: (Ni− N i+1 ) Φi = (3.1) (Ei+1− E i ) Bằng cách vẽ đường cong NNNi = i − i+1 , hoặc Φi phụ thuộc E i , chúng ta có thể thu được dáng điệu phổ thực nghiệm của nguồn Sr-90 cần khảo sát. Từ hình 3.1, phổ beta do thành phần đồng vị Y-90 (đường màu đỏ) có dáng điệu của một hình parabol đa thức bậc 2, do vậy nếu làm khớp các số liệu thực nghiệm từ dải năng lượng 566 – 2313 keV với một đa thức bậc 2 như công thức 3.2. f( x) = ax2 + bx + c (3.2) Chúng ta có thể thu được một đa thức mô tả tốt phổ của đồng vị Y-90 trong phổ tổng. Nếu lấy tích phân đa thức bậc 2 thu được từ 0 – 2500 keV, chúng ta sẽ thu được tổng hoạt độ của đồng vị Y-90, từ đó có thể tính được tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90 theo biểu thức 3.3. 45 2500 N − f x dx  i ( ) 1 0 (3.3) Sr− 90 / Y − 90 = 2500 f( x) dx 0 3.1.2. Chuẩn bị mẫu và thiết bị đo Thiết bị đo là một máy đo tổng hoạt độ beta dùng ống đếm Geiger-Muller của Trung tâm đào tạo Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt, cao thế được chọn ở giá trị làm việc 650 V dựa trên đường khảo sát vùng plateau (Hình 4.1).
39 Hình 3.2. Máy đo tổng hoạt độ beta tại Trung tâm đào tạo viện nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt Bộ mẫu chuẩn độ dày nhôm 0 – 0,9 mm được đánh số từ 0 - 10 là bộ mẫu chuẩn do Cơ quan Bahabha của Ấn độ cung cấp cho Trung tâm Đào tạo Viện Nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt (Hình 3.3). Hình 3.3. Bộ mẫu chuẩn độ dày nhôm Mẫu khảo sát là mẫu dung dịch chứa Y-90 được triết ra từ 1 nguồn Sr-90 (ở dạng dung dịch HNO3 1.5 M và có hoạt độ riêng 50 Ci/g). Mục đích của nghiên cứu là đánh giá nhanh thành phần Sr-90 còn lẫn trong mẫu Y-90 (ở buồng triết thứ nhất sử dụng một loại màng mỏng đặc hiệu). Để có thể tách Y-90 có độ sạch cao dùng trong y tế, phương pháp triết Y-90 thường phải sử dụng ít nhất 2 buồng triết liên tiếp
40 (Hình 3.4). Mẫu lấy ra được nhỏ lên trên một diện tích nhỏ được xem như nguồn điểm của bề mặt một tờ giấy thấm có đường kính 2 cm. Sau đó tờ giấy thấm được bọc kín bằng băng keo trong để đảm bảo không dây bẩn phóng xạ. Tất cả các thao tác được thực hiện trong một chu trình thí nghiệm kín. Hình 3.4. Sơ đồ hệ triết tách dung dịch Y-90 Hình 3.5. Nguồn khảo sát đã được chuẩn trực và khay đặt nguồn Hình 3.6. Khay đặt vật liệu che chắn
41 3.2. Phương pháp tách Sr-90 và Y-90 bằng từ trường nam châm 3.2.1. Phương pháp Nhằm mục đích đánh giá mức độ bẻ cong của từ trường nam châm với tia beta năng lượng thấp phát ra từ nguồn Strontium – 90. Phương pháp này dựa vào tính chất đặc trưng của các hạt beta là các hạt mang điện có khối lượng rất nhỏ và đường đi của chúng sẽ bị bẻ cong nhiều hay ít trong từ trường dựa vào hai yếu tố là độ mạnh yếu của từ trường và năng lượng của các hạt beta phát ra. Vì vậy, trong khóa luận chúng tôi khảo sát với ba nam châm cùng loại nhưng có kích thước khác nhau được thể hiện qua hình 3.13. Cường độ từ trường của ba nam châm sẽ có giá trị khác nhau, kết quả được thể hiện ở bảng 4.3 thông qua cách bố trí thí nghiệm đo như hình 3.14. Và điều đặc biệt là đồng vị Sr–90 phát beta với năng lượng 546 keV trở thành Y-90 và Y–90 phát beta với năng lượng 2280 keV trở thành Zr-90 ở trạng thái ổn định (Hình 1.6). Hai năng lượng beta này khác biệt rõ rệt và năng lượng beta do Yttrium phát ra lớn hơn nhiều, điều này cũng đồng nghĩa với việc các tia beta do Strontium phát ra sẽ bị bẻ cong trong từ trường nhiều hơn so với Yttrium. Trong phương pháp này, ta sẽ cố định nguồn Sr-90, và đặt nam châm ở ba vị trí khác nhau tương ứng ở khu vực I, khu vực II và khu vực III trên thanh sắt chữ U (Hình 3.7). Với mỗi vị trí đặt nam châm ta sẽ khảo sát số đếm của Y-90 đi thẳng, số đếm của Sr -90 bị bẻ cong ở một góc =900 và đếm tổng của Sr-90 và Y-90 truyền thẳng khi không có nam châm như hình 3.8, hình 3.9 và hình 3.10. Hình 3.7. Ba khu vực đặt nam châm trên thanh sắt chữ U
42 a) Khảo sát số đếm Y-90 b) Khảo sát số đếm Sr-90 c) Khảo sát số đếm tổng của Sr-90 và Y-90 Hình 3.8. Khảo sát số đếm tại khu vực I trên thanh sắt chữ U
43 a) Khảo sát số đếm Y-90 b) Khảo sát số đếm Sr-90 c) Khảo sát số đếm tổng của Sr-90 và Y-90 Hình 3.9. Khảo sát số đếm tại khu vực II trên thanh sắt chữ U
44 a) Khảo sát số đếm Y-90 b) Khảo sát số đếm Sr-90 c) Khảo sát số đếm tổng của Sr-90 và Y-90 Hình 3.10. Khảo sát số đếm tại khu vực III trên thanh sắt chữ U
45 Từ các số đếm khảo sát được tại các vị trí khác nhau của ba nam châm. Ta có thể dễ dàng tính được hiệu suất thu nhận của số đếm Sr-90 và hiệu suất thu nhận của số đếm Y-90 khi có nam châm so với tổng số đếm thu nhận được khi không có nam châm bằng công thức 3.4 và 3.5. NSr− 90 =% .100 (3.4) Sr− 90 ( ) N(Sr− 90) +( Y − 90) NY− 90 =% .100 (3.5) Y− 90 ( ) N(Sr− 90) +( Y − 90) Vì nguồn Strontium khảo sát trong phương pháp này là nguồn cân bằng nên số đếm thu nhận được của Sr-90 và Y-90 xấp xỉ như nhau, dựa vào điều này và hiệu suất tính được ta có thế kết luận nam châm có từ trường như thế nào là tối ưu trong việc bẻ cong được gần như hoàn toàn các tia beta năng lượng thấp và tính được tỉ số hoạt độ của Sr-90/Y-90. 3.2.2. Chuẩn bị mẫu và thiết bị đo Mẫu khảo sát là mẫu chuẩn Sr-90 dạng điểm, có đường kính 2,54 cm và hoạt độ 0,1  Ci được sản xuất vào tháng 10 năm 2007. Hình 3.11. Nguồn chuẩn Sr-90
46 Thiết bị đo là ống đếm Geiger-Muller tại Bộ môn Vật lý hạt nhân Trường Đại học Khoa học Tự nhiên. Cao thế được chọn ở giá trị làm việc 600 V. Hình 3.12. Ống đếm Geiger-Muller tại Bộ môn Vật lý hạt nhân Nam châm được sử dụng trong khóa luận là nam châm vĩnh cửu gồm 3 loại có kích thước, bề dày khác nhau được thể hiện trên hình 3.13. Hình 3.13. Ba loại nam châm sử dụng trong khóa luận a) Nam châm A; b) Nam châm B; c) Nam châm C Trong khóa luận còn sử dụng một thanh sắt hình chữ U để cố định nguồn và các nam châm khi thực hiện các phép đo.
47 Hình 3.14. Thanh sắt chữ U dùng để cố định nam châm 3.2.3. Đo cảm ứng từ của 3 loại nam châm sử dụng trong khóa luận Để đo được cảm ứng từ của ba loại nam châm ta bố trí thí nghiệm như hình 3.15. Cho dòng điện cố định 2 Ampe chạy qua đoạn dây dẫn dài 0,0468 0,0003 m, lần lượt đặt các cặp nam châm A, B, C cần đo cảm ứng từ vào thanh sắt chữ U sao cho lực từ hướng xuống được xác định bằng quy tắc bàn tay trái như hình 3.16, độ lớn của lực từ được thể hiện trên số chỉ của lực kế có giới hạn đo 0,01N. Từ đó ta tính được cảm ứng từ của nam châm bằng công thức 3.6. Hình 3.15. Bố trí thí nghiệm đo cảm ứng từ của ba loại nam châm
48 Hình 3.16. Xác định lực bằng quy tắc bàn tay trái Công thức tính cảm ứng từ B: F B = (3.6) I Trong đó: B là cảm ứng từ của nam châm (T), F là độ lớn của lực từ (N), I là cường độ dòng điện chạy qua dây dẫn (A), là chiều dài đoạn dây dẫn (m) 3.3. Kết luận chương 3 Chương 3 đã trình bày cụ thể về hai phương pháp có thể phân biệt được Yttrium – 90 từ hỗn hợp Sr-90/Y-90: Phương pháp thứ nhất: Phương pháp đếm tổng hoạt độ beta xác định nhanh tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90. Phương pháp thứ hai: Phương pháp tách Sr-90 và Y-90 bằng từ trường nam châm. Qua chương 3, chúng ta có thể nắm rõ nội dung của các phương pháp được thực hiện trong khóa luận cũng như mẫu và các thiết bị đo được sử dụng trong phương pháp đó.
49 CHƯƠNG 4 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 4.1. Phương pháp đếm tổng hoạt độ beta xác định nhanh tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90 4.1.1. Kết quả khảo sát vùng Plateau của hệ đo beta tổng GC 602A Bảng 4.1. Số liệu khảo sát vùng plateau của hệ đo tổng beta GC 602A Cao thế STT (V) Lần 1 Lần 2 Lần 3 Trung bình 1 300 0 0 0 0 2 325 0 0 0 0 3 350 0 0 0 0 4 375 0 0 0 0 5 400 19583 19497 19484 19521,33 17,94 6 425 32646 32502 32705 32617,67 34,81 7 450 35335 35682 35609 35542,00 60,99 8 475 39163 39299 39390 39284,00 38,09 9 500 40751 41057 40923 40910,33 51,14 10 525 42046 42117 42227 42130,00 30,40 11 550 43429 43158 42981 43189,33 75,22 12 575 43813 43648 43805 43755,33 31,02 13 600 44793 44475 44514 44594,00 57,82 14 625 45020 45257 45040 45105,67 43,82 15 650 45489 45985 45793 45755,67 83,37 16 675 46392 46020 46656 46356,00 106,51 17 700 47397 47130 47346 47291,00 47,25 18 725 47466 47618 47387 47490,33 39,14 19 750 48178 48229 47949 48118,67 49,72 20 775 48851 49035 48617 48834,33 69,84 21 800 49763 49719 49411 49631,00 63,94 22 825 50623 50810 50822 50751,67 37,20 23 850 52943 53148 52539 52876,67 103,30 24 875 56683 56483 56463 56543,00 40,56
50 Bảng 4.1 thể hiện số liệu khảo sát vùng plateau của hệ đo tổng beta GC 602A với cao thế bắt đầu khảo sát là 300V, ta thực hiện đo ba lần để ghi nhận số đếm trung bình tại cao thế đó. Sau mỗi lần đo, tăng cao thế lên 25V bằng cách vặn núm EHT 0 – 1.500V với thời gian đo được thiết lập là 100 giây, chế độ đo ST (chuẩn) và nguồn được đặt ở vị trí khe 12. Từ bảng 4.1, ta xây dựng đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của số đếm vào cao thế như sau: Hình 4.1. Đồ thị phụ thuộc của số đếm theo cao thế Nhận xét: Ở cao thế 400V thì ống đếm mới bắt đầu làm việc, khi lên cao thế đến 875V số đếm bắt đầu nhảy vọt, chứng tỏ đã đến vùng phóng điện và ra khỏi vùng làm việc ổn định của đầu dò, nên ta không tiếp tục khảo sát ở những cao thế cao hơn 875V. Vậy cao thế làm việc ổn định nhất của ống đếm ở khoảng 650V.
51 4.1.2. Kết quả phương pháp đếm tổng hoạt độ beta xác định nhanh tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90 Bảng 4.2. Bảng tổng hợp kết quả đo E Lần 1 Lần 2 Lần 3 TB TB trừ Số Số đếm (KeV) phông đếm /s bị chặn Phông 20 16 20 18,6667 Độ dày (mm) 0 46202 46244 46076 46160 46141,3 230,71 0,1 160 41513 41149 41222 41294,7 41276 206,39 4865,33 0,2 260 37932 37490 37905 37775,7 37757 188,79 3519,00 0,3 347 34998 35081 35379 35152,7 35134 175,68 2623,00 0,4 425 33224 32831 33193 33082,7 33064 165,33 2070,00 0,5 497 31540 31248 31190 31326 31307,3 156,54 1756,67 0,6 566 29585 29724 29659 29656 29637,3 148,19 1670,00 0,7 631 27922 28147 28109 28059,3 28040,7 140,21 1596,66 0,8 693 26912 26844 26739 26831,7 26813 134,07 1227,67 0,9 753 25860 25488 25732 25693,3 25674,7 128,38 1138,33 1,0 816 24522 24430 24627 24526.3 24507,7 122,54 1167,00 1,1 868 23466 23740 23384 23530 23511,3 117,56 996,34 1,2 923 22686 22905 22580 22723,7 22705 113,53 806,33 1,3 977 21513 21607 21655 21591,7 21573 107,87 1132,00 1,4 1030 20502 20638 20444 20528 20509,3 102,55 1063,67 1,5 1081 19734 19952 19863 19849,7 19831 99,16 678,33 1,6 1131 19209 18732 18977 18972,7 18954 94,78 877,00 1,7 1181 18479 18362 18569 18470 18451,3 92,26 502,67 1,8 1230 17750 17700 17547 17665,7 17647 88,24 804,33 1,9 1280 16683 17003 16752 16812,7 16794 83,98 853,00 2,0 1325 16254 16247 16270 16257 16238,3 81,2 555,67
52 Bảng 4.2. Bảng tổng hợp kết quả đo (tiếp theo) Độ dày E Lần 1 Lần 2 Lần 3 TB TB trừ Số Số đếm (mm) (KeV) phông đếm /s bị chặn 2,1 1372 15617 15418 15733 15589,3 15570,7 77,86 667,66 2,2 1417 14890 14878 14889 14885,7 14867 74,34 703,67 2,3 1462 14372 14600 14393 14455 14436,3 72,19 430,67 2,4 1507 13724 13813 13921 13819,3 13800,7 69,01 635,66 2,5 1551 13413 13276 13502 13397 13378,3 66,9 422,34 2,6 1595 13020 12904 13214 13046 13027,3 65,14 351,00 2,7 1638 12601 12495 12572 12556 12537,3 62,69 490,00 2,8 1680 12088 12123 12219 12143,3 12124,7 60,63 412,66 2,9 1723 11376 11411 11355 11380,7 11362 56,82 762,67 3,0 1768 10955 10854 10854 10887,7 10869 54,35 493,00 3,1 1806 10453 10551 10363 10455,7 10437 52,19 432,00 3,2 1847 10242 10213 10215 10223,3 10204,7 51,03 232,33 3,3 1887 9862 9779 9911 9850,67 9832 49,17 372,67 3,4 1928 9220 9348 9380 9316 9297,33 46,49 534,67 35 1968 9178 9313 9141 9210,67 9192 45,97 105,33 3,6 2007 8769 8905 8644 8772,67 8754 43,78 438,00 3,7 2046 8676 8575 8549 8600 8581,33 42,91 172,67 3,8 2085 7976 8113 8000 8029,67 8011 40,06 570,33 3,9 2124 7779 7647 7741 7722,34 7703,67 38,52 307,33 4,0 2165 7458 7440 7433 7443,67 7425 37,13 278,67 4,1 2200 7229 7094 7233 7185,34 7166,67 35,84 258,33 4,2 2238 6965 6984 6845 6931,34 6912,67 34,57 254,00 4,3 2276 6691 6650 6773 6704,67 6686 33,44 226,67 4,4 2313 6461 6506 6487 6484,67 6466 32,34 220,00
53 Trong bảng 4.2, với mỗi thí nghiệm ta thực hiện 3 lần đo bao gồm đo phông và đo số đếm suy giảm theo độ dày. Thời gian đo là 100 giây, số đếm thu nhận lớn hơn 10000 (đảm bảo sai số phép đo nhỏ hơn 1%). Cao thế làm việc của hệ đo được thiết lập ở 650V. Kết quả đo số đếm suy giảm theo độ dày và năng lượng cực đại được chỉ ra trên đồ thị hình 4.2. Hình 4.2. Số đếm bị chặn theo năng lượng 4.1.3. Xử lý số liệu và kết quả Từ các số liệu thực nghiệm, phổ beta của mẫu đo được tính theo công thức 3.1. Hình 4.3. Phổ beta của mẫu đo Từ phổ beta thu nhận, các số liệu tương ứng với dải năng lượng 566 – 2313 keV được trích xuất ra để tiếp tục xử lý (làm khớp với một đa thức bậc 2). Kết quả được trình bày trên hình 4.4.
54 Hình 4.4. Làm khớp các số liệu thực nghiệm Đa thức bậc 2 tìm được là hàm f(x) = -5.10-6 x2 + 0,0081x + 13,2. Áp dụng biểu thức 3.3: 45 2500 N − f x dx  i ( ) 1 0 Sr− 90 / Y − 90 = 2500 f( x) dx 0 Trong đó, giá trị tích phân của hàm f(x) được xác định bằng 32270, và từ đó tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90 được xác định gần bằng 0,24. Một cách ước lượng, hoạt độ của Sr-90 bằng khoảng từ 24% hoạt độ của Y-90. Như vậy buồng triết thứ nhất, độ sạch của Y-90 mới đạt khoảng 86% và cần phải sử dụng thêm ít nhất 1 buồng triết thứ 2 như hình 3.4. 4.1.4. Kết luận Khóa luận đã trình bày ngắn gọn phương pháp xác định nhanh tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90 bằng cách đo suy giảm số đếm xung thu nhận trên hệ đếm tổng hoạt độ beta theo các mẫu chuẩn nhôm che chắn có độ dày khác nhau từ 0 mm đếm 4,4 mm. Phương pháp tách phổ của Y-90 từ phổ tổng cũng đã được trình bày. Kết quả thực nghiệm cho thấy hoạt độ của Sr-90 gần bằng 24% hoạt độ của Y-90 ở buồng thứ nhất. Độ sạch Y-90 ở buồng 1 mới đạt khoảng 86%.
55 4.2. Phương pháp tách Sr-90 và Y-90 bằng từ trường nam châm 4.2.1. Kết quả đo cảm ứng từ của ba loại nam châm Thí nghiệm đo được thực hiện 5 lần, với các thông số được cố định như cường độ dòng điện cung cấp cho dây dẫn là 2A, chiều dài dây dẫn đặt trong từ trường nam châm là 0,0468 0,0003 m, mỗi lần đo ta có giá trị của lực từ được thể hiện trên lực kế. Các giá trị đo được thể hiện qua bảng 4.3 và giá trị của cảm ứng từ được tính theo công thức 3.6. Bảng 4.3. Số liệu đo cảm ứng từ của ba nam châm Lực từ (N) Lần Nam châm A Nam châm B Nam châm C 1 0,003 0,005 0,008 2 0,004 0,005 0,008 3 0,003 0,005 0,007 4 0,003 0,005 0,008 5 0,004 0,006 0,007 Trung bình 0,0034 0,0003 0,0052 0,0002 0,0076 0,0003 Cảm ứng từ B 36,2 3,2 55,4 2,2 80,9 3,2 (mT) 4.2.2. Kết quả tách Sr-90 và Y-90 bằng từ trường nam châm Trong thí nghiệm với mỗi nam châm, ta khảo sát ở ba vị trí, mỗi vị trí thực hiện 3 phép đo, mỗi phép đo ta thực hiện 5 lần đo, mỗi lần đo trong thời gian 200 giây. Kết quả đo được thể hiện trong bảng 4.5, 4.6 và 4.7. Bảng 4.4. Số liệu đo phông môi trường Lần 1 Lần 2 Lần 3 Lần 4 Lần 5 TB Số đếm phông 81 83 86 83 87 84,0 1,1
56 Bảng 4.5. Số liệu đo các khu vực của nam châm A (36,2 3,2 mT) Số đếm trừ phông Trung bình Lần 1 Lần 2 Lần 3 Lần 4 Lần 5 Khu 90Sr 1415 1460 1377 1386 1368 1401,2 16,7 vực 90 Y 14162 14104 14249 14138 14495 14229,6 70,6 I và 13210 13097 13377 13105 13179 13193,6 50,7 Khu 3252 3228 3140 3069 3127 3163,2 33,8 vực 8102 8099 8066 8214 8030 8102,2 30,9 II và 9360 9471 9471 9496 9461 9451,8 23,7 Khu 1676 1697 1636 1705 1748 1692,4 18,4 vực 3331 3368 3463 3365 3351 3375,6 22,9 III và 4481 4464 4446 4451 4442 4456,8 7,1 Bảng 4.6. Số liệu đo các khu vực của nam châm B (55,4 2,2 mT) Số đếm trừ phông Trung bình Lần 1 Lần 2 Lần 3 Lần 4 Lần 5 Khu 891 870 869 843 884 871,4 8,3 vực 9257 9370 9228 9381 9379 9323,0 33,3 I và 10486 10581 10522 10570 10674 10566,6 31,9 Khu 4130 4018 4035 4026 4073 4056,4 20,7 vực 4795 4735 4867 4893 4760 4810,0 30,5 II và 7090 7244 7203 7134 7111 7156,4 29,0 Khu 2438 2486 2444 2512 2403 2456,6 19,2 vực 2948 3047 3008 3013 3006 3004,4 16,0 III và 3911 3839 3866 3829 3825 3854,0 16,0
57 Bảng 4.7. Số liệu đo các khu vực của nam châm C (80,9 3,2 mT) Số đếm trừ phông Trung bình Lần 1 Lần 2 Lần 3 Lần 4 Lần 5 90 Khu Sr 8676 8674 8535 8730 8696 8662,2 33,4 90 vực Y 2900 2967 2888 2753 2844 2870,4 35,4 I và 10308 10342 10329 10374 10273 10325,2 16,9 Khu 5915 6133 5868 5941 5922 5955,8 45,9 vực 2138 2154 2136 2153 2219 2160,0 15,3 II và 7378 7499 7481 7376 7492 7445,2 28,0 Khu 3660 3564 3654 3510 3579 3593,4 28,5 vực 994 978 987 967 1006 986,4 6,7 III và 4483 4595 4563 4532 4563 4547,2 18,9 4.2.3. Xử lý số liệu và kết quả Từ các số liệu thực nghiệm trong bảng 4.5, 4.6 và 4.7, hiệu suất thu nhận của số đếm Sr-90 và số đếm Y-90 so với số đếm tổng thu được khi không có nam châm được tính theo công thức 3.4 và 3.5, kết quả tính hiệu suất được thể hiện trong bảng 4.8. Từ bảng 4.8 ta có thể thấy rằng nam châm A có giá trị cảm ứng từ 36,2 3,2 mT khi được khảo sát ở khu vực I, II và III trên thanh sắt chữ U đều cho kết quả hiệu suất thu nhận của Sr-90 so với tổng là rất nhỏ chỉ khoảng 10-33%, chứng tỏ từ trường do nam châm A gây ra không đủ lớn để có thể bẻ cong hết các tia beta năng lượng thấp (0-546 keV) của Strontium ra khỏi số đếm tổng. Ngược lại với nam châm A, nam châm C có giá trị cảm ứng từ 80,9 3,2 mT (lớn hơn 2,23 lần nam châm A) thì hiệu suất thu nhận được của Sr-90 ở khoảng 80% so với tổng số đếm thu nhận được. Với giá trị từ trường này các tia beta năng lượng thấp của Sr-90 và một phần các tia beta của Y-90 đã bị từ trường bẻ cong đi so với hướng ban đầu.
58 Với giá trị cảm ứng từ 55,4 2,2 mT của nam châm B lớn hơn nam châm A 1,53 lần và nhỏ hơn nam châm C 1,46 lần. Tại khu vực II và III, ta thấy hiệu suất ghi nhận của Sr-90 và Y-90 sấp xỉ nhau, cụ thể ở khu vực II là 56,69 0,37% và 67,22 0,51% (chênh lệch 0,19%) và ở khu vực III là 63,75 0,56% và 77,69 0,53% (chênh lệch 0,22%). Bảng 4.8. Hiệu suất thu nhận của Sr-90, Y-90 so với tổng Sr-90 và Y-90 Nam châm A Nam Châm B Nam Châm C Hiệu Hiệu Hiệu Trung Trung Trung suất so suất so suất so bình số bình số bình số với tổng với tổng với tổng đếm đếm đếm (%) (%) (%) 1401,2 10,63 871,4 8,250 8662,2 83,90 90Sr 16,7 0,13 8,3 0,08 33,4 0,35 2870,4 Khu 90 14229,6 107,86 9323,0 88,24 27,80 Y vực 70,6 0,68 33,3 0,41 35,4 0,35 I 13193,6 10566,6 10325,2 và 100 100 100 50,7 31,9 16,9 3163,2 33,47 4056,4 56,69 5955,8 80,00 33,8 0,37 20,7 0,37 45,9 0,69 Khu 8102,2 85,73 4810,0 67,22 2160,0 29,02 vực 30,9 0,39 30,5 0,51 15,3 0,23 II 9451,8 7156,4 7445,2 và 100 100 100 23,7 29,0 28,0 1692,4 37,98 2456,6 63,75 3593,4 79,03 18,4 0,42 19,2 0,56 28,5 0,71 Khu 3375,6 75,75 3004,4 77,69 986,4 21,70 vực 22,9 0,53 16,0 0,53 6,7 0,17 III 4456,8 3854,0 4547,2 và 100 100 100 7,1 16,0 18,9
59 4.2.4. Kết luận Qua các kết quả đo được, ta nhận thấy rằng có thể dùng từ trường nam châm để bẻ cong các tia beta và cụ thể trong khóa luận khi ta thay đổi từ trường nam châm từ nhỏ đến lớn, với từ trường quá nhỏ các tia beta năng lượng thấp do Sr-90 phát ra chỉ bị bẻ cong một phần, với từ trường trong khoảng 55,4 2,2 mT thì tia beta do Sr-90 phát ra bị bẻ cong hoàn toàn và với từ trường lớn hơn, một phần tia beta của Y-90 cũng bị bẻ cong đi so với hướng ban đầu. Với từ trường 55,4 2,2 mT do nam châm B gây ra ta tính được tỉ số Sr-90/Y- 90 ở khu vực II là 84,33%, có nghĩa là hoạt độ của Sr-90 bằng khoảng 84,33% hoạt độ của Y-90 và với khu vực III tỉ số Sr-90/Y-90 được tính là 82,06% có nghĩa là hoạt độ của Sr-90 bằng khoảng 82,06% hoạt độ của Y-90. Vậy nam châm có cảm ứng từ khoảng 55,4 2,2 mT là hợp lý để có thể tách và xác định nhanh được Y-90 hoặc Sr- 92 từ hỗn hợp Sr-90 và Y-90. 4.3. Kết luận chương 4 Trong chương 4, ta đã đánh giá được hai phương pháp hoàn chỉnh có thể xác định nhanh tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90 và hoàn thành được mục tiêu đề ra trong khóa luận là phương pháp dùng hệ đếm tổng hoạt độ beta và phương pháp tách bằng từ trường nam châm.
60 KẾT LUẬN Khóa luận đã trình bày hai phương pháp xác định nhanh tỷ số Sr-90/Y-90 và đạt được các kết quả như sau: Đối với phương pháp đếm tổng hoạt độ beta xác định nhanh tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90: bằng cách xác định phổ beta thực nghiệm từ việc đo suy giảm số đếm thu nhận được trên hệ đếm tổng hoạt độ beta GC 602A theo các mẫu nhôm che chắn có độ dày 0-4,4mm và dùng mô hình toán học để tách phổ Y-90 từ phổ tổng. Ta tính được tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90 bằng 0,24. Tức là hoạt độ Sr-90 bằng khoảng 24% hoạt độ Y-90 ở buồng thứ nhất. Kết luận được độ sạch Y-90 ở buồng 1 mới đạt khoảng 86%. Đối với phương pháp tách Sr-90 và Y-90 bằng từ trường nam châm: Thông qua việc sử dụng 3 giá trị từ trường và bố trí các thí nghiệm đo khác nhau để đánh giá mức độ bẻ cong các tia beta năng lượng thấp của Sr-90, ta nhận thấy rằng nam châm có cảm ứng từ B khoảng 55,4 2,2 mT là hợp lý để có thể bẻ cong tất cả các tia beta có năng lượng thấp. Do vậy có thể đánh giá được tốt tỉ số Sr-90/Y-90, cụ thể ở hai khu vực II và III: Ở khu vực II của vùng khảo sát, tỉ số Sr-90/Y-90 = 84,33%, có nghĩa là hoạt độ của Sr-90 bằng khoảng 84,33% hoạt độ của Y-90. Ở khu vực III, tỉ số Sr-90/Y-90 được tính là 82,06% có nghĩa là hoạt độ của Sr- 90 bằng khoảng 82,06% hoạt độ của Y-90 Các giá trị tỉ số Sr-90/Y-90 thu được từ phương pháp này khẳng định sự phù hợp tốt với thông số nguồn chuẩn của nhà sản xuất năm 2007. Tức là nguồn chuẩn Sr-90 có sự cân bằng với Y-90 về mặt hoạt độ tương ứng với tỷ số Sr-90/Y-90 xấp xỉ giá trị 1. Tóm lại, phương pháp tách Sr-90/Y-90 sử dụng nam châm cho kết quả khá tốt và đơn giản. Phương pháp này không đòi hỏi mất nhiều thời gian để tách hay tính toán tích phân như phương pháp đếm tổng hoạt độ beta sử dụng vật liệu che chắn. Do vậy thỏa mãn yêu cầu xác định nhanh Sr-90/Y-90 trong mẫu môi trường cũng như trong y học hạt nhân.
61 KIẾN NGHỊ Đối với phương pháp đếm tổng hoạt độ beta xác định nhanh tỷ số hoạt độ Sr-90/Y-90, đây thật sự là một phương pháp hiệu quả, và không cần phá hủy mẫu. Nhưng phương pháp được trình bày trong khóa luận được thực hiện với các mẫu Sr- 90/Y-90 có hoạt độ thấp, chúng ta cần xem xét phương pháp với nguồn có hoạt độ lớn, khả năng sử dụng hệ đo nhấp nháy lỏng thay cho máy đo tổng hoạt độ beta cần phải được xem xét, và ứng dụng phương pháp vào đo Strontium -90 trong các cây lương thực và đánh giá liều hiệu dụng hằng năm của đồng vị phóng xạ này. Đối với phương pháp tách Sr-90 và Y-90 bằng từ trường nam châm. vì dùng từ trường hay điện trường để làm lệch hoàn toàn các tia của Sr -90 và Y – 90 là hoàn toàn không thể vì beta có phổ năng lượng liên tục do đó chỉ có thể làm lệch phân bố cực đại của chùm tia ra khỏi vị trí đầu. Ở khóa luận, chỉ khảo sát ở 3 vị trí, truyền thẳng và bị bẻ cong một góc 900 khi có nam châm và truyền thẳng khi không có nam châm, để có thể đánh giá một cách tốt hơn về tỉ số Sr-90/Y-90 bằng từ trường nam châm, chúng tôi đề xuất một số hướng nghiên cứu tiếp theo như sau: Nếu chỉ cần xác định số đếm của vùng phân bố cực đại thì chỉ cần chọn cửa sổ của hệ đo cho phù hợp sẽ nhanh và hiệu quả hơn nhiều. Từ dạng của phân bố và số đếm ở vùng phân bố cực đại của các phân bố tương ứng với Sr-90 và Y-90 hoàn toàn có thể dùng mô hình phân bố để tách và tái tạo lại thành phổ riêng của Y-90 và Sr - 90, sau đó có thể tính được tỉ số hoạt độ Sr-90/Y-90. Một phương pháp khác ta có thể khảo sát số đếm theo từ trường, với từ trường bây giờ không phải từ nam châm vĩnh cữu mà là từ nam châm điện, ta thay đổi dòng điện để làm thay đổi từ trường. Lập bảng và đồ thị sự phụ thuộc của số đếm theo từ trường để tìm ra được hai cực đại của phân bố (từ trường thay đổi sẽ tương ứng với trục năng lượng), từ kết quả đó dựa vào phân bố của phổ beta để biết ta tách được hết hay chưa. Tất nhiên để kết quả thí nghiệm được tốt, cần có sự thay đổi về từ trường đủ nhỏ vì vậy đề xuất nam châm điện là hoàn toàn hợp lý và có sự tính toán trước khi làm thí nghiệm.
62 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] R. Chakravarty, U. Pandey, R. B. Manolkar, and A. Dash, Development of an electrochemical 90Sr – 90Y generator for separation of 90Y suitable for targeted therapy, vol. 35, pp. 245–253,2008. [2] T. Radionuclide and R. Generators (2009), Therapeutic Radionuclide Generators: 90Sr/90Y and 188W/188Re Generators, Tecnical reports, no. 470. pp. 248. [3] M. S. Mansur and A. Mushtaq (2011), Separation of yttrium-90 from strontium- 90 via colloid formation, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol. 288, no. 2. pp. 337–340. [4] R. Chakravarty and A. Dash (2012), A Nuclear Medicine Perspective, vol. 27, no. 10, pp. 621–641. [5] Ngô Quang Huy (2006), Cơ sở vật lý hạt nhân. Nhà xuất bản Khoa học và kỹ thuật, Thành phố Hồ Chí Minh. [6] Centers for Disease Control and Preventiom, (2018, April 4), Radioisotope Brief Strontium-90 [Online]. Available: (Ngày truy cập: 15/6/2020). [7] Human Health Fact Sheet, (2001, October), Strontium [Online]. Available: (Ngày truy cập: 17/6/2020). [8] Gopal B. Saha (2012), Fundamentals of Nuclear Pharmacy, Six Edition, Springer. [9] T. Roy, F. Tessier, and M. McEwen (2018), A system for the measurement of electron stopping powers: proof of principle using a pure β-emitting source, Radiat. Phys. Chem, vol. 149, pp. 134–141. [10] Hoàng Đức Tâm (2019), Phân tích sai số dữ liệu thực nghiệm. Nhà xuất bản Đại học Sư Phạm Thành phố Hồ Chí Minh: Thành phố Hồ Chí Minh.
63 PHỤ LỤC A. CÔNG THỨC TÍNH SAI SỐ CÁC PHÉP ĐO THỰC NGHIỆM Độ lệch chuẩn của giá trị trung bình phản ảnh độ dao động của các số trung bình mẫu [10]. Giá trị này cho ta biết sai số quanh giá trị trung bình tính được. Trong các phép đo ta thực hiện nhiều lần đo để thu được các thành phần số đếm xi với i = 1, 2, , N, sau đó tính giá trị trung bình. Trong khóa luận, chúng tôi trình bày sai số của kết quả đo dưới dạng: xx=( x ) Trong đó x là giá trị trung bình tính được qua các lần đo,x là độ lệch chuẩn trung bình. Giá trị trung bình sau N lần đo được tính bằng công thức: 1 N xx=  i N i1= Bình phương độ lệch của từng lần đo so với giá trị trung bình: 2 2 dii=−( x x) Độ lệch chuẩn mô tả độ biến thiên của dữ liệu trong các phép đo và cho biết các cá thể trong mẫu khác nhau như thế nào so với trung bình mẫu [10], được tính bằng công thức: NN2 112 x =d i =( x i − x) N−− 111 N 1 Độ lệch chuẩn trung bình được tính như sau:  1 N 2  =x =xx − x ( i ) N N( N− 1) 1
64 Trong khóa luận, chúng tôi tính sai số của số đếm khảo sát được khi tăng cao thế của hệ đo tổng GC 602A như sau: Bảng A.1. Số đếm khảo sát tại cao thế 400V của hệ đếm tổng beta GC 602A Cao thế Lần 1 Lần 2 Lần 3 400V 19583 19497 19484 Giá trị trung bình sau 3 lần đo được tính bằng công thức: 1 3 x== xi 19521,33 3 i1= Độ lệch chuẩn: 11N322 x =(x i − x) =( x i − x) 31,06 N− 111 2 Độ lệch chuẩn trung bình:  31,06  =x = 17,94 x N3 Vậy trung bình số đếm ở cao thế 400V được viết như sau: N5 = 19521,33 17,94 số đếm Phương pháp này được sử dụng trong khóa luận để tính sai số của lực từ F trong bảng 4.3, tính sai số của số đếm phông trong bảng 4.4 và tính sai số của số đếm đo tại các khu vực của nam châm A, B, C được thể hiện trong bảng 4.5, 4.6 và 4.7.
65 B. CÔNG THỨC TÍNH SAI SỐ BẰNG PHƯƠNG PHÁP TRUYỀN SAI SỐ Trong quá trình xử lý số liệu, một đại lượng nào đó không thể đo được bằng các phép đo trực tiếp mà thông qua một hàm nhiều biến [10] như cảm ứng từ hay hiệu suất thu nhận Sr-90 và Y-90 so với tổng. Phương pháp truyền sai số dùng để tính sai số của các đại lượng này thông qua sai số của các biến mà chúng ta đo được. Cơ sở của phương pháp này là dựa trên việc cực tiểu hóa độ lệch (phương sai) của giá trị đo được với giá trị tính được từ hàm phân bố dữ liệu [10]. Công thức dạng tổng quát của phương sai: 2 m y m− 1 m  y  y 2 =  2 +2  2 y xkk   x x k= 1 xkk k = 1 = k + 1  x  x Nếu các đại lượng là độc lập, phương sai được viết lại như sau: 22 yy 2 =  2 +  2 + y x12 x xx12 Cụ thể, trong khóa luận chúng tôi tính sai số của cảm ứng từ B khi bỏ qua sai số của cường độ dòng điện như sau: 22 BB 22  =  +  BF F  Sai số của hiệu suất thu nhận Sr-90 và Y-90 so với tổng được tính như sau: 2 2    = 22 +  Sr− 90 NNSr− 90 (Sr − 90) + (Y − 90) NNSr− 90 (Sr − 90) + (Y − 90) 2 2    = 22 +  Y− 90 NNY− 90 (Sr − 90) + (Y − 90) NNY90− (Sr90)(Y90) − + −