›

Khóa luận Nghiên cứu sự phụ thuộc của hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần vào thành phần nguyên tố của mẫu môi trường

pdf 47 trang thiennha21 22/04/2022 3480
Download
Bạn đang xem 20 trang mẫu của tài liệu "Khóa luận Nghiên cứu sự phụ thuộc của hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần vào thành phần nguyên tố của mẫu môi trường", để tải tài liệu gốc về máy bạn click vào nút DOWNLOAD ở trên

Tài liệu đính kèm:

  • pdfkhoa_luan_nghien_cuu_su_phu_thuoc_cua_hieu_suat_ghi_dinh_nan.pdf

Nội dung text: Khóa luận Nghiên cứu sự phụ thuộc của hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần vào thành phần nguyên tố của mẫu môi trường

  1. BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ TRẦN THỊ BẢO NGỌC KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP NGHIÊN CỨU SỰ PHỤ THUỘC CỦA HIỆU SUẤT GHI ĐỈNH NĂNG LƯỢNG TOÀN PHẦN VÀO THÀNH PHẦN NGUYÊN TỐ CỦA MẪU MÔI TRƯỜNG Chuyên ngành: Vật Lý Học Thành phố Hồ Chí Minh – Năm 2020 Thành phố Hồ Chí Minh, Năm 2020
  2. BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ NGHIÊN CỨU SỰ PHỤ THUỘC CỦA HIỆU SUẤT GHI ĐỈNH NĂNG LƯỢNG TOÀN PHẦN VÀO THÀNH PHẦN NGUYÊN TỐ CỦA MẪU MÔI TRƯỜNG Người thực hiện: Trần Thị Bảo Ngọc Người hướng dẫn khoa học: ThS. Lê Quang Vương Chuyên ngành: Vật Lý Học Thành phố Hồ Chí Minh – Năm 2020
  3. i LỜI CẢM ƠN Trong quá trình thực hiện khóa luận, em đã nhận được nhiều sự giúp đỡ từ các Thầy Cô, bạn bè và gia đình. Đặc biệt em xin gửi đến ThS. Lê Quang Vương, giảng viên Bộ môn Vật lý Hạt nhân, khoa Vật lý, Trường Đại học Sư Phạm, thành phố Hồ Chí Minh lời cảm ơn chân thành. Thầy đã tận tình chỉ bảo và giúp đỡ em rất nhiều trong suốt quá trình làm khóa luận. Quá trình được thầy hướng dẫn, em đã học hỏi được nhiều kiến thức mới, phương pháp làm việc khoa học và có những định hướng cho tương lai. Em xin gửi lời cảm ơn đến quý Thầy, Cô khoa Vật lý, trường Đại học Sư Phạm Thành phố Hồ Chí Minh đã truyền đạt vốn kiến thức quý báu để em có đủ nền tảng kiến thức để thực hiện đề tài này. Em xin cảm ơn hội đồng chấm khóa luận đã dành thời gian để đọc, phát hiện sai sót và có những góp ý quý giá giúp khóa luận hoàn thành tốt hơn. Em cũng chân thành cảm ơn các bạn lớp Cử nhân Vật lý A K42; các anh chị, bạn bè tại phòng thí nghiệm Vật lý Hạt Nhân, trường Đại học Sư Phạm Thành phố Hồ Chí Minh đã luôn đồng hành, giúp đỡ và động viên để em có thể hoàn thành tốt khóa luận tốt nghiệp này. Cuối cùng, em xin gửi lời cảm ơn sâu sắc đến ba mẹ và các thành viên trong gia đình đã luôn ủng hộ, tạo điều kiện tốt nhất để em có thể tập trung làm việc và hoàn thành khóa luận.
  4. ii DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT Chữ viết tắt Tiếng Anh Tiếng Việt Đầu dò bán dẫn Germanium siêu HPGe High Purity Germanium tinh khiết International Atomic Energy Cơ quan năng lượng nguyên tử IAEA Agency quốc tế Chương trình mô phỏng Monte MCNP Monte Carlo N Particles Carlo Hiệu suất ghi đỉnh năng lượng FEPE Full Energy Peak Efficiency toàn phần (hiệu suất đỉnh)
  5. iii DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1. Hiệu ứng quang điện 4 Hình 1.2. Hiệu ứng Compton 4 Hình 1.3. Hiệu ứng tạo cặp 6 Hình 1.4. Sơ đồ phân rã của đồng vị 238U 7 Hình 1.5. Sơ đồ phân rã của đồng vị 232Th 8 Hình 2.1. Cấu trúc thẻ khai báo ô mạng (Cell Cards) trong tập tin đầu vào 13 Hình 2.2. Cấu trúc thẻ khai báo mặt (Cell Cards) trong tập tin đầu vào 15 Hình 2.3. Cấu trúc thẻ khai báo nguồn (Source Cards) trong tập tin đầu vào 16 Hình 2.4. Cấu trúc thẻ khai báo vật liệu (Material Cards) trong tập tin đầu vào 17 Hình 2.5. Hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe 18 Hình 3.1. Mô hình hệ phổ kế gamma xây dựng bằng chương trình MCNP6 21 Hình 3.2. Phổ thực nghiệm và các đỉnh năng lượng trong mô phỏng của mẫu IAEA- RGU-1 (0 MeV – 0,5 MeV) 22 Hình 3.3. Phổ thực nghiệm và các đỉnh năng lượng trong mô phỏng của mẫu IAEA- RGU-1 (0,5 MeV – 3 MeV) 23
  6. iv DANH MỤC BẢNG Bảng 2.1. Cấu trúc tập tin đầu vào trong chương trình MCNP6 12 Bảng 2.2. Các loại mặt được định nghĩa trong MCNP6 14 Bảng 2.3. Các định nghĩa tham số trong MCNP6 16 Bảng 2.4. Thông số hình học của đầu dò GEMP4-83 do nhà sản suất cung cấp 18 Bảng 2.5. Thông số của mẫu chuẩn 19 Bảng 2.6. Hàm lượng các thành phần nguyên tố chứa trong mẫu chuẩn 19 Bảng 2.7. Hàm lượng các thành phần nguyên tố chứa trong mẫu chuẩn 20 Bảng 3.1. Thời gian đo phổ gamma của các mẫu chuẩn 22 Bảng 3.2. Hoạt độ các mẫu chuẩn 24 Bảng 3.3. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của mẫu IAEA-RGU-1 25 Bảng 3.4. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của mẫu IAEA-RGTh-1 26 Bảng 3.5. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của mẫu IAEA-434 26 Bảng 3.6. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của mẫu IAEA-447 27 Bảng 3.7. Độ sai biệt giữa hiệu suất đỉnh thực nghiệm và tính toán bằng mô phỏng của mẫu IAEA-RGU-1 28 Bảng 3.8. Độ sai biệt giữa hiệu suất đỉnh thực nghiệm và tính toán bằng mô phỏng của mẫu IAEA-RGTh-1 29 Bảng 3.9. Độ sai biệt giữa hiệu suất đỉnh thực nghiệm và tính toán bằng mô phỏng của mẫu IAEA-434 29 Bảng 3.10. Độ sai biệt giữa hiệu suất đỉnh thực nghiệm và tính toán bằng mô phỏng của mẫu IAEA-447 30
  7. v MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN i DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT ii DANH MỤC HÌNH VẼ iii DANH MỤC BẢNG iv LỜI MỞ ĐẦU 1 CHƯƠNG 1. CƠ SỞ LÝ THUYẾT 3 1.1. Tương tác của bức xạ gamma với vật chất 3 1.1.1. Hiệu ứng quang điện 3 1.1.2. Hiệu ứng Compton 4 1.1.3. Hiệu ứng tạo cặp 5 1.2. Chuỗi phân rã phóng xạ 7 1.2.1. Chuỗi phân rã của đồng vị 238U 7 1.2.2. Chuỗi phân rã của đồng vị 232Th 7 1.3. Hiệu suất ghi đầu dò 8 1.3.1. Hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần 8 1.3.2. Đường cong hiệu suất 9 1.4. Tóm tắt Chương 1 10 CHƯƠNG 2. ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 11 2.1. Chương trình MCNP6 11 2.1.1. Cấu trúc tập tin đầu vào của chương trình MCNP6 11 2.1.1.1. Khai báo ô mạng (Cell Cards) 13 2.1.1.2. Khai báo mặt (Surface Cards) 14 2.1.1.3. Khai báo thẻ dữ liệu (Data Cards) 15 2.2. Hệ phổ kế sử dụng đầu dò HPGe 17
  8. vi 2.3. Mẫu chuẩn 18 2.4. Tóm tắt Chương 2 20 CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 21 3.1. Bố trí thí nghiệm 21 3.2. Xác định hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần cho các mẫu chuẩn 23 3.3. Đánh giá kết quả hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần giữa thực nghiệm và mô phỏng 28 3.4. Tóm tắt Chương 3 31 KẾT LUẬN 32 KIẾN NGHỊ 33 TÀI LIỆU THAM KHẢO 34 PHỤ LỤC 36
  9. 1 LỜI MỞ ĐẦU Hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò bán dẫn Germanium siêu tinh khiết (HPGe) được sử dụng phổ biến cho việc phân tích hàm lượng của các đồng vị phóng xạ phát gamma trong mẫu môi trường nhờ vào những ưu điểm của nó như: khả năng phân tích nhiều đồng vị, độ chính xác cao. Điều cần thiết ở kỹ thuật đo phổ gamma là phải xác định hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của đầu dò. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần phụ thuộc vào hình dạng, thành phần, mật độ của mẫu đo và năng lượng bức xạ gamma phát ra. Các phòng thí nghiệm phân tích môi trường thường sử dụng các mẫu chuẩn đã biết trước hoạt độ được cung cấp từ IAEA để đánh giá đường cong hiệu suất cho mẫu đo có dạng hình học nhất định [9,10,11]. Một trong những mẫu môi trường phổ biến cho phép đo phổ gamma là mẫu đất, nó rất quan trọng đối với nghiên cứu địa chất và phân tích mối nguy hiểm phóng xạ môi trường. Một số công trình nghiên cứu tiêu biểu có liên quan đến đề tài khóa luận như: năm 2012, S. Baccouche cùng cộng sự [9] áp dụng phương pháp Monte Carlo để chuẩn hiệu suất của đầu dò NaI(Tl) và CsI(Tl) cho phép đo gamma từ các mẫu đất. Năng lượng được chọn là các đỉnh 1460 keV ( 40 K ), 1764 keV ( 214 Bi ) và 2614 keV ( 208 Tl ). Độ lệch của hiệu suất giữa mô phỏng và thực nghiệm cho hai đầu dò CsI(Tl) và NaI(Tl) đều không vượt quá 4%, ngoại trừ hiệu suất đối với năng lượng 2614 keV là 9%. Năm 2018, S. Mohammad và S. Farhad Masoudi [10] nghiên cứu về sự thay đổi hiệu suất ảnh hưởng đến thành phần nguyên tố trong các mẫu môi trường bằng cách so sánh sự khác biệt giữa hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của 3 mẫu chuẩn IAEA- RGU-1, IAEA-RGTh-1, IAEA-RGK-1 và 5 mẫu đất. Trong nghiên cứu này, nhóm tác giả dùng chương trình MCNP để mô phỏng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe GEM80P4-95 do hãng ORTEC cung cấp. Các đỉnh năng lượng được chọn để khảo sát là 63,3 keV ( 234 Th ), 92,78 keV ( ), 143,76 keV ( 235 U ) trong mẫu IAEA-RGU- 1; 238,6 ( 212 Pb ), 583,2 keV ( 208 Tl ), 911,2 keV ( 228 Ac ) đối với mẫu IAEA-RGTH-1 và 1460,8 keV ( 40 K ) trong mẫu IAEA-RGK-1. Mẫu chuẩn có dạng hình học Marinelli và được đặt tại vị trí sát mặt đầu dò. Thành phần nguyên tố chứa trong các mẫu được xác định bằng phương pháp huỳnh quang tia X. Nhóm tác giả sử dụng các thành phần nguyên tố này để tính toán hiệu suất đỉnh cho các mẫu trong mô phỏng. Kết quả độ sai
  10. 2 biệt của hiệu suất đỉnh giữa ba mẫu chuẩn IAEA-RGU-1, IAEA-RGTh-1, IAEA-RGK- 1 và 5 mẫu đất không vượt quá 8%, ngoại trừ tại đỉnh năng lượng 63,3 keV có độ sai biệt là 8,32%. Từ các công trình nghiên cứu trên, khóa luận chọn tên đề tài là "Nghiên cứu sự phụ thuộc của hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần vào thành phần nguyên tố của mẫu môi trường". Mục đích của khóa luận này là xác định hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của các mẫu chuẩn do IAEA cung cấp. Bên cạnh đó, khóa luận còn thực hiện đánh giá hiệu suất đỉnh giữa thực nghiệm và mô phỏng áp dụng phương pháp Monte Carlo. Đánh giá sự ảnh hưởng của thành phần nguyên tố chứa trong các mẫu chuẩn lên hiệu suất đỉnh. Dựa theo các nội dung trên, khóa luận được chia thành ba chương: Chương 1 trình bày cơ sở lý thuyết về tương tác bức xạ gamma với vật chất; chuỗi phân rã phóng xạ của các đồng vị 238 U , 232 Th ; các khái niệm về hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần. Chương 2 giới thiệu về đối tượng và phương pháp nghiên cứu bao gồm: cấu trúc tệp đầu vào của chương trình MCNP6, hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe và các mẫu chuẩn. Chương 3 kết quả và thảo luận. Trong chương này, khóa luận trình bày cách bố trí thực nghiệm, xác định hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần và đánh giá kết quả hiệu suất đỉnh giữa thực nghiệm và mô phỏng.
  11. 3 CHƯƠNG 1. CƠ SỞ LÝ THUYẾT 1.1. Tương tác của bức xạ gamma với vật chất Khi đi xuyên qua vật chất, bức xạ gamma tương tác với môi trường vật chất thông qua các quá trình hấp thụ và tán xạ. Đối với quá trình hấp thụ, bức xạ gamma truyền toàn bộ năng lượng cho các hạt vật chất và biến mất. Đối với quá trình tán xạ, bức xạ gamma chỉ truyền một phần năng lượng cho các hạt vật chất và bị tán xạ (sau quá trình tán xạ, bức xạ gamma bị lệch đi một góc so với phương chuyển động ban đầu). Tùy theo năng lượng của photon tới, bức xạ gamma có thể tương tác với vật chất theo nhiều cơ chế. Tuy nhiên, trong ghi đo bức xạ chỉ có hiệu ứng quang điện, hiệu ứng Compton và hiệu ứng tạo cặp là ba cơ chế tương tác chính tham gia vào việc tạo thành tín hiệu xung trong đầu dò. 1.1.1. Hiệu ứng quang điện Hiệu ứng quang điện xảy ra do bức xạ gamma va chạm với electron quỹ đạo của nguyên tử và truyền toàn bộ năng lượng cho các electron đó để nó thoát ra khỏi nguyên tử. Theo định luật bảo toàn năng lượng thì động năng cực đại của quang electron bằng hiệu năng lượng bức xạ gamma tới và năng lượng liên kết của electron với hạt nhân: EEEe=− lk (1.1) trong đó: Ee là động năng cực đại của electron. E là năng lượng của photon tới. Elk là năng lượng liên kết của electron với hạt nhân trong nguyên tử. Từ biểu thức (1.1), hiệu ứng quang điện chỉ xảy ra khi năng lượng bức xạ gamma tới lớn hơn năng lượng liên kết của electron trong nguyên tử. Năng lượng liên kết của electron giảm dần theo các lớp K, L, M, Nếu năng lượng của bức xạ gamma tới nhỏ hơn năng lượng liên kết của electron ở lớp K thì hiệu ứng quang điện xảy ra đối với các electron ở lớp xa hạt nhân hơn.
  12. 4 Hình 1.1. Hiệu ứng quang điện 1.1.2. Hiệu ứng Compton Khi năng lượng gamma tới tăng lên đến giá trị lớn hơn nhiều so với năng lượng liên kết của các electron lớp K trong nguyên tử thì vai trò của hiệu ứng quang điện không còn đáng kể và bắt đầu chuyển sang hiệu ứng Compton. Khi đó, có thể bỏ qua năng lượng liên kết của electron và tán xạ gamma lên electron trong nguyên tử được xem như tán xạ với electron tự do. Sự va chạm giữa bức xạ gamma với các electron ở lớp ngoài cùng của nguyên tử (xem như electron tự do) được gọi là tán xạ Compton. Sau quá trình tán xạ, bức xạ gamma thay đổi hướng bay so với ban đầu và bị mất một phần năng lượng, electron được giải phóng ra khỏi nguyên tử. Quá trình tán xạ Compton được mô tả qua Hình 1.2. Hình 1.2. Hiệu ứng Compton Theo định luật bảo toàn năng lượng và động lượng, năng lượng của bức xạ gamma và electron sau tán xạ được thể hiện qua các biểu thức (1.2) và (1.3) [1]:
  13. 5 E E =  (1.2) ' E 11cos+− 2 ( ) mce E E1cos 2 ( −) mc EEE=−= e (1.3) e  ' E 11cos+− 2 ( ) mce trong đó: E là năng lượng của bức xạ gamma tới. E là năng lượng của bức xạ gamma sau tán xạ. ' Ee là động năng cực đại của electron.  là góc bay của gamma sau tán xạ. Khi tán xạ Compton, năng lượng bức xạ gamma giảm và phần năng lượng đó truyền cho electron. Như vậy, động năng electron càng lớn khi gamma tán xạ với góc càng lớn. Dựa theo biểu thức (1.3), có hai trường hợp cực trị xảy ra đối với động năng electron sau tán xạ phụ thuộc vào góc θ: Khi =0o thì E0= , bức xạ gamma sau tán xạ mang năng lượng gần bằng ( e )min năng lượng gamma tới EE= .  ' 2E Khi =1800 thì (E ) =  , gamma truyền năng lượng lớn nhất cho e max 12+ E electron tức là khi tán xạ giật lùi với = 2 . mce 1.1.3. Hiệu ứng tạo cặp Nếu bức xạ gamma tới mang năng lượng E 1,02MeV thì khi đi qua điện trường của hạt nhân nó tạo ra một cặp electron – positron. Đây gọi là hiệu ứng tạo cặp
  14. 6 electron – positron. Theo định luật bảo toàn năng lượng, tổng động năng của electron 2 và positron bay ra bằng hiệu số năng lượng E 2m − c e [1]: EEE2mc+=− 2 (1.4) ee+− e trong đó: E là năng lượng của bức xạ gamma tới. E , E lần lượt là động năng của positron và electron. e+ e− Hình 1.3. Hiệu ứng tạo cặp Electron và positron thường di chuyển vài milimet trong vật liệu trước khi bị môi trường hấp thụ năng lượng. Do hai hạt có khối lượng như nhau nên có xác suất lớn để hai hạt có năng lượng bằng nhau. Electron sẽ mất dần năng lượng của mình để ion hóa các nguyên tử môi trường. Positron mang điện tích dương nên khi gặp electron của nguyên tử, điện tích của chúng bị trung hòa và hủy lẫn nhau, đây là hiệu ứng hủy cặp. Quá trình hủy cặp electron – positron tạo ra hai bức xạ gamma bay ngược chiều nhau, mỗi lượng tử có năng lượng 0,511 MeV. Hai bức xạ này có thể bị hấp thụ hoặc thoát ra khỏi đầu dò và tạo thành các đỉnh thoát trong phổ gamma. Nếu một bức xạ thoát ra 2 khỏi đầu dò thì đỉnh quan sát được có năng lượng (Em − c e ) gọi là đỉnh thoát đơn. Nếu cả hai bức xạ đều thoát ra ngoài thì xuất hiện đỉnh thoát có năng lượng 2 (E2m − c e ) gọi là đỉnh thoát đôi.
  15. 7 1.2. Chuỗi phân rã phóng xạ Uranium và thorium là các đồng vị phóng xạ không bền. Chúng tự phân rã bằng cách phát ra các hạt alpha, beta và bức xạ gamma thành các đồng vị con, quá trình phân rã tạo thành chuỗi cho đến khi chuỗi kết thúc bằng một đồng vị bền. Trong tự nhiên uranium có ba đồng vị 238U, 235U, 234U; đồng vị 238U chiếm tỷ lệ nhiều nhất (99,25%). Thorium trong tự nhiên chỉ có một đồng vị duy nhất là 232Th. Để đo phổ gamma của các đồng vị này, cần hiểu rõ sơ đồ phân rã của chúng theo chuỗi cũng như tính chất của các đồng vị con có mặt trong chuỗi. Trong khóa luận này quan tâm nghiên cứu đến các đồng vị phóng xạ phát bức xạ gamma trong chuỗi 238U và 232Th 1.2.1. Chuỗi phân rã của đồng vị 238 U Hình 1.4 mô tả chuỗi phân rã của đồng vị 238U. Trong tự nhiên, 238U chiếm 99,25% của lượng uran tự nhiên, có chu kỳ bán rã khoảng 4,46 tỷ năm. Đồng vị 238U phân rã alpha thành đồng vị 234Th. Chuỗi phân rã này cứ tiếp diễn cho đến khi đồng vị cuối cùng của chuỗi này là đồng vị bền 206Pb. Hình 1.4. Sơ đồ phân rã của đồng vị 238U [7] 1.2.2. Chuỗi phân rã của đồng vị 232Th Chuỗi phân rã của đồng vị 232Th được đưa ra trong Hình 1.5. Chuỗi phân rã này có 5 đồng vị phát ra bức xạ gamma. Có thể dùng phổ kế gamma để đo đỉnh năng lượng của các đồng vị 228Ac (911,2 keV, 968,9 keV), 212Pb (238,6 keV), và 208Tl (583,2 keV, 2614,5 keV) một cách dễ dàng.
  16. 8 Hình 1.5. Sơ đồ phân rã của đồng vị 232 Th [7] Trong Hình 1.5, đồng vị 212Bi bị phân nhánh thành hai đồng vị là 208Tl và 212Po. Đối với nhánh thứ nhất, 212Bi trở thành đồng vị 208Tl bằng cách phát ra hạt alpha với xác suất phân nhánh là 35,96%. Nhánh thứ hai, 212Bi phân rã beta về đồng vị 212Po với xác suất 64,06% nhưng lại không đo được bằng phép đo phổ gamma. Vì vậy, nếu sử dụng 208Tl để xác định hoạt độ của 232Th thì cần phải lấy hoạt độ của 208Tl chia cho xác suất phân nhánh là 35,96%. 1.3. Hiệu suất ghi đầu dò 1.3.1. Hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần (FEPE - full energy peak efficiency) là xác suất của một photon phát ra từ nguồn mất toàn bộ năng lượng của nó trong thể tích vùng hoạt của đầu dò. Trong thực nghiệm, hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần được xác định bằng biểu thức (1.5) [8]: Np (E) =p (1.5) AtI (E)m trong đó: NEp () là diện tích đỉnh năng lượng toàn phần. A là hoạt độ nguồn tại thời điểm đo (Bq/kg).
  17. 9 t là thời gian đo (s). IE () là xác suất phát bức xạ gamma ứng với năng lượng (%). m là khối lượng mẫu đo (kg). Sai số hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần được xác định theo công thức truyền sai số [2]. Do sai số của cân điện tử là 0,001g và đo trong khoảng thời gian lớn nên sai 2 2 m t số thời gian và sai số khối lượng có thể được bỏ qua ==0,0 . Vậy hiệu mt suất đỉnh năng lượng toàn phần được xác định theo biểu thức (1.6): 2 2 2    I = ++ A N (1.6) p p ANI  trong đó: A là sai số hoạt độ của nguồn. N là sai số diện tích đỉnh năng lượng toàn phần.  là sai số xác suất phát bức xạ gamma ứng với năng lượng. I 1.3.2. Đường cong hiệu suất Đường cong hiệu suất được ứng dụng để tiến hành phân tích xác định hoạt độ phóng xạ riêng của mẫu đo [4] hoặc dùng để khảo sát sự phụ thuộc của đường cong hiệu suất vào khoảng cách giữa nguồn và đầu dò [3]. Đối với mỗi loại đầu dò lại có những dạng đường cong hiệu suất khác nhau. Đối với đầu dò dạng đồng trục, có nhiều hàm khớp trong khoảng năng lượng từ 46,5 KeV đến 2641,5 KeV. Để thể hiện mối liên hệ giữa hiệu suất  và năng lượng E theo thang logarit, ta thường sử dụng biểu thức (1.7) [5]: i log= ai ( log E) (1.7)
  18. 10 trong đó, , E và a i lần lượt là hiệu suất đỉnh ở năng lượng E, năng lượng đỉnh và các hệ số có được từ việc làm khớp hàm. Hiệu suất ghi nhận của đầu dò bị ảnh hưởng bởi các yếu tố sau: khoảng cách từ mẫu đo tới đầu dò, yếu tố hình học của mẫu đo, kích thước vật liệu của mẫu đo, hiệu ứng trùng phùng tổng, sự tự hấp thụ của mẫu [7]. 1.4. Tóm tắt Chương 1 Trong Chương 1, khóa luận đã trình bày về tương tác giữa bức xạ gamma với vật chất; chuỗi phân rã của các đồng vị phóng xạ 238 U , 232 Th và các khái niệm liên quan đến hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần của đầu dò. Các vấn đề trên là nền tảng cơ sở lý thuyết phục vụ cho việc nghiên cứu và đánh giá ảnh hưởng của hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần vào thành phần nguyên tố của các mẫu chuẩn được đề cập tới trong Chương 3.
  19. 11 CHƯƠNG 2. ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 2.1. Chương trình MCNP6 Chương trình MCNP6 (Monte Carlo N-Particle 6) là một trong số các phiên bản của MCNP với việc bổ sung các quá trình tương tác mới như hiện tượng va chạm quang hạt nhân, hiệu ứng giãn nở Doppler. MCNP6 hoạt động dựa trên trên quy tắc gieo hạt ngẫu nhiên, sử dụng các quy luật thống kê và có khả năng mô tả hình học ba chiều do đó mang lại lợi thế về mặt chi phí khoa học. Thông qua phần mềm Visual Editor, sử dụng chương trình MCNP6 cần phải mô tả chi tiết về cấu hình, vật liệu và nguồn. Cấu hình đầu dò và nguồn được định nghĩa trong không gian ba chiều. Vật liệu cần xác định được khối lượng riêng, thành phần các đồng vị có mặt trong đó. MCNP6 có thể mô tả nguồn ở các dạng khác nhau (nguồn điểm, nguồn trụ ) cũng như các thông số nguồn như năng lượng, vị trí, loại bức xạ. Bên cạnh đó, người dùng có thể điều chỉnh dạng hạt, thông lượng hạt, năng lượng mất mát theo các mục đích khác nhau. Một ưu điểm khác của MCNP6 là các tập tin đầu ra của MCNP6 có dung lượng khá nhẹ, giúp người sử dụng tối ưu hóa được thời gian xử lý trong quá trình chạy mô phỏng. Chính vì những ưu điểm trên nên MCNP6 được sử dụng rộng rãi trong ngành Kỹ thuật Hạt nhân. 2.1.1. Cấu trúc tập tin đầu vào của chương trình MCNP6 Để chạy mô phỏng từ nguồn đến đầu dò, một bài toán sử dụng chương trình MCNP cần có đủ ba Cards tương ứng với ba phần dữ liệu: • Khai báo ô mạng (Cell Cards). • Khai báo mặt (Surface Cards). • Khai báo dữ liệu (Data Cards). Cấu trúc tập tin đầu vào trong chương trình MCNP6 được xác định như sau:
  20. 12 Bảng 2.1. Cấu trúc tập tin đầu vào trong chương trình MCNP6 Mô tả Cấu trúc C HPGe GEM50P4-83 + SHIELDING LEAD + RGU 2.0CM Thẻ tiêu đề C 24-April-2019 C BLOCK 1: CELL CARDS C Cell HPGe Cell Cards 1 2 -5.3230 (-26 5 -27):(27 -24 5):(-5 6 29 -16):(-6 7 15 -16) IMP:P,E=1 $Ge Phân cách giữa Cell Cards và Surface Cards. C BLOCK 2: SURFACE CARDS C HPGe Surface Cards C PLANE 1 PZ 0.0 Phân cách giữa Surface Cards và Surface Cards. C BLOCK 3: DATA CARDS MODE P Data Cards C MATERIAL CARDS M1 13000 -1.000000 $Al density 2.6989 Một số lưu ý khi xây dựng tập tin đầu vào: • Không sử dụng phím [Tab] để tạo khoảng trắng trong khi viết tập tin đầu vào, chỉ sử dụng phím [Spacebar]. • Kí tự ‘C’ đặt ở đầu dòng và kí tự ‘$’ ở cuối dòng cho phép người dùng ghi chú những thông tin cần thiết, tiện cho việc sửa chữa. MCNP sẽ không thực hiện các dòng ghi chú này trong khi chạy chương trình.
  21. 13 • Trong MCNP, các đơn vị được mặc định như sau: năng lượng (MeV), khối lượng (g), kích thước (centimet), mật độ khối lượng (g/cm3), tiết diện (barn). 2.1.1.1. Khai báo ô mạng (Cell Cards) Cell là một vùng không gian được hình thành bởi các mặt biên (được định nghĩa trong phần Surface Cards). Nó được hình thành bằng cách thực hiện các toán tử giao, hội và bù các vùng không gian tạo bởi các mặt. Mỗi mặt chia không gian thành hai vùng với các giá trị dương và âm tương ứng. Mỗi cell được diễn tả bởi số cell (cell number), số vật chất (material number), mật độ vật chất (material density) và một dãy các mặt (surfaces) có dấu (âm hoặc dương) kết hợp nhau thông qua các toán tử giao (khoảng trắng), hội (:), bù (#) để tạo thành cell. Cú pháp khai báo của một Cell trong Cell Cards [6]: j m d geom params Trong đó: • j là chỉ số Cell. • m là chỉ số vật chất trong Cell. • d là mật độ của vật liệu trong Cell, mang dấu “+” nếu tính theo đơn vị nguyên tử/cm3 và dấu “-“ nếu tính theo đơn vị g/cm3. • geom mô tả các mặt giới hạn Cell. • params là các tham số tùy chọn như trọng số, lệnh lắp đầy, hệ số chuyển trục tọa độ Ví dụ về Cell Cards trong tập tin đầu vào của khóa luận được mô tả qua Hình 2.1: Hình 2.1. Cấu trúc thẻ khai báo ô mạng (Cell Cards) trong tập tin đầu vào
  22. 14 2.1.1.2. Khai báo mặt (Surface Cards) Để tạo ra các vùng không gian hình học phục vụ cho việc mô phỏng, MCNP cung cấp một số các dạng mặt cơ bản như mặt phẳng, mặt cầu, mặt trụ (có tất cả gần 30 loại mặt cơ bản). Các khối hình học mô phỏng được tạo thành bằng cách kết hợp các vùng không gian giữa các mặt với nhau thông qua các toán tử giao, hội và bù. Cú pháp khai báo một mặt trong Suface Cards như sau: j n a list Trong đó: • j là chỉ số mặt. • n bỏ qua hoặc bằng 0 nếu không chuyển toạ độ. • a là kí hiệu loại mặt. Ví dụ: Px khai báo mặt phẳng vuông góc với trục Ox. • list là các tham số định nghĩa mặt. Trong mô phỏng của khóa luận sử dụng một số loại mặt cơ bản như mặt trụ, mặt phẳng, mặt cầu và mặt elip. Các phương trình giải tích và tham số tương ứng được thể hiện ở Bảng 2.1: Bảng 2.2. Các loại mặt được định nghĩa trong MCNP6 [6] Ký Mô tả Phương trình Tham số hiệu Mặt phẳng PZ zD0−= D ⊥ trục OZ Mặt trụ trên CZ xyR0222+−= R trục OZ Mặt cầu tâm 2 SZ x2+ y 2 +( z − z) − R 2 = 0 zR trên trục Oz Mặt xuyến 2 ellipse hoặc 22 2 x− x + y − y − A TZ tròn trục (zz− ) ( ) ( ) x y z ABC + −10 = song song BC22 với trục OZ
  23. 15 Ví dụ về Surface Cards trong tập tin đầu vào của khóa luận được mô tả qua Hình 2.2: Hình 2.2. Cấu trúc thẻ khai báo mặt (Cell Cards) trong tập tin đầu vào 2.1.1.3. Khai báo thẻ dữ liệu (Data Cards) Thẻ dữ liệu (Data Cards) là một phần quan trọng của chương trình MCNP6, cho phép người dùng khai báo thông tin về loại bức xạ ghi nhận, nguồn và vật liệu cấu tạo trong những ô mạng. Chương trình MCNP6 cho phép khai báo nhiều loại nguồn sao cho phù hợp với bài toán cần mô phỏng như: nguồn tổng quát (SDEF), nguồn điểm (KSRC), nguồn mặt (SSR/SSW). Để giới hạn về một bài toán người sử dụng sẽ khai báo cụ thể những tính chất của nguồn cần khảo sát như: không gian, loại bức xạ, năng lượng, hướng phát. Trong mô phỏng của khóa luận này sử dụng nguồn tổng quát (SDEF). Cú pháp khai báo nguồn tổng quát trong Data Cards như sau: SDEF Thông số 1 Thông số 2 Thông số 3 Các định nghĩa về tham số được đưa ra trong Bảng 2.3. Trong mô phỏng của khóa luận, ngoài những giá trị mặc định của các thông số trong khai báo nguồn tổng quát còn sử dụng thêm các thẻ như SIn, SPn, F8. Trong đó Tally F8 (F8) đóng vai trò như một đầu dò vật lý cho phép ghi nhận xung, cung cấp thông tin về năng lượng bị mất trong một cell. Các bin năng lượng trong tally F8 tương ứng với năng lượng toàn phần mất trong đầu dò. Ví dụ về Source Cards trong tệp đầu vào của khóa luận được mô tả qua Hình 2.3.
  24. 16 Bảng 2.3. Các định nghĩa tham số trong MCNP6 [6] Thông số Ý nghĩa CELL Số hiệu cell của nguồn AXS Vectơ tham chiếu cho RAD và EXT POS Toạ độ vị trí nguồn, mặc định: (0,0,0) RAD Bán kính quét từ POS hoặc từ AXS, mặc định: 0 EXT Khoảng cách từ POS dọc theo trục AXS ERG Năng lượng (MeV), mặc định 14 MeV PAR Loại hạt phát ra từ nguồn, 1: neutron, 2: photon, 3: electron Hình 2.3. Cấu trúc thẻ khai báo nguồn (Source Cards) trong tập tin đầu vào Khai báo vật liệu (Material Cards) Material Cards mô tả loại vật liệu được lấp đầy trong cell trong quá trình mô phỏng. Các thành phần trong vật liệu được xác định bằng số hiệu nguyên tử của nguyên tố thành phần và tỉ lệ phần trăm của nguyên tố đó trong vật chất. Cú pháp khai báo: Mm ZAID1 fraction1 ZAID2 fraction2 Trong đó: m là chỉ số của vật liệu. ZAID là số hiệu xác định đồng vị có dạng ZZZAAA (với ZZZ là số hiệu nguyên tử, AAA là số khối). Trong khi khai báo đồng vị, số hiệu nguyên tử
  25. 17 ZZZ không nhất thiết phải viết đủ 3 chữ số, đối với các đồng vị tự nhiên 16 AAA=000. Ví dụ để khai báo đồng vị 8 O có thể viết 8016 hoặc 8000. fraction là tỉ lệ đóng góp của đồng vị trong vật liệu. Tỉ lệ đóng góp của đồng vị trong vật liệu sẽ được tính theo tỉ lệ số nguyên tử có trong hợp chất nếu mang giá trị dương, hoặc theo tỉ lệ khối lượng nếu mang giá trị âm. Ví dụ về Material Cards trong file input của khóa luận được mô tả qua Hình 2.4: Hình 2.4. Cấu trúc thẻ khai báo vật liệu (Material Cards) trong tập tin đầu vào Trong đó, các thông số từ dòng M1 đến M8 là vật liệu tham khảo từ quy định về vật liệu mô tả trong MCNP [8], M9 là vật liệu của mẫu chuẩn [9,11]. 2.2. Hệ phổ kế sử dụng đầu dò HPGe Hệ phổ kế được dùng trong khóa luận này là hệ phổ kế gamma phông thấp đặt tại Viện y tế công cộng được đưa ra trong Hình 2.5. Hệ bao gồm: đầu dò HPGe GEMP4- 83; bộ tiền khuếch đại; thiết bị Lynx DSA tích hợp nguồn nuôi cao thế, khối khuếch đại, bộ biến đổi tương tự thành số và khối phân tích đa kênh, đầu dò được làm lạnh bằng Ni-tơ lỏng; buồng chì che chắn. Các thông số của đầu dò do nhà sản suất cung cấp được đưa ra trong Bảng 2.4. Hệ phổ kế được kết nối với máy tính thông qua cổng cáp, việc ghi nhận và xử lí phổ được thực hiện bằng chương trình chuyên dụng Meastro.
  26. 18 Hình 2.5. Hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe Bảng 2.4. Thông số hình học của đầu dò GEMP4-83 do nhà sản suất cung cấp Ký hiệu Thông số đầu dò Kích thước (mm) Vật liệu A Đường kính tinh thể 65,9 Ge B Chiều dài tinh thể 77 Ge C Đường kính hốc tinh thể 11,5 Chân không D Chiều sâu hốc tinh thể 64,9 Chân không E Bề dày lớp chết mặt ngoài tinh thể 0,7 Ge F Bề dày lớp chết mặt trong tinh thể 0,0003 Ge G Bề dày vỏ 1 Al 2.3. Mẫu chuẩn Việc đo các mẫu chuẩn được thực hiện trên hệ phổ kế gamma phông thấp sử dụng đầu dò HPGe đồng trục loại p. Để khảo sát hiệu suất, khóa luận sử dụng các mẫu chuẩn IAEA-RGU-1, IAEA-RGTh-1, IAEA-434, IAEA-447. Đối với mẫu chuẩn IAEA-
  27. 19 RGU-1 cần có thời gian nhốt mẫu là 30 ngày để đạt được trạng thái cân bằng phóng xạ của đồng vị 238 U và các đồng vị con [13]. Các thông số của mẫu chuẩn về khối lượng và mật độ được đưa ra trong Bảng 2.5. Bảng 2.5. Thông số của mẫu chuẩn STT Mẫu chuẩn Khối lượng (g) Mật độ (g/cm3) 1 IAEA-RGU-1 130,14 1,55 2 IAEA-RTh-1 118,6 1,42 3 IAEA-434 76,24 0,91 4 IAEA-447 107,70 1,28 Xác suất phát bức xạ gamma ( I ) và sai số của xác suất phát bức xạ gamma ( I ) tương ứng với năng lượng của các đồng vị phóng xạ có trong mẫu chuẩn được đưa ra trong phần Phụ lục C. Tỷ lệ các thành phần nguyên tố chứa trong mẫu chuẩn được trình bày ở Bảng 2.6 và Bảng 2.7. Bảng 2.6. Hàm lượng các thành phần nguyên tố chứa trong mẫu chuẩn [9,11] Nguyên tố Mẫu IAEA RGU-1 IAEA RGTh-1 IAEA 434 IAEA 447 C 0,01 9,57 47,4 O 53,16 52,761 40,99 18,37 Na 0,02 0,31 Mg 0,2 0,86 Al 0,1 0,012 4,49 Si 46,6 45,6 1,04 10,88 P 1,43
  28. 20 Bảng 2.7. Hàm lượng các thành phần nguyên tố chứa trong mẫu chuẩn (tiếp theo) [9,11] Nguyên tố Mẫu IAEA RGU-1 IAEA RGTh-1 IAEA 434 IAEA 447 S 20,17 K 0,002 0,02 0,06 1,71 Ca 0,03 0,5 26,74 12,61 Ti 0,33 Fe 0,03 0,11 Zn 0,011 Sr 0,016 Y + Re 0,76 Pb 0,008 Th 0,08 U 0,04 2.4. Tóm tắt Chương 2 Trong Chương 2 khóa luận đã trình bày đối tượng nghiên cứu là chương trình MCNP6, hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe và các mẫu chuẩn. Khóa luận dùng phương pháp đo trực tiếp và tính toán, phân tích đánh giá số liệu dựa trên kết quả thực nghiệm và mô phỏng sử dụng chương trình MCNP6.
  29. 21 CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1. Bố trí thí nghiệm Hệ phổ kế gamma phông thấp sử dụng đầu dò HPGe GEM50P4-83 do hãng ORTEC sản suất được khảo sát trong khóa luận này. Trong đó, đầu dò HPGe GEM50P4-83 là loại đầu dò đồng trục loại p với hiệu suất tương đối là 50%, có đường kính tinh thể 65,9 mm và chiều cao tinh thể là 11,5 mm. Các thông số hình học của đầu dò do nhà sản xuất cung cấp được đưa ra trong Bảng 2.4. Thành phần vật liệu của mẫu chuẩn đã trình bày trong các Bảng 2.6 và Bảng 2.7. Những giá trị này được sử dụng để mô hình hóa đầu dò trong quá trình mô phỏng. Mô phỏng được thực hiện với tổng số hạt là 109 hạt. Để thực hiện các phép đo thực nghiệm, mẫu chuẩn được đặt tại vị trí sát mặt đầu dò (Hình 3.1). Mẫu chuẩn đựng trong hộp trụ có đường kính 7,3 cm, bề dày mẫu 2 cm. Hình 3.1. Mô hình hệ phổ kế gamma xây dựng bằng chương trình MCNP6 Khóa luận sử dụng hai phần mềm xử lý phổ là GENIE 2K và COLEGRAM. Sau khi thu nhận phổ gamma của các mẫu chuẩn, tiến hành trừ phông trực tiếp trong phần mềm GENIE 2K. Việc trừ phông sẽ được tính theo tỷ lệ thời gian đo phông và đo mẫu. Đối với GENIE 2K thu được các thông tin của phổ như ngày đo, thời gian đo và có thể đọc phổ để lấy ra số kênh tương ứng với đỉnh năng lượng cần quan tâm trong khóa luận theo từng mẫu chuẩn. Sau đó, sử dụng phần mềm COLEGRAM để xác định diện tích đỉnh năng lượng toàn phần theo số kênh. Thời gian đo phổ gamma của các mẫu
  30. 22 chuẩn được đưa ra trong Bảng 3.1. Đối với 2 mẫu IAEA 434 và IAEA-447 có thời gian đo dài hơn so với các mẫu khác vì cần lấy đủ thống kê số đếm. Bảng 3.1. Thời gian đo phổ gamma của các mẫu chuẩn Tên phổ gamma Thời gian đo (s) Phông 86400 IAEA-RGU-1 86400 IAEA-RGTH-1 86400 IAEA-434 172800 IAEA-447 172800 Phổ thực nghiệm và các đỉnh năng lượng trong mô phỏng của mẫu IAEA-RGU- 1 được trình bày trong Hình 3.2 và Hình 3.3. Đối với Hình 3.2, năng lượng được lấy theo thang đo từ 0 MeV đến 0,5 MeV, Hình 3.3 từ 0,5 đến 3 MeV. Phổ thực nghiệm là phổ đo bằng hệ phổ gamma sử dụng đầu dò HPGe. Các đỉnh màu được chú thích trên hình là đỉnh năng lượng trong phổ mô phỏng chạy với số hạt là 1 tỷ hạt. Hình 3.2. Phổ thực nghiệm và các đỉnh năng lượng trong mô phỏng của mẫu IAEA- RGU-1 (0 MeV – 0,5 MeV)
  31. 23 Hình 3.3. Phổ thực nghiệm và các đỉnh năng lượng trong mô phỏng của mẫu IAEA- RGU-1 (0,5 MeV – 3 MeV) 3.2. Xác định hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần cho các mẫu chuẩn Đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần được xây dựng tương ứng với mỗi mẫu chuẩn trong khoảng năng lượng 46,5 keV đến 2641,7 keV. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần đươc xác định bằng biểu thức (1.5). Tại năng lượng 186,2 keV có sự chồng chập giữa đỉnh năng lượng của 226Ra và 235U. Do đó, số đếm tại đỉnh năng lượng 186,2 keV bao gồm 57,2% của 226Ra (186,2 keV) và 42,8% của 235U (185,7 keV). Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của đồng vị 226Ra ứng với năng lượng 186,2 keV được tính theo biểu thức (3.1) [12,13]: 226 Np (E) =p ( Ra) 52,7% (3.1) AtI (E)m Trong đó Np (E) là diện tích đỉnh năng lượng toàn phần. A là hoạt độ mẫu chuẩn do IAEA cung cấp (Bq/kg). t là thời gian đo (s).
  32. 24 I (E) là xác suất phát bức xạ gamma ứng với năng lượng (%). m là khối lượng mẫu đo (kg). Trong quá trình phân rã, 212Bi phân nhánh thành hai đồng vị là 208Tl và 212Po (Hình 1.5). Đối với nhánh thứ nhất, 212Bi phát hạt alpha trở thành đồng vị 208Tl xác suất phân nhánh là 35,96%. Vì vậy, hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của đồng vị 208Tl cần chia cho xác suất phân nhánh là 35,96%. 208 Np (E) =p ( Tl) / 35,96% (3.2) AtI (E)m Sai số của hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần được xác định bằng phương pháp truyền sai số, Trong đó, sai số của số đếm được tính theo phân bố Poisson =N N 2 2 2    I  = A +N + (3.3) p p ANI  Hoạt độ của các mẫu chuẩn do IAEA cung cấp được đưa ra trong Bảng 3.2. Bảng 3.2. Hoạt độ các mẫu chuẩn [16] STT Mẫu chuẩn Đồng vị Hoạt độ (Bq/kg) 1 IAEA-RGU-1 238U 4940±30 2 IAEA-RTh-1 232Th 3250±90 226Ra 780±62 3 IAEA-434 238U 120±11 137Cs 425±10 212Pb 37,0±1,5 4 IAEA-447 228Ac 37±2 226Ra 25,1±2,0 238U 22,2±0,8
  33. 25 Đường chuẩn hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần của các mẫu được làm khớp theo hàm đa thức: 2345 lnBB =+++++ ln EBln12345 EBln EBln( EBln) E ( ) ( ) ( ) (3.4) với ln  ,l nE lần lượt là loganepe của hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần và loganepe của năng lượng; B, B1, B2, B3, B4, B5 là các tham số có được từ việc làm khớp hàm. Sử dụng phần mềm ORIGIN để làm khớp hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần từ kết quả thực nghiệm. Độ sai biệt hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần giữa giá trị thực nghiệm và làm khớp của các mẫu chuẩn được tính theo biểu thức (3.5): HSLKHSTN− RD(%)100= (3.5) HSLK trong đó, HSTN là giá trị hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần từ thực nghiệm, HSLK là giá trị hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần có được từ việc làm khớp. Bảng 3.3. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của mẫu IAEA-RGU-1 Năng lượng Hiệu suất Hiệu suất Chuỗi Đồng vị RD (%) (keV) thực nghiệm làm khớp 210Pb 46,5 0,0170±0,0002 0,0174 2,72 63,3 0,0584±0,0013 0,0538 8,50 234Th 92,4 0,0926±0,0081 0,0997 7,15 226Ra 186,2 0,0851±0,0007 0,0863 1,31 242,0 0,0703±0,0005 0,0671 4,86 214Pb 295,2 0,0540±0,0004 0,0543 0,63 238U 351,9 0,0460±0,0003 0,0451 2,11 609,3 0,0259±0,0002 0,0271 4,39 1120,3 0,0182±0,0001 0,0183 0,56 214Bi 1238,1 0,0179±0,0001 0,0174 2,65 1764,5 0,0142±0,0001 0,0142 0,17 2204,2 0,0120±0,0001 0,0121 0,61
  34. 26 Bảng 3.4. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của mẫu IAEA-RGTh-1 Năng lượng Hiệu suất Hiệu suất Chuỗi Đồng vị (keV) thực nghiệm làm khớp 212Pb 238,6 0,0602±0,0018 0,0602 228Ac 338,3 0,0535±0,0024 0,0535 208Tl 583,2 0,0285±0,0008 0,0285 232Th 228Ac 911,2 0,0228±0,0009 0,0223 228Ac 969,0 0,0222±0,0009 0,0222 208Tl 2614,5 0,0087±0,0002 0,0087 Bảng 3.5. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của mẫu IAEA-434 Năng lượng Hiệu suất Hiệu suất Chuỗi Đồng vị RD (%) (keV) thực nghiệm làm khớp 226Ra 186,2 0,1039±0,0083 0,1043 0,40 242,0 0,0745±0,0059 0,0729 2,20 214Pb 295,2 0,0538±0,0043 0,0557 3,24 351,9 0,0449±0,0037 0,0443 1,40 238U 609,3 0,0250±0,0020 0,0249 0,51 1120,3 0,0174±0,0014 0,0178 2,50 214Bi 1238,1 0,0175±0,0014 0,0171 2,38 1764,5 0,0136±0,0011 0,0136 0,20
  35. 27 Bảng 3.6. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của mẫu IAEA-447 Năng lượng Hiệu suất Hiệu suất Chuỗi Đồng vị RD (%) (keV) thực nghiệm làm khớp 232Th 212Pb 238,6 0,0799±0,0034 0,0800 0,13 295,2 0,0815±0,0066 0,0809 0,65 238U 214Pb 351,9 0,0694±0,0057 0,0702 1,07 232Th 208Tl 583,2 0,0411±0,0033 0,0382 7,73 238U 214Bi 609,3 0,0376±0,0030 0,0363 3,36 137Cs 661,7 0,0288±0,0007 0,0333 13,37 911,2 0,0254±0,0016 0,0249 2,07 232Th 228Ac 969,0 0,0253±0,0017 0,0237 6,45 40K 1460,8 0,0163±0,0006 0,0177 7,50 238U 214Bi 1764,5 0,0162±0,0014 0,0155 4,80 232Th 208Tl 2614,5 0,0123±0,0010 0,0124 0,39 Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần thực nghiệm của các mẫu chuẩn trong khoảng năng lượng 46,5 keV đến 2641,7 keV được trình bày trong các Bảng 3.3 đến Bảng 3.6. Trong đó, sai số hiệu suất lớn nhất (sai số hiệu suất tương đối) là 8,80% ứng với năng lượng 92,38 keV của đồng vị 234 Th trong chuỗi 238 U (mẫu IAEA-RGU-1). Xây dựng đường chuẩn hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần với độ sai biệt giữa giá trị thực nghiệm và giá trị làm khớp không vượt quá 8,50% đối với đa số các mẫu chuẩn, riêng đỉnh năng lượng 661,7 keV của đồng vị 137 Cs trong mẫu IAEA-443 có độ sai biệt là 13,37%. Đối với mẫu IAEA-RGTH-1 độ sai biệt này dưới 0,1%.
  36. 28 3.3. Đánh giá kết quả hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần giữa thực nghiệm và mô phỏng Các mẫu chuẩn khóa luận sử dụng có thành phần nguyên tố xác định, đồng thời chúng tương tự với các mẫu chuẩn trong nghiên cứu của S. Baccouche cùng cộng sự và A. R. Iurian cùng cộng sự [9,11]. Tỷ lệ đóng góp của các nguyên tố hóa học chứa trong vật liệu mẫu chuẩn được đưa ra trong Bảng 2.6 và Bảng 2.7. Các thành phần nguyên tố trên được xác định bằng cách sử dụng phương pháp huỳnh quang tia X [10]. Khóa luận sử dụng những trọng số này cùng với các giá trị khối lượng, mật độ (Bảng 2.5) khai báo vật liệu ứng với từng mẫu chuẩn trong tập tin đầu vào MCNP6 để xác định hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần theo mô phỏng. Bảng 3.7. Độ sai biệt giữa hiệu suất đỉnh thực nghiệm và tính toán bằng mô phỏng của mẫu IAEA-RGU-1 Năng lượng Hiệu suất Hiệu suất Chuỗi Đồng vị RD (%) (keV) thực nghiệm mô phỏng 210Pb 46,5 0,0174 0,0136 27,99 63,3 0,0538 0,0504 6,87 234Th 92,4 0,0997 0,0946 5,38 226Ra 186,2 0,0863 0,0996 13,36 242,0 0,0671 0,0856 21,67 214Pb 295,2 0,0543 0,0745 27,10 238U 351,9 0,0451 0,0655 31,16 609,3 0,0271 0,0441 38,59 1120,3 0,0183 0,0294 37,55 214Bi 1238,1 0,0174 0,0275 36,72 1764,5 0,0142 0,0214 33,61 2204,2 0,0121 0,0180 33,08
  37. 29 Bảng 3.8. Độ sai biệt giữa hiệu suất đỉnh thực nghiệm và tính toán bằng mô phỏng của mẫu IAEA-RGTh-1 Năng lượng Hiệu suất Hiệu suất Chuỗi Đồng vị RD (%) (keV) thực nghiệm mô phỏng 212Pb 238,6 0,0602 0,0873 31,07 228Ac 338,3 0,0535 0,0682 21,55 208Tl 583,2 0,0285 0,0459 37,89 232Th 228Ac 911,2 0,0223 0,0340 32,92 228Ac 969,0 0,0222 0,0326 32,00 208Tl 2614,5 0,0087 0,0157 44,41 Bảng 3.9. Độ sai biệt giữa hiệu suất đỉnh thực nghiệm và tính toán bằng mô phỏng của mẫu IAEA-434 Năng lượng Hiệu suất Hiệu suất Chuỗi Đồng vị RD (%) (keV) thực nghiệm mô phỏng 226Ra 186,2 0,1043 0,1072 2,66 242,0 0,0729 0,0916 20,42 214Pb 295,2 0,0557 0,0794 29,89 351,9 0,0443 0,0695 36,28 238U 609,3 0,0249 0,0463 46,19 1120,3 0,0178 0,0304 41,45 214Bi 1238,1 0,0171 0,0284 39,85 1764,5 0,0136 0,0220 38,02
  38. 30 Bảng 3.10. Độ sai biệt giữa hiệu suất đỉnh thực nghiệm và tính toán bằng mô phỏng của mẫu IAEA-447 Năng lượng Hiệu suất Hiệu suất Chuỗi Đồng vị RD (%) (keV) thực nghiệm mô phỏng 232Th 212Pb 238,6 0,0800 0,0889 9,97 295,2 0,0809 0,0765 5,77 238U 214Pb 351,9 0,0702 0,0671 4,48 232Th 208Tl 583,2 0,0382 0,0464 17,77 238U 214Bi 609,3 0,0363 0,0450 19,27 137Cs 661,7 0,0333 0,0425 21,73 911,2 0,0249 0,0342 27,26 232Th 228Ac 969,0 0,0237 0,0329 27,75 40K 1460,8 0,0177 0,0248 28,88 238U 214Bi 1764,5 0,0155 0,0216 28,63 232Th 208Tl 2614,5 0,0124 0,0158 21,82 Độ sai biệt giữa hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần trog thực nghiệm và tính toán bằng mô phỏng được xác định theo biểu thức (3.6): HSTN− HSMP RD(%)100= (3.6) HSTN trong đó, HSTN là giá trị hiệu suất đỉnh đã được làm khớp từ thực nghiệm lấy trong các Bảng 3.3 đến Bảng 3.6, HSMP là giá trị hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần có được từ mô phỏng.
  39. 31 Kết quả so sánh hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần giữa thực nghiệm và mô phỏng cho các mẫu chuẩn được trình bày trong các Bảng 3.7 đến 3.10. Đối với mẫu IAEA-RGU-1, tại hai đỉnh năng lượng của đồng vị 234Th đạt được sự phù hợp giữa kết quả thực nghiệm và mô phỏng với độ sai biệt nhỏ hơn 7%. Trong các mẫu IAEA-RGU- 1 và IAEA-RGTh-1, đối với năng lượng nhỏ hơn 300 keV thường chịu ảnh hưởng bởi sự tự hấp thụ của mẫu, còn ở năng lượng trên 300 keV thường bị ảnh hưởng bởi hiệu ứng trùng phùng, đặc biệt là đối với các đồng vị phát nhiều đỉnh năng lượng như 214Bi, 214Pb (trong mẫu IAEA-RGU-1), 228Ac, 208Tl (trong mẫu IAEA-RGTh-1). Vì vậy gây ra sự chênh lệch lớn giữa hiệu suất thực nghiệm và mô phỏng, các mẫu còn lại tương tự. Một số nguyên nhân dẫn đến giá trị thực nghiệm có độ sai biệt lớn so với mô phỏng: o Thăng giáng thống kê của phép đo hiệu suất trong thực nghiệm. o Phép đo hiệu suất trong thực nghiệm chưa được hiệu chỉnh các thông số về hiệu ứng trùng phùng đối với các đổng vị phóng xạ phát nhiều bức xạ gamma. o Chưa hiệu chỉnh hệ số tự hấp thụ của mẫu. o Kết quả hiệu suất trong mô phỏng cao hơn so với các giá trị thực nghiệm vì sau một thời gian sử dụng các thông số của đầu dò có thể bị thay đổi như bề dày lớp chết. Bề dày thực tế của lớp chết tăng lên so với giá trị do nhà sản xuất cung cấp được sử dụng trong mô phỏng. Khi đó, lớp chết ở mặt ngoài tinh thể gây ra hiệu ứng che chắn làm suy giảm thể tích vùng nhạy của đầu dò khiến việc ghi nhận tín hiệu bức xạ suy giảm, dẫn đến hiệu suất giảm đặc biệt ở vùng năng lượng thấp (dưới 100 keV). Sự gia tăng bề dày lớp chết ở mặt trong của tinh thể cũng làm giảm hiệu suất ở vùng năng lượng cao [3]. 3.4. Tóm tắt Chương 3 Trong chương 3, khóa luận đã trình bày về cách bố trí thực nghiệm, xác định hiệu suất đỉnh thực nghiệm cho bốn mẫu chuẩn trong khoảng năng lượng từ 46,5 keV đến 2614,5 keV. Bên cạnh đó, khóa luận thực hiện đánh giá kết quả giữa hiệu suất đỉnh thực nghiệm và mô phỏng với độ sai biệt cao đối với các đồng vị phát nhiều bức xạ gamma 214Bi, 214Pb, giải thích nguyên nhân gây ra độ sai biệt này.
  40. 32 KẾT LUẬN Với mục tiêu nghiên cứu sự ảnh hưởng của hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần vào thành phần nguyên tố của mẫu môi trường, khóa luận đã đạt được những kết quả sau: o Xác định hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần cho bốn mẫu chuẩn trong khoảng năng lượng từ 46,5 keV đến 2614,5 keV với độ sai biệt giữa kết quả thực nghiệm và hiệu suất đỉnh có được từ việc làm khớp không vượt quá 8,50%, ngoại trừ đỉnh năng lượng 661,7 keV của đồng vị 137Cs trong mẫu IAEA-443 có độ sai biệt là 13,37%. o Đánh giá kết quả giữa hiệu suất đỉnh thực nghiệm và mô phỏng đạt được sự phù hợp giữa kết quả thực nghiệm và mô phỏng tại hai đỉnh năng lượng của đồng vị 234Th với độ sai biệt nhỏ hơn 7%. Đối với các đồng vị phát nhiều bức xạ gamma 214Bi, 214Pb, 208Tl, 228Ac có độ sai biệt cao. Giải thích được các nguyên nhân dẫn đến độ sai biệt này. o Đánh giá ảnh hưởng của hiệu suất đỉnh vào thành phần nguyên tố của các mẫu chuẩn. Do khóa luận sử dụng thành phần nguyên tố chứa trong các mẫu chuẩn tham khảo từ hai công trình nghiên cứu của S. Baccouche [9] cùng cộng sự và A. R. Iurian cùng cộng sự [11] để thực hiện mô phỏng, nên dẫn đến độ sai biệt cao giữa thực nghiệm và mô phỏng.
  41. 33 KIẾN NGHỊ Như vậy, khóa luận đã hoàn thành các mục tiêu đề ra. Để đạt được kết quả tốt hơn trong việc nghiên cứu, đánh giá sự ảnh hưởng của hiệu suất vào thành phần nguyên tố của mẫu môi trường khóa luận kiến nghị đề tài nghiên cứu có các hướng phát triển như sau: o Đánh giá hệ số tự hấp thụ các mẫu chuẩn IAEA bằng thực nghiệm. o Đánh giá hiệu ứng trùng phùng đối với các đồng vị phóng xạ phát nhiều đỉnh năng lượng như 214Bi, 214Pb. o Xác định hoạt độ các mẫu môi trường để đánh giá độ chính xác của phương pháp.
  42. 34 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tiếng việt [1] Ngô Quang Huy, (2006), Cơ sở vật lý hạt nhân, NXB Khoa học và Kỹ thuật. [2] Hoàng Đức Tâm, (2019), Phân tích sai số dữ liệu thực nghiệm, NXB Đại học Sư Phạm, Thành phố Hồ Chí Minh. [3] L. T. N. Trang, H. D. Chuong, and T. T. Thanh, (2019), “Efficiency calibration for HPGe detector by Monte Carlo efficiency transfer method,” Sci. Technol. Dev. J. - Nat. Sci., vol. 3, no. 1 SE-Original Research. [4] Nguyễn Ngọc Lệ, (2013), “Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các nguyên tố phóng xạ trong mẫu thực vật bằng phương pháp phổ gamma”, Luận văn Thạc sĩ Vật lý, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG Hà Nội. [5] Trần Ái Khanh, (2008), Khảo sát hiệu suất của detector HPGe với hình học mẫu lớn bằng phương pháp Monte Carlo, Luận văn Thạc sĩ Vật lý, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG TP.HCM, 2008. [6] Đặng Nguyên Phương, (2015), “Hướng dẫn cơ bản sử dụng MCNP cho hệ điều hành Windows”, nhóm NMTP. Tài liệu nước ngoài [7] G. K. Skinner, (1996), Practical gamma-ray spectrometry, vol. 52, no. 3. [8] U. S. Customs, B. Protection, D. Nuclear, and D. Office, (2011), “Compendium of Material Composition Data for Radiation Transport Modeling”. [9] S. Baccouche,D. Al-Azmi, N. Karunakara, and A. Trabelsi, (2012), “Application of the Monte Carlo method for the efficiency calibration of CsI and NaI detectors for gamma-ray measurements from terrestrial samples,” Appl. Radiat. Isot., vol. 70, no. 1, pp. 227–232. [10] S. Mohammad Modarresi and S. Farhad Masoudi, (2018), “On the gamma spectrometry efficiency of reference materials and soil samples,” J. Environ. Radioact., vol. 183, no. July 2017, pp. 54–5.
  43. 35 [11] A. R. Iurian, A. Pitois, G. Kis-Benedek, A. Migliori, R. Padilla-Alvarez, and A. Ceccatelli, (2016), “Assessment of measurement result uncertainty in determination of 210Pb with the focus on matrix composition effect in gamma- ray spectrometry,” Appl. Radiat. Isot., vol. 109, pp. 61–69. [12] Vuong L.Q, Tao C.V, Thanh T.T, (2017), Revision of nuclear data of U-235 and Ra-226 for the 186 keV gamma-ray peak for the determination of activity in environmental samples, J Radioanal Nucl Chem 314:1273-1277. [13] Thanh T.T, Vuong L.Q, (2018), Validation of an advanced analytical procedure applied to the measurement of environmental radioactivity, Journal of Environmental Radioactivity 184-185, 10. Trang web tham khảo [14] IAEA/RL/148, 1987 [15] [16] Radionuclides.aspx
  44. 36 PHỤ LỤC PHỤ LỤC A Hình P.A. Mẫu chuẩn
  45. 37 PHỤ LỤC B Bảng P.B.1. Diện tích đỉnh năng lượng toàn phần đối với mẫu chuẩn IAEA-RGU-1 Chuỗi Đồng vị E (keV) Số đếm 210 Pb 46,54 40055 63,30 121643 234 Th 92,38 222665 226 Ra 186,21 319027 242,00 283934 214 Pb 295,22 552219 238 U 351,93 910583 609,31 654502 1120,30 151097 1238,11 57818 1764,50 120974 2204,21 32695 Bảng P.B.2. Diện tích đỉnh năng lượng toàn phần đối với mẫu chuẩn IAEA-RGTH-1 Chuỗi Đồng vị E (keV) Số đếm 212 Pb 238,63 874121 228 Ac 338,32 203129 208 Tl 583,18 289910 232 Th 911,20 198734 968,96 117377 2614,51 104289
  46. 38 Bảng P.B.3. Diện tích đỉnh năng lượng toàn phần đối với mẫu chuẩn IAEA-434 Chuỗi Đồng vị E (keV) Số đếm 226 Ra 186,21 37960 242,00 55652 214 Pb 295,22 101891 351,93 164245 238 U 609,31 116947 1120,30 26627 214 Bi 1238,11 10489 1764,50 21413 Bảng P.B.4. Diện tích đỉnh năng lượng toàn phần đối với mẫu chuẩn IAEA-447 Chuỗi Đồng vị E (keV) Số đếm 232 Th 212 Pb 238,63 24002 295,22 7007 238 U 214 Pb 351,93 11542 208 Tl 583,20 6771 214 Bi 609,31 7980 137 Cs 661,70 161948 911,20 4586 968,6 2767 40 K 1460,82 17647 214 Bi 1764,50 1158 2614,51 2042
  47. 39 PHỤ LỤC C Bảng P.C. Xác suất phát gamma của các đồng vị phóng xạ ứng với năng lượng [15] Xác suất phát Sai số xác suất Đồng vị Năng lượng Chuỗi gamma phát gamma phóng xạ (KeV) I  (%) I (%) 63,30 3,75 0,08 234 Th 92,38 4,33 0,38 226 Ra 186,21 3,555 0,019 242,00 7,268 0,022 214 Pb 295,22 18,414 0,036 351,93 35,60 0,07 238 U 609,31 45,49 0,19 1120,30 14,91 0,03 214 Bi 1238,11 5,831 0,014 1764,49 15,31 0,05 2204,21 4,913 0,023 210 Pb 46,54 4,252 0,04 338,32 11,4 0,4 228 Ac 911,20 26,2 0,8 968,96 15,9 0,5 232 Th 212 Pb 238,63 43,6 0,5 2614,51 99,755 0,004 208 Tl 583,187 85,0 0,3 40 K 1460,82 10,55 0,11 137 Cs 661,66 84,99 0,20