›

Khóa luận Xác định hoạt độ mẫu môi trường bằng phương pháp trực tiếp

pdf 49 trang thiennha21 15/04/2022 3620
Download
Bạn đang xem 20 trang mẫu của tài liệu "Khóa luận Xác định hoạt độ mẫu môi trường bằng phương pháp trực tiếp", để tải tài liệu gốc về máy bạn click vào nút DOWNLOAD ở trên

Tài liệu đính kèm:

  • pdfkhoa_luan_xac_dinh_hoat_do_mau_moi_truong_bang_phuong_phap_t.pdf

Nội dung text: Khóa luận Xác định hoạt độ mẫu môi trường bằng phương pháp trực tiếp

  1. 1 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ PHẠM THỊ THÙY DƯƠNG KHĨA LUẬN TỐT NGHIỆP XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ MẪU MƠI TRƯỜNG BẰNG PHƯƠNG PHÁP TRỰC TIẾP Chuyên ngành: VẬT LÍ HẠT NHÂN NĂM 2019
  2. 2 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ MẪU MƠI TRƯỜNG BẰNG PHƯƠNG PHÁP TRỰC TIẾP Người thực hiện: PHẠM THỊ THÙY DƯƠNG Người hướng dẫn khoa học:ThS. LÊ QUANG VƯƠNG
  3. 1 LỜI CẢM ƠN Trong suốt quá trình học tập và thực hiện khĩa luận này, sinh viên đã nhận được nhiều sự giúp đỡ từ quý Thầy/Cơ, Giờ đây, khi khĩa luận đã hồn thành, sinh viên xin được gửi lời cảm ơn chân thành đến: ThS. Lê Quang Vương – người hướng dẫn khoa học, đã tận tình chỉ bảo và tạo điều kiện thuận lợi để sinh viên cĩ thể hồn thành khĩa luận Quý Thầy-Cơ trong Bộ mơn Vật lý Hạt nhân, Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư Phạm Tp. HCM đã giảng dạy trong suốt những năm qua. Những kiến thức mà sinh viên thu nhận được qua từng bài giảng, từng mơn học của các Thầy-Cơ là nền tảng để sinh viên cĩ thể tiếp thu và giải quyết các vấn đề trong khĩa luận Hơn nữa, những kiến thức đĩ cịn là hành trang cho sinh viên đi tiếp trong cơng việc sau này. Quý Thầy-Cơ trong Hội đồng bảo vệ khĩa luận đã đĩng gĩp các ý kiến để khĩa luận được hồn thiện hơn. Phịng thí nghiệm Vật lý hạt nhân Trường Đại học Sư Phạm Tp.HCM đã đáp ứng các điều kiện cơ sở vật chất, trang thiết bị cần thiết để học viên thực hiện khĩa luận này. Viện y tế cơng cộng Thành phố Hồ Chí Minh đã hỗ trợ các đo đạc mẫu phân tích trên hệ phổ kế gamma. Các thành viên trong gia đình đã luơn ở bên động viên và chia sẻ những lúc khĩ khăn để con cĩ thể an tâm và cĩ thêm động lực thực hiện khĩa luận. TP. Hồ Chí Minh, ngày 07 tháng 05 năm 2019 Sinh viên Phạm Thị Thùy Dương
  4. 2 Mục lục LỜI CẢM ƠN 1 DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT 3 DANH MỤC CÁC BẢNG 4 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ 5 MỞ ĐẦU 6 CHƯƠNG I-TỔNG QUAN 8 1.1 . Tình hình nghiên cứu về các vấn đề liên quan đến khĩa luận 8 1.1.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới 8 1.1.2. Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam 10 1.1.3. Mục tiêu và nội dung của khĩa luận 13 1.2. Cơ sở lí thuyết 13 1.2.1. Chuỗi phĩng xạ trong tự nhiên 13 1.2.2. Qui luật phân rã phĩng xạ 16 1.2.3. Cân bằng phĩng xạ 17 1.2.4. Tương tác của bức xạ gamma với vật chất 18 1.2.5. Hiệu suất đỉnh năng lượng tồn phần 20 1.2.6. Hệ số tự hấp thụ 21 1.3. Kết luận chương 1 23 CHƯƠNG II-ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 24 2.1. Đối tượng nghiên cứu 24 2.1.1. Hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dị HPGe 24 2.1.2. Mẫu chuẩn và mẫu phân tích 24 2.2. Phương pháp nghiên cứu 26 2.2.1. Các phương pháp xác định hoạt độ 26 2.2.2. Cơng thức xác định hoạt độ 27 2.3. Kết luận chương 2 28 CHƯƠNG III-KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 29 3.1. Xây dựng đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng tồn phần 29 3.2. Xác định hoạt độ của các mẫu phân tích 32 3.3. Kết luận chương 3 37 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 38 PHỤ LỤC 42
  5. 3 DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT  Các ký hiệu: Ký hiệu Ý nghĩa λ Hằng số phân rã của nguồn đồng vị phĩng xạ (1/giây) ρ Mật độ khối lượng (g/cm3) ε Hiệu suất đỉnh năng lượng tồn phần I Xác suất phát bức xạ gamma của nguồn đồng vị phĩng xạ A Hoạt độ riêng của đồng vị phĩng xạ trong mẫu (Bq/kg)  Các chữ viết tắt: Chữ viết tắt Tiếng Anh Tiếng Việt ETNA Efficiency Transfer for Nuclide Chương trình chuyển hiệu suất Activity measurements cho phép đo phĩng xạ FWHM Full Width at Half Maximum Bề rộng ở một nửa giá trị cực đại HPGe High Purity Germanium Đầu dị bán dẫn Ge siêu tinh khiết IAEA International Atomic Energy Cơ quan năng lượng nguyên tử Agency quốc tế MCNP Monte Carlo N Particles Chương trình mơ phỏng Monte Carlo MDA Minimum Detectable Activity Hoạt độ phát hiện tối thiểu WDXRF Wavelength Dispersive X-Ray Phương pháp tán sắc bước sĩng Fluorescence huỳnh quang tia X
  6. 4 DANH MỤC CÁC BẢNG STT Chỉ số bảng Nội dung Trang 1 2.1 Thơng số mẫu chuẩn RGU-1 và các mẫu 25 phân tích 2 3.1 Kết quả xác định hiệu suất ghi đỉnh năng 28 lượng tồn phần của mẫu RGU-1 4 3.2 Độ sai biệt hiệu suất ghi đỉnh năng lượng 30 tồn phần của mẫu chuẩn RGU. 5 3.3 Thành phần nguyên tố hĩa học cĩ trong 32 mẫu chuẩn và mẫu phân tích. 6 3.4 Hệ số tự hấp thụ của các mẫu 33 7 3.5 So sánh hoạt độ trực tiếp và hoạt độ cân 34 bằng của mẫu 1 8 3.6 Độ sai biệt của đồng vị 226Ra đối với các 35 đồng vị cịn lại khi đo trực tiếp của mẫu 1 9 3.7 Độ sai biệt của đồng vị 226Ra đối với các 35 đồng vị cịn lại khi đo cân bằng của mẫu 1 12 3.8 So sánh hoạt độ của 226Ra xác định bằng 35 phương pháp trực tiếp và phương pháp đo cân bằng hoạt độ.
  7. 5 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ STT Chỉ số hình Nội dung Trang 1 1.1 Chuỗi phĩng xạ tự nhiên Uranium-238 14 2 1.2 Chuỗi phĩng xạ tự nhiên Uranium-235 15 3 1.3 Hiệu ứng quang điện 18 4 1.4 Tán xạ Compton 19 5 1.5 Sự tạo cặp 19 6 1.6 Quá trình hấp thụ bức xạ khi đi qua vật 21 liệu 7 2.1 Hệ phổ kế gamma phơng thấp tại Viện y 24 tế cơng cộng Tp. HCM 8 2.2 Mẫu chuẩn RGU-1 (a) và mẫu đá phân 25 tích (b) 9 3.1 Phổ mẫu chuẩn RGU-1 được ghi nhận 28 bởi đầu dị HPGe 10 3.2 Đường chuẩn hiệu suất ghi đỉnh năng 30 lượng tồn phần của mẫu chuẩn RGU-1 11 3.3 Phổ mẫu phân tích M1 được ghi nhận bởi 31 đầu dị HPGe GEM P4-83 bằng phương pháp trực tiếp 12 3.4 Phổ mẫu phân tích M1 được ghi nhận bởi 32 đầu dị HPGe GEM P4-83 bằng phương pháp do cân bằng hoạt độ 14 3.5 Đồ thị so sánh hoạt độ đo trực tiếp và 34 hoạt độ đo cân bằng của mẫu số 1 15 3.6 So sánh hoạt độ của đồng vị 226Ra của 5 36 mẫu phân tích.
  8. 6 MỞ ĐẦU Xác định hoạt độ bằng phương pháp đo cân bằng là phương pháp được sử dụng phổ biến. Tuy nhiên, với phương pháp này cần phải xử lí mẫu cẩn thận và cĩ thời gian nhốt mẫu là khoảng 20 đến 30 ngày để quá trình cân bằng xảy ra. Dẫn đến nhiều nhược điểm như đối với các mẫu sinh học sẽ rất dễ hư hỏng, cịn đối với các mẫu đá sẽ xảy ra hiện tượng thốt khí Rn khi mẫu khơng được đĩng kín dẫn đến sai số trong quá trình phân tích. Từ những nhược điểm trên phương pháp xác định trực tiếp hoạt độ được đề xuất với khả năng khắc phục được các nhược điểm của phương pháp đo cân bằng. Cùng với đầu dị bán dẫn Ge siêu tinh khiết (HPGe) với ưu điểm là độ phân giải năng lượng cao đang được sử dụng phổ biến trong phép phân tích hoạt độ của các đồng vị phĩng xạ phát gamma. Khĩa luận được thực hiện với mục tiêu là xác định hoạt độ một số mẫu mơi trường bằng phổ gamma ghi nhận bởi đầu dị HPGe bằng phương pháp trực tiếp. Để xác định hoạt độ của đồng vị phĩng xạ bằng hệ phổ kế gamma bằng phương pháp đo trực tiếp, cĩ hai vấn đề chủ yếu cần phải được giải quyết là: (1) chuẩn hiệu suất ghi nhận tại đỉnh năng lượng tồn phần, (2) tính tốn hệ số hấp thụ của vật liệu. Hiệu suất đỉnh phụ thuộc vào nhiều yếu tố như: đặc trưng phân rã của đồng vị phĩng xạ hiện diện trong mẫu, năng lượng của bức xạ gamma tới, hình học của đầu dị, khoảng cách từ mẫu đến đầu dị, kích thước và thành phần hĩa học của mẫu. Hệ số hấp thụ phụ thuộc vào thành phần hĩa học của mẫu. Do đĩ, việc hiệu chỉnh cho vấn đề này cần phải được thực hiện đối với từng phép đo cụ thể, và nĩ là khĩ khăn gặp phải khi tiến hành bằng phương pháp trực tiếp. Khĩa luận tập trung trình bày phương pháp xác định hoạt độ một số mẫu mơi trường (ở đây là các mẫu đá đã qua xử lí) bằng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dị HPGe. Trong quá trình xác định, nhận thấy cĩ sự đĩng gĩp tỷ lệ của 226 Ra trong hệ gamma. Sử dụng kết quả từ các nghiên cứu khác thì trong tổng số đếm của đỉnh 186,21 keV cĩ 57,2% là của 226 Ra với sự tồn tại của trạng thái cân bằng [9],[11]. Các tính tốn đã sử dụng để xác định hoạt độ của 226 Ra cho phép đo trực tiếp và nhanh chĩng bằng cách sử dụng đỉnh 186 keV. Nội dung của khĩa luận bao gồm: Trình bày tổng quan tình hình nghiên cứu về các chủ đề liên quan đến khĩa luận; mục tiêu và các nội dung nghiên cứu; các cơ sở lý thuyết được sử dụng trong khĩa luận.
  9. 7 Mơ tả đối tượng nghiên cứu và các phương pháp sử dụng trong khĩa luận. Trình bày các kết quả xác định hoạt độ của các mẫu phân tích sau khi đã tính tốn hệ số hấp thụ vật liệu, so sánh giữa các phương pháp và đánh giá độ sai biệt.
  10. 8 CHƯƠNG I TỔNG QUAN 1.1 . Tình hình nghiên cứu về các vấn đề liên quan đến khĩa luận 1.1.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới Hiệu suất ghi đỉnh năng lượng tồn phần là đại lượng quan trọng, ảnh hưởng đến kết quả phân tích hoạt độ của đồng vị phĩng xạ bằng hệ phổ kế gamma. Trong phép đo mẫu mơi trường, do hàm lượng của các đồng vị phĩng xạ hiện diện trong mẫu thường rất thấp, nên nĩ yêu cầu mẫu đo phải được chuẩn bị ở dạng thể tích với kích thước lớn. Khi đĩ, hiệu suất đỉnh của phép đo sẽ bị ảnh hưởng bởi hiệu ứng tự hấp thụ trong mẫu. Trong cùng một điều kiện hình học đo, hiệu ứng tự hấp thụ phụ thuộc vào thành phần nguyên tố và mật độ khối lượng của mẫu, mà nĩ là khác biệt giữa các mẫu đo khác nhau. Do đĩ, việc tính tốn hiệu suất đỉnh và hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ cần phải được thực hiện đối với từng mẫu đo. Đường chuẩn hiệu suất đỉnh cho phép đo quan tâm cĩ thể được xác định bằng thực nghiệm như trong một nghiên cứu của Vukanac và cộng sự [19]. Phương pháp này địi hỏi phải cĩ các mẫu tham khảo với hình học, thành phần nguyên tố và mật độ khối lượng tương tự mẫu phân tích. Khi đĩ, hoạt độ của các đồng vị phĩng xạ trong mẫu phân tích cĩ thể được xác định dựa trên đường chuẩn hiệu suất thực nghiệm. Tuy nhiên, phương pháp thực nghiệm như vậy khĩ cĩ thể được ứng dụng đối với nhiều phịng thí nghiệm, bởi vì khơng đủ điều kiện để chế tạo các mẫu tham khảo cũng như sự tốn kém về thời gian và tiền bạc. Do đĩ, các phương pháp tính tốn đã được phát triển để giải quyết các vấn đề này. Một số chương trình mơ phỏng đxa được phát triển và sử dụng rộng rãi như MCNP, GEANT, EGS hoặc các chương trình tính tốn như ETNA, EFTRAN, TRUECOIN. Độ tin cậy của các chương trình tính tốn đã được đánh giá bởi nhiều cơng trình nghiên cứu. Trong đĩ một số nghiên cứu tiêu biểu như sau: Radu và cộng sự [18] đã đánh giá khả năng của phương pháp chuyển hiệu suất, sử dụng chương trình ETNA, để tính tốn hiệu suất đỉnh cho một vài hình học đo khác nhau dựa trên đường chuẩn hiệu suất đỉnh thu được từ hình học đo tham khảo của nguồn dạng điểm. Trong nghiên cứu này, một hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dị HPGe đồng trục loại n được sử dụng để ghi nhận các phổ thực nghiệm. Các nguồn phĩng xạ chuẩn
  11. 9 dạng điểm và dạng trụ được đo tại các khoảng cách khác nhau từ cửa sổ của đầu dị. Hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực cho các hình học đo này được tính tốn bằng chương trình GESPECOR. Đường chuẩn hiệu suất đỉnh (đã hiệu chỉnh trùng phùng thực) cho phép đo nguồn điểm tại khoảng cách 100 mm được sử dụng làm dữ liệu tham khảo để tính tốn hiệu suất đỉnh cho các hình học đo khác bằng chương trình ETNA. Giá trị của các thơng số hình học đầu dị cung cấp từ nhà sản xuất được sử dụng trong các tính tốn hiệu chỉnh trùng phùng thực và chuyển hiệu suất. Sau đĩ, các giá trị hiệu suất đỉnh tương ứng thu được từ thực nghiệm (đã hiệu chỉnh trùng phùng thực) và tính tốn bằng ETNA được so sánh với nhau. Các kết quả đạt được cho thấy rằng chương trình ETNA là cơng cụ hiệu quả và đáng tin cậy để tính hiệu suất đỉnh cho các phép đo sử dụng hệ phổ kế gamma. Yasser và cộng sự [7] đã ứng dụng phương pháp chuyển hiệu suất Monte Carlo để tính tốn hiệu suất đỉnh của đầu dị HPGe đồng trục loại n cho phép đo mẫu mơi trường. Trong nghiên cứu này, chương trình MCNPX được sử dụng để thực hiện các mơ phỏng Monte Carlo ứng với các hình học đo quan tâm. Hiệu suất đỉnh thực nghiệm của phép đo nguồn 152Eu dạng trụ tại khoảng cách 320 mm từ cửa sổ đầu dị được sử dụng làm dữ liệu tham khảo để xác định đường cong hiệu suất đỉnh của phép đo ba mẫu tham khảo gồm DL-1a, IAEA-375 và IAEA-RGU. Sau đĩ, hoạt độ của các đồng vị phĩng xạ trong những mẫu này được xác định dựa trên các đường cong hiệu suất đỉnh đạt được. Kết quả cho thấy độ sai biệt giữa giá trị hoạt độ đo được và giá trị tham khảo là nhỏ hơn 5%. Điều này chứng minh rằng, phương pháp chuyển hiệu suất Monte Carlo là đủ tin cậy để ứng dụng cho việc phân tích hoạt độ của các đồng vị phĩng xạ trong mẫu mơi trường. Y.Y. Ebaid và các cộng sự [15] đã phát triển cơng thức thực nghiệm đơn giản và đáng tin cậy để xác định tỉ lệ đĩng gĩp số đếm của 235U và 226Ra tại đỉnh 186 keV. Trong nghiên cứu này, những tính tốn đã thể hiện rằng 226Ra đĩng gĩp khoảng 58,3% và 235U là 41,7% trong tổng số đếm tại đỉnh 186 keV khi cĩ sự cân bằng thế kỉ. Ngồi ra, các tính tốn cịn được áp dụng để tính hoạt độ 226Ra trong mẫu mà khơng cần xảy ra cân bằng thế kỉ giữa 226Ra và các sản phẩm con cháu. Phương pháp này cĩ thể dùng để ước tính uranium tổng cộng trong các mẫu mà khơng cần điều kiện cân bằng giữa 238U và các sản phẩm phân rã.
  12. 10 De Corte và các cộng sự [13] đã xác định tuổi của các mẫu trầm tích theo phương pháp phân tích phổ gamma, điều quan trọng là phải biết trạng thái cân bằng thế kỉ trong chuỗi phân rã Th và U trong suốt quá trình tích lũy liều bức xạ mơi trường trong mẫu địa chất. Khĩ khăn ở đây là trong phổ cĩ sự đĩng gĩp của 235U (185,7 keV) tại đỉnh 186 keV, những thơng số hiệu chỉnh khác nhau được đề cập và đã được kiểm tra thơng qua việc phân tích và so sánh với các tài liệu tham khảo. Péter Vưlgyesi và các cộng sư [17] Tỷ lệ hoạt động 238U và sự hiện diện của trạng thái cân bằng thế kỉ 238U, 226Ra trong các mẫu xỉ than đã được nghiên cứu trong cơng trình này để quyết định xem cĩ thể sử dụng đỉnh 186 keV của 226Ra để xác định hoạt độ mặc dù cĩ nhiễu với 235U hay khơng. Nguyên cứu cho phép đo trực tiếp hoạt độ 226Ra bằng cách sử dụng đỉnh của chính nĩ. Sau đĩ, tác giả đã chứng minh rằng phương pháp này cĩ thể được sử dụng thành cơng trên các mẫu cân bằng tỉ lệ uranium và cân bằng thế kỉ của chuỗi 238U. Theo cách này, cĩ thể rút ngắn đáng kể thời gian chuẩn bị mẫu, tức là cĩ thể đo đạc ngay sau khi chế tạo mẫu mà khơng cần thời gian chờ đợi sự cân bằng thế kỉ. Y.Y. Ebaid và các cộng sự [14] đã sử dụng phương pháp phân tích phổ gamma như một kỹ thuật khơng phá hủy và tương đối đơn giản để đánh giá các tỷ lệ đồng vị uranium trong các mẫu mơi trường để điều tra tình trạng của chúng về việc bình thường, được làm giàu hoặc cạn kiệt. Kỹ thuật này được khuyến khích thực hiện phân tích bảo vệ mơi trường cho tất cả các loại mẫu mơi trường 1.1.2. Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam Ngơ Quang Huy và các cộng sự [4] đã trình bày phương pháp đo hoạt độ 238U trong các mẫu đất bằng hệ phổ kế HPGe phơng thấp ở đỉnh năng lượng 63,3 keV. Hoạt độ 238U thấp nên địi hỏi một mẫu đất cĩ kích thước lớn với khối lượng khoảng 100 g. Các hiệu ứng hình học và tự hấp thụ cũng như sự phụ thuộc mật độ của các mẫu đất sau đĩ đã được nghiên cứu. Một quy trình phân tích các mẫu đất được thiết lập với sai số tương đối khoảng 10%. Hai mẫu đất cĩ hoạt độ đã biết được dùng làm mẫu chuẩn và 106 mẫu đất được thu thập từ phía Nam của Việt Nam đã được phân tích, sau đĩ những kết quả này được so sánh bằng phương pháp phân tích kích hoạt neutron. Trần Thiện Thanh và các cộng sự [11] đã nghiên cứu trình bày một quy định để ước tính kết quả trùng phùng ngẫu nhiên để đo mẫu mơi trường. Thứ nhất, các yếu tố hiệu
  13. 11 chỉnh trùng phùng tổng được xác định bằng chương trình ETNA. Thứ hai, các mẫu được kiểm tra bằng cách sử dụng hoạt độ phân tích của các đồng vị phĩng xạ trong mẫu với hiệu chỉnh tổng hợp ngẫu nhiên được sử dụng đúng bằng mã MCNP-CP. Cuối cùng, kết quả đo hoạt độ phĩng xạ của cả hai đầu dị được trình bày, các đánh giá theo tiêu chuẩn IAEA thể hiện sự phù hợp cho tất các kết quả. Điều này chứng minh rằng quy trình được trình bày là một phương pháp đơn giản, hữu ích và cĩ độ chính xác cao cho các phịng thí nghiệm phân tích sử dụng phép đo phổ gamma, được áp dụng cho các mẫu mơi trường. Lê Quang Vương và các cộng sự [12] đã trình này sự đĩng gĩp tỷ lệ của 226Ra và 235U trong phổ gamma với dữ liệu hạt nhân cập nhật mới nhất. Kết quả cho thấy, trong tổng tốc độ đếm của đỉnh 186 keV bao gồm 57,2% của 226Ra (186,2 keV) và 42,8% của 235U (185,7 keV) với sự tồn tại của trạng thái cân bằng. Các tính tốn này đã được sử dụng để xác định hoạt độ của 238U cho phép đo trực tiếp và nhanh chĩng chỉ bằng cách sử dụng đỉnh 186 keV và xác minh trạng thái cân bằng thế kỉ 238U, 226Ra. Một phương pháp cân bằng được đo cân bằng thế kỉ của chuỗi phân rã 238U thơng qua sản phẩm phân rã 214Bi, năng lượng 609.3 keV được sử dụng cho nghiên cứu này. Độ lệch tương đối nhỏ hơn 4,0% giữa cả hai phương pháp đã chứng minh phương pháp trực tiếp là đáng tin cậy và cĩ thể được áp dụng để xác định hoạt độ của 238U trong các mẫu cân bằng phĩng xạ. Ngơ Quang Huy và cộng sự [4,7] đã đề xuất phương pháp bán thực nghiệm để xác định hoạt độ của đồng vị phĩng xạ trong mẫu mơi trường dạng trụ bằng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dị HPGe. Các nghiên cứu này chỉ ra rằng hiệu suất ghi nhận của đầu dị. Trong phép đo mẫu mơi trường bị ảnh hưởng bởi các hiệu ứng hình học và hiệu ứng tự hấp thụ. Trong đĩ, hiệu ứng tự hấp thụ phụ thuộc vào mật độ khối lượng và thành phần hĩa học của mẫu. Các đường chuẩn bán thực nghiệm được xây dựng theo chiều cao và mật độ khối lượng của mẫu đo để hiệu chỉnh cho hiệu ứng hình học và hiệu ứng tự hấp thụ. Từ đĩ, hiệu suất đỉnh của đầu dị đối với phép đo quan tâm được xác định dựa trên các đường chuẩn bán thực nghiệm đạt được. Phương pháp này đã được ứng dụng để phân tích hoạt độ của các đồng vị phĩng xạ bên trong các mẫu tham khảo cung cấp bởi
  14. 12 IAEA. Kết quả cho thấy cĩ sự phù hợp giữa kết quả phân tích với giá trị hoạt độ tham khảo. Trương Thị Hồng Loan và cộng sự [8] đã đánh giá ảnh hưởng của thành phần hĩa học và mật độ khối lượng của mẫu đo lên đường cong hiệu suất đỉnh của hệ phổ kế gamma bằng chương trình MCNP4C2. Trong nghiên cứu này, mơ hình hệ phổ kế gamma phơng thấp sử dụng đầu dị HPGe GC2018 và mẫu đo dạng Marinelli đặt trên đầu dị. Các mơ phỏng Monte Carlo bằng chương trình MCNP4C2 được thực hiện để tính tốn hiệu suất đỉnh của các phép đo cho trường hợp cĩ sự tự hấp thụ trong mẫu. Đồng thời, hiệu suất đỉnh của phép đo khơng cĩ ảnh hưởng của hiệu ứng tự hấp thụ cũng được tính tốn bằng cách mơ phỏng Monte Carlo cho mẫu đo cĩ thành phần là khơng khí. Sự so sánh giữa hiệu suất đỉnh của các phép đo cĩ và khơng cĩ tự hấp thụ trong mẫu sẽ đánh giá được ảnh hưởng của thành phần hĩa học và mật độ khối lượng. Kết quả đạt được cho thấy, sự khác biệt của hiệu suất đỉnh do ảnh hưởng của thành phần hĩa học và mật độ khối lượng ở vùng năng lượng dưới 100 keV là lớn hơn đáng kể so với vùng năng lượng trên 100 keV. Sự khác biệt này gia tăng khi mật độ khối lượng của mẫu tăng lên. Trong cùng một mật độ khối lượng và điều kiện đo thì ảnh hưởng của thành phần hĩa học của mẫu là khơng đáng kể. Bên cạnh đĩ, nghiên cứu cũng đưa ra một phương pháp để hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu. Phương pháp này được thực hiện bằng cách làm khớp các dữ liệu mơ phỏng để xây dựng một hàm biểu diễn hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ theo mật độ khối lượng mẫu và năng lượng của bức xạ gamma. Kết quả đo hoạt độ của các đồng vị phĩng xạ trong mẫu IAEA-375 ứng dụng phương pháp hiệu chỉnh cĩ sự phù hợp với giá trị hoạt độ tham khảo. Trần Thiện Thanh và cộng sự [9] đã xác định hoạt độ của các đồng vị phĩng xạ trong mẫu trầm tích biển bằng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dị HPGe. Để cải tiến giới hạn phát hiện của hệ đo, các phương pháp thụ động và chủ động được thực hiện để làm giảm phơng bức xạ. Cụ thể, đầu dị HPGe được đặt bên trong một buồng chắn phơng để che chắn bức xạ mơi trường. Khơng gian bên trong buồng chắn phơng được lấp đầy bởi khí nitơ để loại bỏ sự hiện diện của radon (tồn tại trong khơng khí). Năm đầu dị nhấp nháy plastic, được bố trí ở phía trên và các mặt bên của đầu dị HPGe, hoạt động ở chế độ phản trùng phùng để loại bỏ các tín hiệu đĩng gĩp từ bức xạ vũ trụ. Tồn bộ hệ thống
  15. 13 này được thiết lập trong một phịng thí nghiệm nằm dưới mặt đất 1m với tường bê tơng dày 1,5m. Mẫu trầm tích biển được cung cấp bởi IAEA ở dạng bột, đồng nhất và được đĩng gĩi trong một hộp ―SG50 (mẫu trụ). Đường cong hiệu suất đỉnh đạt được từ mẫu dung dịch chuẩn với hình học tương tự mẫu đo. Hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ của mẫu trầm tích so với mẫu dung dịch chuẩn được tính tốn bằng cơng thức đơn giản dựa trên các hệ số suy giảm tuyến tính của từng mẫu. Trong đĩ, hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu dung dịch chuẩn được tính bằng chương trình XCOM [2]do đã biết thành phần hĩa học. Hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu trầm tích được xác định bằng phép đo gamma truyền qua. Kết quả xác định hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ được tính tốn bằng cơng thức cĩ sự phù hợp tốt với các giá trị tương ứng tính tốn bằng chương trình GESPECOR và ETNA cho vùng năng lượng lớn hơn 100 keV. 1.1.3. Mục tiêu và nội dung của khĩa luận Mục tiêu nghiên cứu của khĩa luận là sử dụng phương pháp xác định hoạt độ trực tiếp bằng hệ phổ kế gamma ghi nhận bởi đầu dị HPGe đối với một số mẫu mơi trường sau đĩ so sánh với kết quả đo được từ phương pháp xác định cân bằng hoạt độ. Từ đĩ giải thích được rằng cĩ thể xác định hoạt độ của một số mẫu mơi trường bằng phương pháp trực tiếp thơng qua tỷ lệ của 226Ra và 235U trong chuỗi phân rã. Nội dung của khĩa luận bao gồm xây dựng đường chuẩn hiệu suất bằng mẫu RGU- 1. Dựa vào đường cong đã xây dựng tiến hành xác định hoạt độ của các đồng vị cĩ trong mẫu phân tích với phương pháp đo trực tiếp. Đồng thời xác định hệ số tự hấp thụ đối với từng mẫu nhất định và xử lí kết quả hoạt độ với hệ số tự hấp thụ đã xác định. So sánh kết quả với hoạt độ xác định bằng phương pháp đo cân bằng hoạt độ. Đánh giá kết quả thu được. 1.2. Cơ sở lí thuyết 1.2.1. Chuỗi phĩng xạ trong tự nhiên
  16. 14 Hình 1.1. Chuỗi phĩng xạ tự nhiên 238U
  17. 15 Hình 1.2. Chuỗi phĩng xạ tự nhiên 235U
  18. 16 1.2.2. Qui luật phân rã phĩng xạ Đồng vị hạt nhân trải qua một lần phân rã (phĩng xạ đơn)[3]: t N t N e 0 (1.1) Trong đĩ: λ là hằng số phân rã hay xác suất phân rã N0 là số hạt ban đầu N(t) là số hạt tại thời gian t Đồng vị hạt nhân trải qua nhiều lần phân rã liên tục (phĩng xạ chuỗi): N0 N1 N2 Tốc độ tích luỹ N2 là hiệu giữa tốc độ hình thành đồng vị này do sự phân rã của N1 và tốc độ phân rã của con: dNdN21 221122NNN dtdt (1.2) Thay vào (1.2) biểu thức của N1 rút ra từ (1.1) ta cĩ: dN2 1t 2N 2 1 N 1 e 0 dt (1.3) Giải phương trình vi phân tuyến tính (1.3) thu được: 1 00 122ttt NN212 eeN e  21 (1.4) Giả định rằng ở thời điểm t=0 hạt nhân con đã được tách hồn tồn khỏi nuclit 0 mẹ, tức là N02 thì (1.4) trở thành: 1 0 12tt N21 N e e  21 (1.5)
  19. 17  0  t  t Rút ra: NNe1e 1 1 21 21 21 (1.6)  Hay: NN1e 1 21 t 21 21 (1.7) 1.2.3. Cân bằng phĩng xạ Sau một thời gian t đủ lớn ta thấy: e0 21 t và phương trình (1.6) trở thành:  NN 1 21 21 (1.8) Nghĩa là: N  21 = const N  1 2 1 (1.9) Trạng thái lúc này tỷ số phân tử của hạt nhân mẹ và hạt nhân con trung gian khơng thay đổi theo thời gian gọi là trạng thái cân bằng phĩng xạ. Khi 21 ta cĩ 212 và phương trình (1.9) trở thành: N  21 N  12 (1.10) Từ đĩ suy ra: NN 1122 (1.11) hay AA 12 (1.12) Từ cơng thức (1.11), (1.12) cho thấy khi đạt đến cân bằng phĩng xạ, tỷ số giữa số nguyên tử của hạt nhân con và hạt nhân mẹ luơn luơn là hằng số và hoạt độ phĩng xạ của hạt nhân mẹ và hạt nhân con luơn luơn bằng nhau. Trạng thái cân bằng phĩng xạ như vậy được gọi là cân bằng thế kỷ.
  20. 18 1.2.4. Tương tác của bức xạ gamma với vật chất 1.2.4.1. Hiệu ứng quang điện Khi gamma va chạm với electron quỹ đạo của nguyên tử, gamma bị hấp thụ và năng lượng gamma được truyền cho electron quỹ đạo. Electron này được gọi là quang electron (photoelectron). Quang electron nhận được động năng Ee bằng hiệu số giữa năng lượng gamma tới E và năng lượng liên kết EB của electron trên lớp vỏ trước khi bị bứt ra. Hình 1.3. Hiệu ứng quang điện Khi electron được bức ra từ một lớp vỏ nguyên tử, chẳng hạn từ lớp vỏ trong cùng K, thì tại đĩ một lỗ trống được sinh ra. Sau đĩ lỗ trống này được một electron từ lớp vỏ ngồi chuyển xuống chiếm lấy. Quá trình này dẫn tới bức xạ ra tia X đặc trưng. 1.2.4.2. Tán xạ Compton Tán xạ Compton là quá trình gamma năng lượng cao tán xạ khơng đàn hồi lên electron ở quỹ đạo ngồi. Gamma thay đổi phương bay và bị mất một phần năng lượng cịn electron được giải phĩng ra khỏi nguyên tử.
  21. 19 Hình 1.4. Tán xạ Compton 1.2.4.3. Sự tạo cặp Sự tạo cặp là quá trình biến đổi của gamma thành hai hạt cơ bản là electron và positron. Quá trình này chỉ xảy ra khi năng lượng của gamma tới vượt quá hai lần khối lượng nghỉ của một electron. Hình 1.5. Sự tạo cặp
  22. 20 1.2.5. Hiệu suất đỉnh năng lượng tồn phần Hiệu suất đỉnh năng lượng tồn phần (hay thường được gọi tắt là hiệu suất đỉnh) được định nghĩa là xác suất của một photon phát ra từ nguồn mất tồn bộ hoặc một phần năng lượng của nĩ trong thể tích hoạt động của đầu dị. Hiệu suất đỉnh năng lượng sẽ phụ thuộc vào khoảng cách, năng lượng và dạng hình học của đầu dị. Trong thực nghiệm, hiệu suất đỉnh của một phép đo được xác định bởi cơng thức như sau [8]: N(E) (E) A.I (E).m .t  s (1.13) Trong đĩ: (E): hiệu suất đỉnh của đầu dị ứng với năng lượng E N(E): là số đếm tại đỉnh năng lượng tồn phần ứng với mức năng lượng E trên phổ gamma đã trừ phơng A(Bq.kg-1): là hoạt độ của nguồn phĩng xạ tại thời điểm tham khảo Iγ(E): là xác suất phát bức xạ gamma cĩ năng lượng E của đồng vị phĩng xạ. t(giây): là thời gian thực hiện phép đo ms(kg): khối lượng mẫu phân tích Sai số của hiệu suất ghi đỉnh năng lượng tồn phần được xác định dựa trên cơng thức [2]: 2 2222 2 (E)  A  N(E)  I  t  ms (E) A N(E) I t m  s (1.14) Ở đây sai số của cân điện tử là 0,001g và đo trong khoảng thời gian rất lớn nên 2 2  t  ms 0; 0 . tm s Từ đĩ ta cĩ sai số hiệu suất ghi đỉnh năng lượng tồn phần:
  23. 21 2 2 2 A N(E)  I (E)  (E). A N(E) I  (1.15) Trong đĩ:  (E) : sai số hiệu suất ghi đỉnh năng lượng tồn phần  N(E) : sai số diện tích đỉnh năng lượng  I : sai số hiệu suất phát Gamma  A : sai số hoạt độ 1.2.6. Hệ số tự hấp thụ Khi một chùm bức xạ tia X hoặc tia gamma đi qua vật chất thì cĩ một số tia được truyền qua, một số tia bị hấp thụ và một số tia bị tán xạ theo nhiều hướng khác nhau. Sự hiểu biết về những hiện tượng này là rất quan trọng đối với kết quả hoạt độ xác định được. 1.2.6.1. Hiện tượng hấp thụ Một chùm bức xạ gamma khi đi qua vật chất thì cường độ của chúng bị suy giảm. Hiện tượng này được gọi là sự hấp thụ bức xạ gamma trong vật chất. Lượng bức xạ bị suy giảm phụ thuộc vào chất lượng của chùm bức xạ, vật liệu, mật độ của mẫu vật và bề dày của mẫu vật mà chùm tia bức xạ đi qua.   x Hình 1.6: Quá trình hấp thụ bức xạ khi đi qua vật liệu
  24. 22 1.2.6.2. Hệ số hấp thụ Hệ số suy giảm tuyến tính là phần cường độ bức xạ bị suy giảm trên một đơn vị bề dày của vật hấp thụ. Hệ số suy giảm khối là hệ số suy giảm tuyến tính chia cho mật độ vật liệu. Tỷ số này cĩ giá trị khơng đổi đối với một vật liệu hoặc hợp chất cụ thể. Quy luật suy giảm được mơ tả theo cơng thức [1]: I I e  x 0 (1.16) Trong đĩ I: cường độ chùm tia gamma sau khi đi qua lớp vật chất cĩ bề dày x, I0: cường độ chùm tia gamma phát ban đầu : hệ số suy giảm khối : mật độ khối của vật chất gây suy giảm. Hệ số tự hấp thụ của vật liệu là khả năng tự hấp thụ bức xạ gamma tới của vật liệu và được tính bằng cơng thức [9]: (E).xmar (E)sol 1e C(E).abs (E).x (E)1e sol mar (1.17) Trong đĩ: Cabs : hệ số tự hấp thụ của vật liệu tại đỉnh năng lượng E (E)sol : hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu chuẩn tại đỉnh năng lượng E (E)mar : hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu phân tích tại đỉnh năng lượng E x: bề dày mẫu
  25. 23 1.3. Kết luận chương 1 Trong chương 1 của khĩa luận sinh viên đã trình bày: một số nghiên cứu tiêu biểu ở trong và ngồi nước cĩ liên quan đến các vấn đề cần giải quyết của khĩa luận. Đồng thời, nêu rõ mục tiêu, nội dung nghiên cứu của khĩa luận. Trình bày một số cơ sở lý thuyết được sử dụng trong khĩa luận gồm: các chuổi phĩng xạ tự nhiên, qui luật phân rã phĩng xạ, tương tác gamma với vật chất định nghĩa về hiệu suất đỉnh năng lượng tồn phần và hệ số tự hấp thụ.
  26. 24 CHƯƠNG II ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 2.1. Đối tượng nghiên cứu 2.1.1. Hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dị HPGe Hình 2.1. Hệ phổ kế gamma phơng thấp tại Viện y tế cơng cộng Tp. HCM Hệ phổ kế gamma gồm: đầu dị HPGe GEM50 P4-83 loại p với hiệu suất tương đối là 50%, đường kính tinh thể 65,9mm và chiều cao tinh thể là 11,5 mm, cĩ bộ tiền khuếch đại, thiết bị Lynx DSA tích hợp nguồn nuơi cao thế, khối khuếch đại, bộ biến đổi tương tự thành số và khối phân tích đa kênh, đầu dị được làm lạnh bằng Ni-tơ lỏng (chứa trong bình để bảo quản đầu dị), buồng chì che chắn. Hệ phổ kế được kết nối với máy tính thơng qua cổng cáp, việc ghi nhận và xử lí phổ được thực hiện bằng chương trình chuyên dụng Meastro. 2.1.2. Mẫu chuẩn và mẫu phân tích Mẫu chuẩn được sửu dụng là mẫu chuẩn RGU-1 (chuẩn 238U) được cung cấp bởi IAEA, cĩ hoạt độ 4940 ± 30 Bq.kg-1. Mẫu chuẩn phải đạt yêu cầu cĩ các đặc điểm giống mẫu phân tích về dạng hình học mẫu, các đồng vị phĩng xạ cần quan tâm với mật độ
  27. 25 gần đúng với mẫu phân tích. Bên cạnh đĩ phải được tiến hành đo trong cùng điều kiện như mẫu phân tích. Mẫu phân tích là mẫu đá sau khi được nghiền thành bột mịn thì phần bột mịn sẽ được mang đi sấy khơ với đèn hồng ngoại trong 1,5 giờ để đảm bảo khơng cĩ sai sĩt do độ ẩm cao. Sau 30 phút khi đã nguội, mẫu sẽ được cho vào hộp đựng và nén cho đến độ cao 2 cm. Tiến hành làm nhẵn bề mặt, cân mẫu. Bảng 2.1: Thơng số mẫu chuẩn RGU-1 và các mẫu phân tích Mẫu Khối lượng mẫu (g) Thời gian đo (s) RGU-1 130,14 86400 M1 147,80 86400 M2 160,59 86400 M3 149,78 86400 M4 154,05 86400 M5 165,30 86400
  28. 26 Hình 2.2. Mẫu chuẩn RGU-1 (a) và mẫu đá phân tích (b) 2.2. Phương pháp nghiên cứu 2.2.1. Các phương pháp xác định hoạt độ Phương pháp cân bằng là phương pháp xác định hoạt độ bằng phổ gamma thơng qua việc xác định hoạt độ của các đồng vị con cháu. Đây là phương pháp được sử dụng phổ biến. Tuy nhiên, phương pháp này địi hỏi phải nhốt kín mẫu vào hộp kín trong 30 ngày để đạt được sự cân bằng phĩng xạ. Bên cạnh đĩ quá trình xử lí mẫu phải thật cơng phu sao cho khơng cĩ sự rị rỉ khí 222Rn ra ngồi cũng như là đối với các mẫu sinh học sẽ bị phân hủy khi để ở thời gian dài. Phương pháp trực tiếp là phương pháp xác định trực tiếp hoạt độ của các động vị trong mẫu bằng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dị HPGe. Phương pháp này khơng địi hỏi phải nhốt kín mẫu trong thời gian dài mà cĩ thể đo ngay. Tuy nhiên, đối với phương pháp này cần xác định tỉ lệ hoạt độ phĩng xạ giữa 235U và 238U (do đỉnh năng lượng
  29. 27 186,21 keV của 226Ra cịn cĩ sự chồng chập của đỉnh năng lượng 185,72 keV của 235U), đồng thời chứng minh xảy ra sự cân bằng phĩng xạ giữa 238U và 226Ra. 2.2.2. Cơng thức xác định hoạt độ Hoạt độ đồng vị phĩng xạ được xác định bởi cơng thức [9]: N(E) A(E)C (E).I(E).m.t abs  s (2.1) Trong đĩ: (E): Hiệu suất ghi đỉnh của đầu dị ứng với năng lượng E N(E): là số đếm tại đỉnh năng lượng tồn phần ứng với mức năng lượng E trên phổ gamma đã trừ phơng A(E)(Bq.kg-1): là hoạt độ của nguồn phĩng xạ tại thời điểm tham khảo Iγ(E)(%): là xác suất phát gamma cĩ năng lượng E của đồng vị phĩng xạ. t(s): là thời gian thực hiện phép đo ms(kg): khối lượng mẫu phân tích Cabs : hệ số tự hấp thụ của mẫu. Sai số của hoạt độ tại đỉnh năng lượng (E) được xác định đựa trên cơng thức [2]: 2 222 2 2 A(E)(E)N(E)t  I  ms A(E)(E)N(E)Itm  s (2.2) Ở đây sai số của cân điện tử là 0,001g và đo trong khoảng thời gian rất lớn nên 2 2  t  ms 0;0 . tm s Từ đĩ ta cĩ cơng thức sai số hiệu suất ghi đỉnh năng lượng tồn phần: 222 (E)  N(E)  I  A(E) A(E). (E) N(E) I  (2.3)
  30. 28 Trong đĩ:  (E) : sai số hiệu suất ghi đỉnh năng lượng tồn phần  N(E) : sai số diện tích đỉnh năng lượng  I : sai số hiệu suất phát Gamma  A : sai số hoạt độ Do đỉnh năng lượng 186,21 keV của 226Ra cịn cĩ sự chồng chập của đỉnh năng lượng 185,72 keV của 235U nên số đếm của đỉnh 186 keV bao gồm 57,2% của 226Ra (186,2 keV) và 42,8% của 235U (185,7 keV) với sự tồn tại của trạng thái cân bằng. Hoạt độ của động vị 226Ra theo cơng thức [9,11,12]: N(E) A57,2%C226 Ra (E).I(E).m.t abs  s (2.4) 2.3. Kết luận chương 2 Trong chương 2, khĩa luận đã trình bày đối tượng cứu là hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dị HPGe với mẫu chuẩn là RGU-1 và 5 mẫu phân tích. Bên cạnh đĩ là các phương pháp được sử dụng trong khĩa luận là phương pháp đo cân bằng hoạt độ và phương pháp trực tiếp.
  31. 29 CHƯƠNG III KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1. Xây dựng đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng tồn phần Mẫu chuẩn RGU-1 được đặt trên mặt đầu dị và đo phổ gamma trong thời gian 86400s. Hiệu suất ghi đỉnh năng lượng tồn phần trong khoảng năng lượng. Hình 3.1. Phổ gamma của mẫu chuẩn RGU-1 ghi nhận bởi đầu dị HPGe Diện tích đỉnh tại các giá trị năng lượng được xác định bằng chương trình Colegram. Cơng thức (1.13) được sử dụng để xác định hiệu suất ghi đỉnh năng lượng tồn phần của mẫu chuẩn RGU-1 trong khoảng năng lượng46,5 keV đến 2447,86 keV. Bảng 3.1. Kết quả xác định hiệu suất ghi đỉnh năng lượng tồn phần của mẫu RGU-1
  32. 30 Xác Sai số Sai số Hiệu Sai số Năng suất xác suất Diện diện suất hiệu suất Đồng vị lượng phát phát tích đỉnh tích (keV) gamma gamma đỉnh (%) (%) 210 Pb 46,54 4,252 0,040 5438 73,74 0,0023 1,7586 234 Th 63,30 3,750 0,080 36599 191,31 0,0176 2,2788 234 Th 92,79 4,330 0,380 96547 31072 0,0401 8,8029 226 Ra 186,21 3,555 0,019 207703 455,74 0,1052 0,8382 214 Pb 241,90 7,268 0,022 213786 462,37 0,0530 0,7122 214 Pb 295,20 18,414 0,036 481197 693,68 0,0470 0,6541 214 Pb 351,90 35,600 0,070 824023 907,76 0,0417 0,6478 214 Bi 609,30 45,490 0,190 557357 746,56 0,0221 0,7491 214 Bi 768,40 4,892 0,016 52364 228,83 0,0193 0,8165 214 Bi 934,06 3,100 0,010 29217 170,93 0,0170 0,9028 214 Bi 1120,00 14,910 0,030 129202 359,45 0,0156 0,6976 214 Bi 1238,00 5,831 0,014 47978 219,04 0,0148 0,7968 214 Bi 1280,96 1,435 0,006 11794 108,60 0,0148 1,1796 214 Bi 1764,30 15,310 0,050 110484 332,39 0,0130 0,7523 214 Bi 2204,10 4,913 0,023 29019 170,35 0,0106 0,9657 214 Bi 2447,86 1,548 0,007 8271 90,95 0,0096 1,3350 Đường chuẩn hiệu suất ghi đỉnh năng lượng tồn phần được khớp theo hàm đa thức cĩ dạng:[8]:
  33. 31 log(E)BB logEB logEB logEB23456 logEB logEB logE 10110210310410510610 Hình 3.2. Đường chuẩn hiệu suất ghi đỉnh năng lượng tồn phần của mẫu RGU-1 Bảng 3.2. Độ sai biệt hiệu suất ghi đỉnh năng lượng tồn phần của mẫu chuẩn RGU-1 Độ sai Năng lượng Hiệu suất Hiệu suất Đồng vị biệt (keV) thực nghiệm khớp hàm (%) 210Pb 46,54 0,0023 0,0023 1,90 234Th 63,30 0,0176 0,0165 6,21 234Th 92,79 0,0401 0,0433 7,82 226Ra 186,21 0,0602 0,0577 4,09 214Pb 241,90 0,0530 0,0529 0,10 214Pb 295,20 0,0470 0,0470 0,00 214Pb 351,90 0,0417 0,0410 1,54 214Bi 609,30 0,0221 0,0238 7,94 214Bi 768,40 0,0193 0,0192 0,58
  34. 32 214Bi 934,06 0,0170 0,0166 2,12 214Bi 1120,00 0,0156 0,0152 2,75 214Bi 1238,00 0,0148 0,0147 0,94 214Bi 1280,96 0,0148 0,0145 1,74 214Bi 1764,30 0,0130 0,0134 2,82 214Bi 2204,10 0,0106 0,0111 4,65 214Bi 2447,86 0,0096 0,0092 3,86 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi đỉnh năng lượng tồn phần của mẫu chuẩn RGU-1 với độ sai biệt so với thực nghiệm nhỏ hơn 8%. 3.2. Xác định hoạt độ của các mẫu phân tích Mẫu phân tích được đo trực tiếp ngay sau khi chuẩn bị mẫu với thời gian đo 86400s Hình 3.3. Phổ mẫu phân tích M1 đo trực tiếp bởi đầu dị HPGe GEM50 P4-83
  35. 33 Sau thời gian nhốt mẫu là 30 ngày để đạt trạng thái cân bằng phĩng xạ của đồng vị 238U và các sản phẩm con cháu (214Pb, 214Bi), mẫu được đo với thời gian là 86400s Hình 3.4. Phổ gamma mẫu M1 và phơng đo cân bằng. Mẫu chuẩn sử dụng cĩ thành phần hĩa học xác định [22], bên cạnh đĩ nhận thấy mẫu phân tích cĩ các thành phần hĩa học giống với các mẫu trong nghiên cứu của Kazem và các cộng sự [16]. Nồng độ nguyên tố của mẫu phân tích (bảng 3.3) được tính theo trung bình các kết quả [16] và được sử dụng để xác định hệ số suy giảm tuyến tính. Bảng 3.3. Thành phần nguyên tố hĩa học cĩ trong mẫu chuẩn và mẫu phân tích. Nồng độ nguyên tố STT Nguyên tố Z Mẫu chuẩn RGU-1 Mẫu phân tích [22] [16] 1 O 8 0,533399 0,479129 2 Al 13 0,001 0,130915 3 Si 14 0,464 0,274131
  36. 34 4 S 16 0,00002 5 K 19 0,00002 0,003955 6 Ca 20 0,0003 0,057517 7 Ti 22 0,00008 0,000192 8 Fe 26 0,0003 0,001996 12 Pb 82 0,00008 13 U 92 0,0004 14 Na 11 0,0002 0,051790 15 C 6 0,0001 16 Mg 12 0,0001 0,00001 17 Th 90 0,000001 18 Mn 14 0,000240 19 Ba 56 0,000117301 Khi đã xác định thành phần các nguyên tố hĩa học cĩ trong mẫu ta sử dụng phần mềm XCOM [21] để xác định hệ số suy giảm khối đối với từng đỉnh năng lượng. Dựa vào mật độ khối lượng của mẫu ta tính được hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu đối với từng đỉnh năng lượng cĩ trong mẫu. Sử dụng cơng thức (1.17) ta cĩ hệ số tự hấp thụ của các mẫu như bảng 3.4 Bảng 3.4. Hệ số tự hấp thụ của các mẫu 63,3 186,2 351,9 609,3 1764 Mẫu keV keV keV keV keV M1 0,98 1,01 1,01 1,01 1,00 M2 0,98 1,00 1,01 1,01 1,00 M3 0,98 1,01 1,01 1,01 1,00 M4 0,97 1,00 1,01 1,01 1,00 M5 0,96 0,99 1,00 1,00 1,00 Sau khi đã xác định được hệ số tự hấp thụ của mẫu sử dụng cơng thức (2.1) xác định định hoạt độ sau khi tính tốn hệ số tự hấp thụ của từng mẫu. Bảng 3.5. So sánh hoạt độ trực tiếp và hoạt độ cân bằng của mẫu M1
  37. 35 Năng Hoạt độ Hoạt độ Độ sai biệt Mẫu Đồng vị lượng trực tiếp cân bằng (%) (keV) (Bq.kg 1 ) 234Th 63,30 55,14 ± 3,12 57,56 ± 3,21 4,22 226Ra 186,21 62,77 ± 1,32 68,73 ± 1,39 8,67 M1 214Pb 351,90 70,24 ± 0,77 70,88 ± 0,78 0,91 214Bi 609,30 70,00 ± 0,90 69,71 ± 0,90 0,41 214Bi 1764,30 63,12 ± 1,61 67,54 ± 1,67 6,54 Hình 3.5. Đồ thị so sánh hoạt độ đo trực tiếp và hoạt độ đo cân bằng của mẫu M1 Hoạt độ xác định được cĩ giá trị từ (55,14 ± 3,12) Bq.kg-1 cho đến (70,24 ± 0,77) Bq.kg-1 đối với đo trực tiếp và (57,56 ± 3,21) Bq.kg-1 cho đến (70,88 ± 0,78) Bq.kg-1 đối với đo cân bằng với độ sai biệt nhỏ hơn 9% Bảng 3.6. Độ sai biệt tương đối của 226Ra đối với các đồng vị cịn lại khi đo trực tiếp của mẫu 1
  38. 36 Hoạt độ 226Ra Hoạt độ đo trực tiếp Độ sai biệt 186,21 keV (Bq.kg-1) (%) (Bq.kg-1) 234 Th (63,3 keV) 55,14 ± 3,12 13,85 214 Pb (351,9 keV) 70,24 ± 0,77 10,62 62,77 ± 1,32 214 Bi (609,3 keV) 70,00 ± 0,90 10,32 214 Bi (1764,3 keV) 63,12 ± 1,61 0,55 Bảng 3.7. Độ sai biệt tương đối của đồng vị 226Ra đối với các đồng vị cịn lại khi đo cân bằng của mẫu 1 Hoạt độ 226Ra Hoạt độ đo cân bằng Độ sai biệt 186,21 keV (Bq.kg-1) (%) (Bq.kg-1) 234Th (63,3 keV) 57,56 ± 3,21 16,25 214Pb (351,9 keV) 70,88 ± 0,78 3,13 68,73 ± 1,39 214Bi (609,3 keV) 69,71 ± 0,90 1,42 214Bi (1764,3 keV) 67,54 ± 1,67 1,73 Tương tự ta tính được hoạt độ của các mẫu cịn lại trong khoảng (31,05 ± 2,00) Bq.kg-1 đến (99,26 ± 1,00) Bq.kg-1 đối với đo trực tiếp và (57,56 ± 3,21) Bq.kg-1 cho đến (106,19 ± 1,87) Bq.kg-1 đối với đo cân bằng hoạt độ. (Phụ lục B) Bảng 3.8. Độ sai biệt hoạt độ của 226Ra khi đo trực tiếp và đo cân bằng Hoạt độ trực tiếp Hoạt độ cân bằng Độ sai biệt Mẫu (Bq.kg) 1 (%) M1 62,77 ± 1,32 68,73 ± 1,39 8,67 M2 65,70 ± 1,38 81,15 ± 1,57 19,03 M3 52,45 ± 1,16 64,70 ± 1,32 18,94 M4 93,19 ± 1,71 106,19 ± 1,87 12,24 M5 61,18 ± 1,20 75,78 ± 1,38 19,28 Các giá trị hoạt độ của 226Ra được trình bày trong bảng cĩ giá trị từ (65,70 ±1,38) Bq.kg-1 cho đến (93,19 ± 1,71) Bq.kg-1 đối với đo trực tiếp và từ (64,70 ± 1,32)
  39. 37 Bq.kg-1 cho đến (106,19 ± 1,87) Bq.kg_1 đối với đo cân bằng với độ sai biệt giữa hai phương pháp là dưới 20% . Hình 3.6. So sánh hoạt độ của đồng vị 226Ra của 5 mẫu phân tích. 3.3. Kết luận chương 3 Trong chương 3, khĩa luận đã trình bày các nội dung: xây dựng đường cơng hiệu suất ghi đỉnh năng lượng tồn phần của mẫu chuẩn RGU-1 với độ sai biệt nhỏ hơn 8%. Tính tốn hoạt độ mẫu phân tích cĩ giá trị trong khoảng từ (55,14 ± 3,12) Bq.kg-1 cho đến (70,24 ± 0,77) Bq.kg-1 đối với đo trực tiếp và (57,56 ± 3,21) Bq.kg-1 cho đến (70,88 ± 0,78) Bq.kg-1 đối với đo cân bằng với độ sai biệt nhỏ hơn 9%. Các giá trị hoạt độ của 226Ra được trình bày trong bảng cĩ giá trị từ (65,70 ±1,38) Bq.kg-1 cho đến (93,19 ± 1,71) Bq.kg-1 đối với đo trực tiếp và từ (64,70 ± 1,32) Bq.kg-1 cho đến (106,19 ± 1,87) Bq.kg- 1 đối với đo cân bằng với độ sai biệt giữa hai phương pháp là dưới 20%
  40. 38 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ Khĩa luận đã đạt được các kết quả sau: Xây dựng đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng tồn phần với độ sai biệt khơng quá 8%. Xác định hệ số tự hấp thụ của mẫu. Xác định hoạt độ của 226Ra, 234Th, 214Pb, 214Bi trong trong các mẫu phân tích bằng phương pháp trực tiếp và phương pháp cân bằng, độ sai biệt giữa hai phương pháp là nhỏ hơn 20%. Các kết quả đạt được cho thấy phương pháp đo trực tiếp là đáng tin cậy và cĩ thể áp dụng để xác định hoạt độ 226Ra ngay sau khi chuẩn bị mẫu mà khơng cần thời gian chờ đợi. Như vậy, khĩa luận đã hồn thành được các mục tiêu nghiên cứu đề ra. Đồng thời, để đạt được các kết quả tốt hơn trong việc phân tích hoạt độ của đồng vị phĩng xạ trong mẫu mơi trường, luận văn kiến nghị các cơng việc nghiên cứu nên được thực hiện tiếp theo như sau: Xác định nồng độ nguyên tố hĩa học cĩ trong từng mẫu phân tích và tính tốn chính xác hệ số tự hấp thụ. Đánh giá ảnh hưởng hiệu ứng trùng phùng của các đồng vị phát nhiều năng lượng gamma như 214Pb, 214Bi đến kết quả xác định hoạt độ. Tiến hành đo đạc nhiều mẫu phân tích với bề dày, thành phần khác nhau để đánh giá độ tin cậy của phương pháp.
  41. 39 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tiếng Việt [1] Châu Văn Tạo (2013), Vật lí hạt nhận đại cương, Nhà xuất bản Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh [2] Hồng Đức Tâm (2019), Phân tích sai số dữ liệu thực nghiệm, Nhà xuất bản Trường Đại học Sư Phạm Thành phố Hồ Chí Minh. [3] Ronald G-William S (1983), Vật lí hiện đại, Nhà xuất bản Giáo dục. Tài liệu tiếng Anh [4] Huy N.Q, Luyen T.V. (2004), A method to determine 238U activity in environmental soil samples by using 63.3-keV-photopeak-gamma HPGe spectromete, Applied Radiation and Isotopes, 61, 1419–1424. [5] Huy N.Q (2010), The influence of dead layer thickness increase on efficiency decrease for a coaxial HPGe p-type detector, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 621, 390–394. [6] Huy N.Q, Binh D.Q (2014), A semi-empirical approach to analyze the activities of cylindrical radioactive samples using gamma energies from 185 to 1764 keV, Applied Radiation and Isotopes, 94, 82–88. [7] Loan T.T.H, Thanh T.T, Phuong D.N (2007), Gamma spectrum simulation and coincidence summing factor calculation for point sources using MCNP code, Communication in Physics, 2, 110–116. [8] Loan T.T.H, Phuong D.N, Phong D.P.H (2009), Investigating the effect of matrices and densities on the efficiency of HPGe spectroscopy using MCNP, Communications in Physics, 19, 45-52. [9] Thanh.T.T, Ferreux L., Lépy M.C., Tao C.V (2010), Determination activity of radionuclides in marine sediment by gamma spectrometer with anti cosmic shielding, Journal of Environmental Radioactivity, 101, 780-783.
  42. 40 [10] Thanh T.T, Tao C.V, Loan T.T.H, Au B.H. (2012), A detail investigation of interactions within the shielding to HPGe detector response using MCNP code, Kerntechnik, 77, 458-461. [11] Thanh T.T, Vuong L.Q (2018), Validation of an advanced analytical procedure applied to the measurement of environmental radioactivity, Journal of Environmental Radioactivity 184-185, 10. [12] Vuong L.Q, Tao C.V, Thanh T.T (2017), Revision of nuclear data of U-235 and Ra-226 for the 186 keV gamma-ray peak for the determination of activity in environmental samples, J Radioanal Nucl Chem 314:1273-1277. [13] Corte F.De (2005), Direct gamma-spectrometic measurement of the Ra-226 186,2 keV line for detecting U-238/Ra-226 disequilibrium in determining thi environmental dose rate for the luminescence dating of sediments, Aplplied Radiation and Isotopes 63:509-598. [14] Ebaid Y.Y (2009), Use of gamma ray spectrometry for Uranium isotopic analysis in enviromental samples, Physics Department Faculty of Science, Fayoum University, Fayoum, 63514 Egypt. [15] Ebaid Y.Y (2005), U-235 -  emission contribution to the 186 keV energy transition of Ra-226 in environmental samples activity calculations, International Congress Seres 1276: 409-411. [16] Kazem K, Ali K, Yilin X, Fatemeh S (2018), Chemical composition of rock- forming minerals and crystallization physicochemical conditions of the Middle Eocene I-type Haji Abad pluton, SW Buin-Zahra, Iran, Arabian Journal of Geosciences 11:717. [17] Vưlgyesi P. 2014), Using the 186-keV peak for 226Ra activity concentration determination in Hungarian coal-slag samples by gamma-ray spectroscopy, J Radioanal Nucl Chem 302:375-383. [18] Radu D., Stanga D., Sima O. (2009), ETNA software used for efficiency transfer from a point source to other geometries, Applied Radiation and Isotopes,67,1686–1690.
  43. 41 [19] Vukanac I., Djurasevic M., Kandic A., Novkovic D., Nadjerdj L., Milosevic Z. (2008), Experimental determination of the HPGe spectrometer efficiency curve, Applied Radiation and Isotopes, 66. Tài liệu tham khảo trên website: [20] [21] [22] /IAEA-RGU-1.htm
  44. 42 PHỤ LỤC Phụ lục A: Hoạt độ của các động vị phĩng xạ cĩ trong mẫu phân tích xác định bằng phương pháp trực tiếp và phương pháp cân bằng phĩng xạ khi chưa hiệu chỉnh hệ số tự hấp thụ Hoạt độ Hoạt độ Năng Độ sai biệt Mẫu Đồng vị lượng trực tiếp cân bằng (keV) (%) (Bq.kg 1 ) 234Th 63,30 72,927 ± 3,847 89,065 ± 4,425 18,12 1 226Ra 186,21 65,290 ± 1,369 80,639 ± 1,563 19,03 214 Pb 351,90 72,850 ± 0,801 74,349 ± 0,812 2,02 214Bi 609,30 70,403 ± 0,913 79,223 ± 0,992 11,13 214Bi 1764,30 64,794 ± 1,658 72,290 ± 1,762 10,37 234Th 63,30 47,035 ± 2,793 77,500 ± 3,914 39,31 2 226Ra 186,21 52,362 ± 1,158 64,595 ± 1,318 18,94 214 Pb 351,90 56,127 ± 0,652 56,991 ± 0,659 1,52 214Bi 609,30 55,359 ± 0,755 57,672 ± 0,776 4,01 214Bi 1764,30 49,456 ± 1,378 57,720 ± 1,499 14,32 234Th 63,30 95,617 ± 4,638 77,041 ± 3,980 24,11 3 226Ra 186,21 92,674 ± 1,702 105,600 ± 1,856 12,24 214 Pb 351,90 97,892 ± 0,985 101,509 ± 1,011 3,56 214Bi 609,30 96,094 ± 1,136 99,693 ± 1,168 3,61 214Bi 1764,30 91,572 ± 2,000 97,243 ± 2,069 5,83
  45. 43 234Th 63,30 56,281 ± 3,187 58,758 ± 3,279 4,22 4 226Ra 186,21 62,523 ± 1,312 68,456 ± 1,388 8,67 214 Pb 351,90 69,351 ± 0,764 69,988 ± 0,769 0,91 214Bi 609,30 69,430 ± 0,893 69,144 ± 0,891 0,41 214Bi 1764,30 62,940 ± 1,602 67,347 ± 1,663 6,54 234Th 63,30 32,356 ± 2,089 69,964 ± 3,491 53,75 5 226Ra 186,21 61,634 ± 1,213 76,353 ± 1,393 19,28 214 Pb 351,90 68,755 ± 0,719 70,282 ± 0,730 2,17 214Bi 609,30 70,540 ± 0,856 72,320 ± 0,872 2,46 214Bi 1764,30 66,746 ± 1,524 70,534 ± 1,572 5,37 Phụ lục B : Hoạt độ của các động vị phĩng xạ cĩ trong mẫu phân tích xác định bằng phương pháp trực tiếp và phương pháp cân bằng phĩng xạ khi đã hiệu chỉnh hệ số tự hấp thụ Năng Hoạt độ Hoạt độ Độ sai Mẫu Đồng vị lượng trực tiếp cân bằng biệt (keV) (Bq.kg) 1 (%) 234Th 63,30 71,74 ± 3,78 87,61 ± 4,35 18,12 226Ra 186,21 65,70 ± 1,38 81,15 ± 1,57 19,03 2 214Pb 351,90 73,91 ± 0,81 75,43 ± 0,82 2,02 214Bi 609,30 71,08 ± 0,92 79,99 ± 1,00 11,13 214Bi 1764,30 65,04 ± 1,66 72,56 ± 1,77 10,37
  46. 44 Năng Hoạt độ Hoạt độ Độ sai Mẫu Đồng vị lượng trực tiếp cân bằng biệt (keV) (Bq.kg 1 ) (%) 234Th 63,30 45,88 ± 2,72 75,60 ± 3,82 39,31 226Ra 186,21 52,45 ± 1,16 64,70 ± 1,32 18,94 3 214Pb 351,90 56,73 ± 0,66 57,61 ± 0,67 1,52 214Bi 609,30 55,73 ± 0,76 58,06 ± 0,78 4,01 214Bi 1764,30 49,55 ± 1,38 57,83 ± 1,50 14,32 Năng Hoạt độ Hoạt độ Độ sai Mẫu Đồng vị lượng trực tiếp cân bằng biệt (keV) (%) 234Th 63,30 93,94 ± 4,56 75,69 ± 3,91 24,11 226Ra 186,21 93,19 ± 1,71 106,19 ± 1,87 12,24 4 214Pb 351,90 99,26 ± 1,00 102,93 ± 1,03 3,56 214Bi 609,30 96,98 ± 1,15 100,61 ± 1,18 3,61 214Bi 1764,30 91,89 ± 2,01 97,58 ± 2,08 5,83 Năng Hoạt độ Hoạt độ Độ sai biệt Mẫu Đồng vị lượng trực tiếp cân bằng (%) (keV) 234Th 63,30 31,05 ± 2.00 67.15 ± 3,35 53,75 226Ra 186,21 61,18 ± 1.20 75.78 ± 1,38 19,28 5 214Pb 351,90 69,00 ± 0.72 70.53 ± 0,73 2,17 214Bi 609,30 70,60 ± 0.86 72.38 ± 0,87 2,46 214Bi 1764,30 66,65 ± 1.52 70.43 ± 1,57 5,37
  47. 45 PHỤ LỤC C: Độ sai biệt của đỉnh 226Ra đối với các đỉnh cịn lại khi đo trực tiếp Hoạt độ 226Ra Hoạt độ đo trực tiếp Độ sai biệt 186,21 keV (Bq.kg-1) (%) (Bq.kg-1) 234Th (63,3 keV) 71,74 ± 3,78 8,41 214Pb (351,9 keV) 73,91 ± 0,81 11,11 M2 65,70 ± 1,38 214Bi (609,3 keV) 71,08 ± 0,92 7,57 214Bi (1764,3 keV) 65,04 ± 1,66 1,02 234Th (63,3 keV) 45,88 ± 2,72 14,31 214Pb (351,9 keV) 56,73 ± 0,66 7,56 M3 52,45 ± 1,16 214Bi (609,3 keV) 55,73 ± 0,76 5,88 214Bi (1764,3 keV) 49,55 ± 1,38 5,84 234Th (63,3 keV) 93,94 ± 4,56 0,79 214Pb (351,9 keV) 99,26 ± 1,00 6,12 M4 93,19 ± 1,71 214Bi (609,3 keV) 96,98 ± 1,15 3,90 214Bi (1764,3 keV) 91,89 ± 2,01 1,42 234Th (63,3 keV) 31,05 ± 2,00 97,00 214Pb (351,9 keV) 69,00 ± 0,72 11,34 M5 61,18 ± 1,20 214Bi (609,3 keV) 70,60 ± 0,86 13,35 214Bi (1764,3 keV) 66,65 ± 1,52 8,21 PHỤ LỤC D: Độ sai biệt của đỉnh 226Ra đối với các đỉnh cịn lại khi đo cân bằng Hoạt độ 226Ra Hoạt độ đo trực tiếp Độ sai biệt 186,21 keV (Bq.kg-1) (%) (Bq.kg-1) 234 Th (63,3 keV) 87,61 ±4,35 7,97 214 M2 Pb (351,9 keV) 75,43±0,82 81,15±1,57 7,04 214 Bi (609,3 keV) 79,99±1,00 1,43
  48. 46 214 Bi (1764,3 keV) 72,56±1,77 10,58 234 Th (63,3 keV) 75,60±3,82 16,85 214 Pb (351,9 keV) 57,61±0,67 10,96 M3 214 64,70±1,32 Bi (609,3 keV) 58,06±0,78 10,27 214 Bi (1764,3 keV) 57,83±1,50 10,61 234 Th (63,3 keV) 75,69±3,91 28,73 214 Pb (351,9 keV) 102,93±1,03 3,07 M4 214 106,19±1,87 Bi (609,3 keV) 100,61±1,18 5,26 214 Bi (1764,3 keV) 97,58±2,08 8,11 234 Th (63,3 keV) 67,15±3,35 11,40 214 Pb (351,9 keV) 70,53±0,73 6,93 M5 214 75,78±1,38 Bi (609,3 keV) 72,38±0,87 4,49 214 Bi (1764,3 keV) 70,43±1,57 7,07