Khóa luận Nghiên cứu chuyển động của electron ion hóa từ nguyên tử rydberg trong trường laser xung cực ngắn

Nội dung text: Khóa luận Nghiên cứu chuyển động của electron ion hóa từ nguyên tử rydberg trong trường laser xung cực ngắn

1. BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TPHCM KHOA VẬT LÝ NGUYỄN TẤN PHÚ NGHIÊN CỨU CHUYỂN ĐỘNG CỦA ELECTRON ION HÓA TỪ NGUYÊN TỬ RYDBERG TRONG TRƯỜNG LASER XUNG CỰC NGẮN KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC CHUYÊN NGÀNH: SƯ PHẠM VẬT LÝ MÃ NGÀNH: 102 TP. HỒ CHÍ MINH – 05/2018
2. BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TPHCM KHOA VẬT LÝ NGUYỄN TẤN PHÚ NGHIÊN CỨU CHUYỂN ĐỘNG CỦA ELECTRON ION HÓA TỪ NGUYÊN TỬ RYDBERG TRONG TRƯỜNG LASER XUNG CỰC NGẮN KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC CHUYÊN NGÀNH: SƯ PHẠM VẬT LÝ MÃ NGÀNH: 102 GIẢNG VIÊN HƯỚNG DẪN TS. PHAN THỊ NGỌC LOAN TP. HỒ CHÍ MINH – 05/2018
3. Lời cảm ơn Lời đầu tiên, tôi xin gửi lời tri ân chân thành và sâu sắc nhất đến TS.Phan Thị Ngọc Loan, giáo viên hướng dẫn khóa luận tốt nghiệp của tôi. Không chỉ luôn theo sát, hướng dẫn tận tình mà cô còn luôn động viên tinh thần và đưa ra những lời khuyên kịp thời, giúp tôi vượt qua được những khó khăn trong suốt thời gian thực hiện khóa luận. Bên cạnh đó, tôi xin chân thành cảm ơn thầy Hoàng Văn Hưng, người viết chương trình tính toán phát xạ HHG, đã cho phép tôi sử dụng chương trình cũng như góp ý giúp tôi hoàn chỉnh khóa luận. Tôi cũng gửi lời cảm ơn đến bạn Trần Dương Anh Tài, người đã cung cấp mẫu template luận văn LATEX giúp khóa luận của tôi được trình bày một cách chuyên nghiệp. Ngoài ra, tôi cũng xin gửi lời cảm ơn đến toàn thể các thầy cô cũng như các anh chị đang làm việc trong phòng Vật lý lý thuyết, đặc biệt là bạn Phan Anh Luân, đã tạo điều kiện thuận lợi cho việc học tập cũng như hỗ trợ tôi trong suốt quá trình thực hiện khóa luận. Khóa luận này có lẽ sẽ không hoàn chỉnh nếu thiếu những ý kiến đóng góp về chuyên môn của các thầy cô trong hội đồng, đặc biệt là phản biện thầy Lê Đại Nam. Những ý kiến đóng góp của các thầy cô cũng giúp tôi hiểu thêm về bức tranh vật lí trong đề tài của mình. Cuối cùng, không thể không nhắc đến sự quan tâm, động viên to lớn đến từ gia đình và bạn bè, những người luôn động viên, sát cánh bên tôi trong những lúc khó khăn, giúp tôi hoàn thành đề tài của mình.
4. Xác nhận của giảng viên hướng dẫn Tp. Hồ Chí Minh, tháng 05, năm 2018 Sinh viên TS. Phan Thị Ngọc Loan Nguyễn Tấn Phú Xác nhận của chủ tịch hội đồng TS. Nguyễn Ngọc Ty
5. Mục lục Trang Danh sách hình vẽ ii Mở đầu1 1 Lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao và mô hình nguyên tử Rydberg4 1.1 Lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao 4 1.2 Mô hình nguyên tử Rydberg 8 2 Phương pháp nghiên cứu 11 2.1 Mô hình bài toán 11 2.2 Cách tiếp cận cổ điển 12 2.3 Cách tiếp cận lượng tử 14 3 Kết quả và thảo luận 16 3.1 Vị trí điểm dừng của phổ HHG nguyên tử Rydberg tại trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích 6p bằng mô hình cơ học cổ điển 16 3.2 Giả thiết về thời điểm ion hóa của electron 19 3.3 Phổ HHG của nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập . . . . . . . 21 3.4 Ảnh hưởng của độ dài xung laser lên năng lượng vị trí điểm dừng HHG 24 Kết luận và hướng phát triển đề tài 27 Tài liệu tham khảo 28 i
6. Danh sách hình vẽ Trang Hình 1.1: Phổ đặc trưng thể hiện mối quan hệ giữa cường độ và bậc của phổ HHG. Khoảng cách giữa hai mũi tên là miền phẳng, vị trí mũi tên bên phải là vị trí điểm dừng 5 Hình 1.2: Mô hình 3 bước mô tả sự phát xạ sóng HHG 6 Hình 1.3: Mô hình nguyên tử Rydberg với 1 electron ở trạng thái kích thích.9 Hình 2.1: Điện trường laser (đường nét liền) với các thông số như đề cập trong mục 2.1. Đường nét đứt mô tả hàm bao của trường laser. 12 Hình 2.2: Quá trình lan truyền được khảo sát một chiều với x0 là tọa độ electron ở trạng thái ban đầu 13 Hình 3.1: Mật độ phân bố electron theo bán kính tại trạng thái 1s (nét đứt) và trạng thái 6p (nét liền) của nguyên tử Rydberg với Zeff = 1.2592 17 Hình 3.2: Vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái cơ bản 1s (x0(1s) = 1 a.u). 18 Hình 3.3: Vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái kích thích 6p (x0(6p) = 45 a.u.) 18 Hình 3.4: Thế năng tổng cộng của nguyên tử Rydberg tại hai thời điểm (a) t = 0, (b) 0.06T 19 Hình 3.5: Xác suất ion hóa theo thời gian của trạng thái kích thích 6p khi sử dụng laser xung 1.84 chu kì, bước sóng 800 nm, cường độ I = 5 × 1014 W/cm2. 20 Hình 3.6: Mối quan hệ giữa động năng quay về và các thời điểm ion hóa thuộc khoảng [0, 0.2T ]. 21 ii
7. Hình 3.7: Mối liên hệ giữa động năng quay về của electron với vị trí ban đầu x0. 22 Hình 3.8: Phổ HHG ở trạng thái cơ bản 1s, trạng thái kích thích 6p và trạng thái chồng chập 1s + 6p, khi sử dụng laser xung 1.84 chu kì, bước sóng 800 nm, cường độ I = 5 × 1014 W/cm2. . . . . . 23 Hình 3.9: Mật độ phân bố electron theo bán kính tại trạng thái 6p (nét liền) và trạng thái 1s + 6p (nét đứt) của nguyên tử Rydberg với Zeff = 1.2592 24 Hình 3.10: Xác suất ion hóa theo thời gian của trạng thái kích thích 6p và trạng thái chồng chập 1s + 6p. 25 Hình 3.11: Mối quan hệ giữa độ dài xung laser và vị trí điểm dừng phổ HHG ở trạng thái cơ bản 1s (x0 = 1 a.u) và trạng thái chồng chập 1s + 6p (x0 = 45 a.u) theo 2 hướng tiếp cận. (a) Tính toán cổ điển, (b) Tính toán TDSE 26 iii
8. Mở đầu Một trong những bài toán được cộng đồng khoa học hiện nay quan tâm đặc biệt chính là tìm hiểu cấu trúc của nguyên tử và phân tử, từ đó giúp con người hiểu được bản chất nhằm dự đoán và từng bước can thiệp vào các quá trình trung gian trong phản ứng hóa học của các chất. Một trong những công cụ đắc lực cho bài toán này chính là nguồn laser xung cực ngắn (vào cỡ femto giây), cường độ cao. Khi cho nguồn laser này tương tác với vật chất, nhiều hiệu ứng quang học phi tuyến xuất hiện, trong đó có sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao – phát xạ HHG (High Harmonic Generation) [1]. HHG là chùm photon có năng lượng bằng một số nguyên lần năng lượng của laser ban đầu. Phổ HHG có nhiều tính chất đặc biệt mang thông tin cấu trúc của nguyên tử, phân tử nên HHG được sử dụng để trích xuất thông tin cấu trúc như trong công trình chụp ảnh orbital lớp ngoài cùng phân tử N2 từ phổ HHG của Itatani và cộng sự năm 2004 [2]. Đồng thời, phát xạ HHG cũng là cơ chế chính tạo nguồn laser xung atto giây, cho phép nghiên cứu các chuyển động cực nhanh như chuyển động của electron trong phân tử, nguyên tử; đồng thời mở ra hướng nghiên cứu mới có tên là “attosecond science” (khoa học thang thời gian atto giây) [3]. Để rút ngắn chiều dài của laser xung atto giây thì cần phải nâng cao năng lượng, chính là vị trí điểm dừng của phổ HHG [4]. Giá trị này được dự đoán thông qua biểu thức ~ω = Ip + 3.17Up trong mô hình ba bước bán cổ điển của nhóm Lewenstein, với Ip và 3.17Up lần lượt là thế ion hóa nguyên tử và động năng quay về cực đại của electron [5]. Bằng cách sử dụng ion với thế ion hóa lớn hơn rất nhiều so với nguyên tử làm đối tượng tương tác với laser, nhiều nhóm nghiên cứu đã nâng được vị trí điểm dừng phổ HHG lên rất cao, như nhóm của Gibson với năng lượng HHG tạo bởi ion Ar lên đến 250eV, tăng gấp đôi so với việc sử dụng khí Ar [6]. Một cách khác để 1
9. tăng năng lượng của HHG đó là sử dụng laser có cường độ lớn để tăng thế trọng động Up, tức tăng động năng quay về cực đại của electron. Tuy nhiên, cả hai cách làm trên đều làm giảm đáng kể cường độ HHG. Nhằm cải thiện điều này, phương án chuẩn bị trạng thái ban đầu của nguyên tử là sự chồng chập giữa trạng thái cơ bản và kích thích đã được đề xuất lần đầu bởi Burnett và các cộng sự vào năm 1996 [7,8]. Trạng thái chồng chập trên có thể được tạo ra nhờ vào cơ chế kích thích cộng hưởng đa photon [9] (multiphoton resonant excition) hoặc sử dụng một xung laser có bước sóng dài làm xung bơm [10]. Kết quả, phổ HHG khi nguyên tử ở trạng thái chồng chập có năng lượng điểm dừng lớn, hiệu suất phát xạ cao [7,8, 11]. Dựa vào những ý tưởng trên, Zhai và các cộng sự sử dụng nguyên tử Rydberg với trạng thái ban đầu là sự chồng chập giữa trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích bậc cao làm đối tượng tương tác với laser trong các công trình [10, 12] nhằm nâng cao đồng thời năng lượng cũng như cường độ HHG. Kết quả cho thấy vị trí điểm dừng cũng như cường độ HHG tăng đáng kể so với việc chỉ sử dụng trạng thái cơ bản của nguyên tử. Công trình [12] đã giải thích cụ thể kết quả này thông qua việc giải số phương trình TDSE cũng như đề xuất mô hình cổ điển cho rằng sự gia tăng vị trí điểm dừng của phổ HHG liên quan chặt chẽ đến vị trí ban đầu của electron tại thời điểm ion hóa. Tuy nhiên, sự ảnh hưởng của thời điểm ion hóa, một yếu tố theo đánh giá của chúng tôi là quan trọng, lên vị trí điểm dừng phổ HHG lại không được trình bày cụ thể. Bên cạnh đó, cũng trong [12], các tác giả chỉ ra rằng năng lượng photon tương ứng điểm dừng phụ thuộc vào độ dài xung laser tương tác. Tuy nhiên, điều này chưa được giải thích cụ thể trong [12]. Do đó, trong luận văn này, chúng tôi thực hiện đề tài "Nghiên cứu chuyển động của electron ion hóa từ nguyên tử Rydberg trong trường laser xung cực ngắn" với mục tiêu đưa ra lời giải thích chi tiết bằng mô hình cổ điển sự hình thành công thức vị trí điểm dừng phổ HHG được tạo ra từ quá trình tương tác giữa laser xung cực ngắn với nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập. Nghiên cứu này sẽ là cơ sở cho các nghiên cứu tiếp theo về HHG tạo bởi nguyên tử Rydberg trong nỗ lực tạo ra các nguồn xung laser atto giây cường độ cao. Với mục tiêu trên, các nội dung chính cần được giải quyết bao gồm: • Đưa ra công thức vị trí điểm dừng phổ HHG của nguyên tử Rydberg Ne được 2
10. chuẩn bị ở trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích bằng mô hình cổ điển; • Hệ thống cơ chế phát xạ HHG ở trạng thái chồng chập; • Khảo sát sự ảnh hưởng của độ dài xung laser lên năng lượng vị trí điểm dừng phổ HHG. Cấu trúc của luận văn gồm ba chương. Mô hình ba bước bán cổ điển giải thích bức tranh vật lí của hiệu ứng phát xạ HHG cũng như tổng quan các phương án nâng cao năng lượng và cường độ HHG được trình bày trong phần đầu của chương 1. Nguyên tử Rydberg, đối tượng nghiên cứu của luận văn, được giới thiệu chi tiết trong phần còn lại của chương này. Chương 2 trình bày mô hình bài toán với các thông số cụ thể và phương pháp tính phương trình chuyển động cũng như động năng quay về cực đại của electron bị ion hóa từ nguyên tử Rydberg bằng cơ học cổ điển. Phương pháp tính phổ HHG cũng như mật độ phân bố trạng thái theo bán kính bằng cơ học lượng tử cũng được đề cập trong phần cuối của chương này. Ở chương 3, các kết quả của luận văn được trình bày vào thảo luận. Phần đầu chương, vị trí điểm dừng của phổ HHG nguyên tử Rydberg ở trạng thái cơ bản và kích thích 6p bằng mô hình cổ điển được trình bày. Giả thiết về thời điểm ion hóa được đưa ra tiếp theo nhằm giải thích công thức năng lượng vị trí điểm dừng phổ HHG ở trạng thái kích thích 6p và chồng chập, từ đó hệ thống cơ chế phát xạ HHG ở trạng thái chồng chập. Cuối chương trình bày sự ảnh hưởng của độ dài xung laser tương tác lên năng lượng phổ HHG ở cả hai trạng thái cơ bản và chồng chập. Kết thúc luận văn là phần kết luận và hướng phát triển của đề tài. 3
11. Chương 1 Lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao và mô hình nguyên tử Rydberg 1.1 Lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao Trong quang học phi tuyến, khi cho laser xung cực ngắn, cường độ cao tương tác với nguyên tử hoặc phân tử thì xuất hiện các hiệu ứng phi tuyến khác nhau. Một trong những hiệu ứng quan trọng là sự phát xạ photon với tần số bằng bội nguyên lần tần số laser ban đầu, được gọi là bậc của photon. Bậc này có giá trị lớn, tương ứng với năng lượng của photon phát ra lớn hơn nhiều so với năng lượng laser, nên hiệu ứng này được gọi là hiệu ứng phát xạ sóng điều hòa bậc cao – phát xạ HHG. Để xảy ra hiệu ứng phát xạ HHG, ta phải sử dụng laser có trường mạnh so với trường Coulomb của nguyên tử hoặc phân tử, tức có cường độ vào khoảng 1014 − 1015 W/cm2 [5]. HHG có nhiều tính chất đặc trưng, được biểu diễn qua đồ thị phổ hình 1.1, thể hiện mối liên hệ giữa cường độ và bậc của HHG. Ban đầu cường độ của HHG rất lớn, sau đó giảm mạnh ở một vài bậc đầu tiên để tiến tới miền phẳng (plateau region). Tại đây, cường độ của HHG gần như không đổi trong một miền rộng của tần số. Kết thúc miền này là vị trí điểm dừng (cut-off), nơi mà cường độ của HHG từ đó giảm mạnh. Đã có nhiều mô hình được để xuất để giải thích cơ chế của sự phát xạ HHG, trong đó, mô hình bán cổ điển 3 bước của Lewenstein và cộng sự xây dựng vào năm 1994 [5] được cộng đồng công nhận và sử dụng rộng rãi vì sự rõ ràng về bức tranh vật lý. Theo đó, quá trình phát xạ HHG trong nguyên tử được mô tả trong hình 1.2, cụ 4
12. Hình 1.1: Phổ đặc trưng thể hiện mối quan hệ giữa cường độ và bậc của phổ HHG. Khoảng cách giữa hai mũi tên là miền phẳng, vị trí mũi tên bên phải là vị trí điểm dừng. thể: i. Dưới tác dụng của laser, rào thế Coulomb của nguyên tử bị bẻ cong. Lúc này, nguyên tử có thế ion hóa Ip xác định sẽ tồn tại xác suất ion hóa xuyên ngầm từ trạng thái cơ bản ra khỏi nguyên tử, tiến đến vùng năng lượng liên tục. Ở đây, giả thuyết gần đúng trường mạnh (Strong Field Approximation) được sử dụng, cho rằng đóng góp của các electron ở các trạng thái kích thích vào quá trình tương tác trên là không đáng kể. Bước này được gọi là quá trình ion hóa trường mạnh (hình 1); ii. Sau khi thoát ra ngoài nguyên tử, electron được gia tốc bởi điện trường của laser và ion mẹ. Tuy nhiên, vì cường độ điện trường của laser (vào khoảng 1014 − 1015 W/cm2 ) đủ lớn so với thế Coulomb của nguyên tử (chỉ vào khoảng 5
13. 109 W/cm2 ) nên sự tương tác của ion mẹ lên electron trong vùng năng lượng liên tục này được bỏ qua. Bước này được gọi là quá trình lan truyền (hình 2); iii. Sau nửa chu kì quang học, điện trường laser đổi chiều. Electron bị kéo ngược lại tái kết hợp với ion mẹ, chuyển mức về trạng thái cơ bản và phát ra các bức xạ thứ cấp bậc cao chính là HHG. Bước này được gọi là quá trình tái kết hợp (hình 3). Hình 1.2: Mô hình 3 bước mô tả sự phát xạ sóng HHG. Cũng trong công trình [5], các tác giả đã đưa ra biểu thức xác định năng lượng của HHG với giả thiết electron có vận tốc ngay khi tiến vào trường liên tục bằng 0: EHHG ≤ Ip + 3.17Up. (1.1) Trong biểu thức trên, thế trọng động Up chính là động năng trung bình của electron trong một chu kì dao động trong trường laser, được xác định bằng biểu thức: (E )2 U = 0 , (1.2) p 4ω2 với ω là tần số của trường laser. Dấu bằng trong biểu thức (1.1) xảy ra ứng với trường hợp động năng quay về (động năng tại thời điểm tái kết hợp) của electron đạt giá trị cực đại 3.17Up. Đây cũng chính là bậc cao nhất của phổ HHG, thu được tại vị trí điểm dừng, được xác định bằng biểu thức: 1 N = (I + 3.17U ) . (1.3) điểm dừng ω p p 6
14. Trong nỗ lực nâng cao vị trí điểm dừng của phổ HHG nhằm rút ngắn độ dài laser xung, rất nhiều phương án khác nhau đã được đề xuất. Biểu thức (1.3) cho thấy năng lượng HHG có thể được nâng cao bằng cách tăng thế ion hóa Ip như trong công trình [6] của nhóm Gibson khi phổ HHG tạo bởi ion Ar với Ip cao có năng lượng lên đến 250eV , tăng gấp đôi so với việc sử dụng khí Ar với Ip thấp hơn. Tuy nhiên, vì Ip tương ứng với năng lượng cần thiết để đưa electron ra vùng liên tục lớn nên xác xuất ion hóa của nguyên tử cũng như cường độ phổ HHG thu được sẽ giảm đi đáng kể. Một cách khác đó là tăng thế trọng động Up, tương ứng với việc tăng cường độ điện trường đỉnh E0 hoặc tăng bước sóng λ (tương ứng với giảm tần số) của laser theo biểu thức (1.3). Về lý thuyết, cường độ điện trường đỉnh E0 tỉ lệ với cường độ laser, vì vậy việc tăng cường độ laser tương ứng với việc electron được gia tốc mạnh hơn, làm tăng giá trị động năng quay về cực đại. Tuy nhiên, điều đáng lưu ý là việc tồn tại giá trị cường độ bão hòa của vùng ion hóa xuyên ngầm. Nếu cường độ laser vượt quá giá trị này, xác suất electron quay về tái kết hợp với lõi để tạo thành HHG bị giảm đáng kể. Nghĩa là mặc dù có động năng rất lớn, rất ít electron tham gia đóng góp vào quá trình tạo HHG, nên cường độ của phổ HHG cũng giảm đi đáng kể. Việc sử dụng laser với bước sóng dài cũng đã được thực hiện trong công trình [13] của Shan và cộng sự năm 2001. Bước sóng của laser tăng từ 0.8µm lên 1.51µm làm cho năng lượng HHG tăng lên hơn gấp 2 lần, cụ thể là từ 64eV lên đến 160eV với nguyên tử Ar. Dù vậy, cách làm này vẫn không tránh được việc cường độ HHG giảm đi, vì theo mô hình của Lewenstein, cường độ HHG tỉ lệ với λ−3 [5]. Nhằm cải thiện cường độ HHG, phương án cho laser tương tác với nguyên tử có trạng thái ban đầu là sự chồng chập giữa trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích lần đầu được đề xuất vào năm 1996 bởi Brunet và các cộng sự trong các công trình [7,8]. Theo đó, với một laser có cường độ trung bình thích hợp, tức cường độ vừa đủ để ion hóa electron ở trạng thái cơ bản nhưng lại quá yếu đối với electron ở trạng thái kích thích, cường độ phổ HHG thu được từ trạng thái chồng chập sẽ tăng đáng kể. Với cơ sở này, trạng thái chồng chập ban đầu trở thành đối tượng nghiên cứu quan trọng trong các nghiên cứu tiếp theo [11, 14] với mục đích gia tăng đồng thời năng lượng và cường độ phổ HHG. Tiếp nối các ý tưởng trên, Zhai và cộng sự đề xuất sử 7
15. dụng nguyên tử Rydberg với trạng thái ban đầu là trạng thái chồng chập làm đối tượng tạo phổ HHG. Kết quả thu được trong các công trình [10, 12] cho thấy năng lượng và cường độ HHG tăng đáng kể so với phổ HHG của nguyên tử thường ở trạng thái cơ bản được dự đoán bởi mô hình ba bước. Trên đây là tổng quan về lý thuyết phát xạ HHG bằng mô hình ba bước và một số phương án nhằm nâng cao năng lượng, cường độ phổ HHG. Trong phần tiếp theo của chương, đối tượng của luận văn, mô hình nguyên tử Rydberg sẽ được trình bày một cách chi tiết. 1.2 Mô hình nguyên tử Rydberg Nguyên tử Rydberg là nguyên tử có một hay nhiều electron ở trạng thái kích thích bậc cao, với số lượng tử chính n lớn và nằm cách xa hạt nhân. Trong trường hợp chỉ có một electron ở trạng thái kích thích, nguyên tử Rydberg có cấu trúc tương đồng với một nguyên tử Hydro ở trạng thái cơ bản. Điểm khác biệt duy nhất của 2 loại nguyên tử này là lõi của nguyên tử Rydberg được cấu tạo từ hạt nhân cùng với các electron còn lại, vì vậy nó là ion có điện tích hiệu dụng là Zeffe [15] được minh họa trong hình 1.3. Sự kiện đánh dấu sự xuất hiện của nguyên tử Ryberg chính là khi Johann Balmer đưa ra công thức xác định bước sóng dãy quang phổ vạch nằm trong vùng ánh sáng nhìn thấy của nguyên tử Hydro vào năm 1885. Đối với chúng ta ngày nay, đó chính là dãy Balmer được tạo bởi sự chuyển mức năng lượng của các electron ở trạng thái kích thích cao về trạng thái có n = 2. Ba năm sau, nhà vật lý người Thụy Điển Johannes Rydberg đưa ra một công thức tổng quát hơn nhằm xác định bước sóng của các dãy quang phổ vạch được gọi là công thức Rydberg. Trong công thức này xuất hiện hằng số Rydberg (Ry), đặc trưng cho sự chuyển vạch của quang phổ không chỉ trong nguyên tử Hydro mà còn trong các nguyên tử khác. Tuy nhiên, phải đến năm 1913 khi Niels Bohr đề xuất mô hình bán cổ điển mô tả cấu tạo nguyên tử, bức tranh vật lí về nguyên tử Rydberg và sự chuyển mức năng lượng của các electron mới được hiểu rõ [15]. Mô hình Bohr là sự cải tiến của mô hình nguyên tử Rutherford, bằng cách thêm vào 2 tiên đề về quỹ đạo dừng và điều kiện lượng tử hóa moment động lượng quỹ đạo. 8
16. Hình 1.3: Mô hình nguyên tử Rydberg với 1 electron ở trạng thái kích thích. Áp dụng định luật II Newton cho một electron khối lượng m, điện tích −e chuyển động tròn bán kính r xung quanh hạt nhân với điện tích +Ze: mv2 kZe2 = , r r2 1 với k = , 0 là hằng số điện. 4π0 Tiên đề 2 của Bohr về điều kiện lượng tử hóa moment động lượng quỹ đạo cho ta: mvr = n~. Kết hợp 2 phương trình trên, ta thu được biểu thức xác định bán kính quỹ đạo phụ thuộc vào số lượng tử chính n: n2 2 r = ~ . (1.4) Ze2mk Năng lượng của các trạng thái dừng cũng được xác định : mv2  kZe2  k2Z2e4m E = Wđ + Wt = + − = − . (1.5) 2 r 2n2~2 Dấu âm ở biểu thức (1.5) chứng tỏ năng lượng của các trạng thái này là năng lượng liên kết giữa electron và hạt nhân. Theo định luật bảo toàn và chuyển hóa năng lượng, 9
17. các dãy quang phổ với bước sóng nhất định có năng lượng chính bằng sự chênh lệch năng lượng khi electron chuyển trạng thái : k2Z2e4m  1 1   1 1  W2 − W1 = 2 2 − 2 = Ry 2 − 2 . (1.6) 2~ n1 n2 n1 n2 Từ công thức (1.6), dễ dàng nhận thấy bán kính quỹ đạo nguyên tử tỉ lệ với n2, tương ứng tiết diện tỉ lệ với n4; trong khi năng lượng liên kết giữa electron và nguyên tử tỉ 1 lệ với n2 . Vì vậy, so với một nguyên tử thường, nguyên tử Rydberg, ứng với n lớn, có kích thước quỹ đạo lớn hơn nhiều lần, cũng như năng lượng liên kết giữa electron ở trạng thái kích thích và lõi giảm đi đáng kể. Chính sự khác biệt này là nguyên nhân quan trọng ảnh hưởng đến hiệu suất chuyển đổi cũng như năng lượng điểm dừng của phổ HHG của nguyên tử Rydberg. Ảnh hưởng cụ thể sẽ được trình bày trong chương 3 của luận văn. 10
18. Chương 2 Phương pháp nghiên cứu 2.1 Mô hình bài toán Đối tượng tương tác với laser của bài toán là nguyên tử Rydberg Neon với elec- tron ở trạng thái kích thích bậc cao phân lớp p. Trạng thái ban đầu của nguyên tử là kết quả của sự chồng chập giữa hai trạng thái cơ bản 1s và kích thích 6p với đóng góp của mỗi trạng thái là như nhau, được thể hiện qua phương trình: 1 Ψ(r, t) = √ (|1si + |6pi) (2.1) 2 với độ lệch pha giữa 2 trạng thái thành phần được bỏ qua. Laser được sử dụng trong bài toán là laser xung với hàm bao sin2, phân cực thẳng, được mô tả bằng hàm điện trường có dạng: πt E(t) = E sin2 sin(ωt + ϕ) (2.2) 0 τ với E0 là điện trường đỉnh của laser, liên hệ với cường độ laser qua biểu thức I =  cE 2 0 0 ; τ, ω và ϕ lần lượt là độ dài xung, tần số và độ lệch pha giữa laser và hàm bao. 2 Hình 2.1 mô tả trường laser với các thông số cụ thể: cường độ laser đạt 5×1014 W/cm2, bước sóng λ = 800 nm, ϕ = 0 và τ = 5 fs ≈ 1.84T (với T là chu kì quang học của laser). Trong luận văn này, bài toán trên được tiếp cận theo hai hướng. Hướng tiếp cận cổ điển với cơ sở là mô hình ba bước bán cổ điển nhằm khảo sát quỹ đạo electron và ảnh hưởng của nó lên vị trí điểm dừng HHG. Các kết quả cổ điển này sẽ được kiểm 11
19. Hình 2.1: Điện trường laser (đường nét liền) với các thông số như đề cập trong mục 2.1. Đường nét đứt mô tả hàm bao của trường laser. chứng cũng như giải thích bằng các kết quả tính toán theo hướng tiếp cận lượng tử. Trong phần còn lại của chương, chúng tôi sẽ lần lượt trình bày cụ thể hai hướng tiếp cận này. Lưu ý rằng các thông số của laser cũng như nguyên tử Rydberg trong mô hình bài toán được chọn tương tự như trong công trình [12] để kết quả của luận văn có sự kiểm chứng. 2.2 Cách tiếp cận cổ điển Với cách tiếp cận cổ điển, chúng tôi chỉ quan tâm đến quá trình lan truyền (bước 2) trong mô hình ba bước đã được trình bày ở chương 1. Để đơn giản, quá trình này được khảo sát một chiều (1D), theo phương của vector phân cực của laser như hình 2.2 . Nguyên tử Rydberg lúc này được mô tả bằng mô hình nguyên tử Bohr như đã trình bày ở mục 1.2, tức tương đương với một nguyên tử Hydro có 1 electron ở 12
20. Hình 2.2: Quá trình lan truyền được khảo sát một chiều với x0 là tọa độ electron ở trạng thái ban đầu. trạng thái kích thích cách rất xa lõi, điện tích hiệu dụng Zeff = 1.2592e và thế ion hóa Ip = 0.7928 a.u. [12]. Giả sử electron sau khi bị ion hóa tiến vào trường laser tại thời điểm t0 bất kì, định luật II Newton trên trục x mô tả chuyển động của electron có dạng: mx¨(t) = eE(t), (2.3) với E(t) là điện trường laser trong biểu thức (2.2). Kết hợp (2.2), (2.3) và các thông số của laser, thu được phương trình được viết dưới hệ đơn vị nguyên tử:  0.056t  x¨(t) − 0.12 × sin2 sin(0.056t) = 0. (2.4) 2 × 1.84 Với giả thiết tại thời điểm ion hóa t0, electron cách lõi một đoạn là x0 và không có vận tốc đầu, phương trình (2.4) có các điều kiện biên: x(t0) = x0 (2.5) x˙(t0) = 0. Nghiệm của phương trình trên chính là biểu thức tọa độ của electron là một hàm theo thời gian x(t) phụ thuộc vào các tham số t0, x0 và từ đó chúng tôi thu được đồ thị quỹ đạo của electron. Sau nửa chu kì quang học, điện trường laser đổi chiều kéo electron quay lại tái kết hợp với lõi nguyên tử tại thời điểm tr, cũng chính là giá trị nghiệm của phương trình: x(tr) = 0. (2.6) Lúc này, toàn bộ động năng electron thu được khi chuyển động sẽ chuyển hóa thành một phần năng lượng phổ HHG. Biểu thức động năng quay về của electron (đơn vị 13
21. nguyên tử) thỏa mãn công thức: 1 K(t ) = v˙(t ). (2.7) r 2 r Vì phương trình (2.6) không có nghiệm giải tích cụ thể, chúng tôi thực hiện giải số bằng Mathematica để tìm thời điểm tái kết hơp tr, từ đó tìm được K(tr) theo biểu thức (2.7). Bước nhảy thời gian được chọn là 0.041 a.u., đủ nhỏ để kết quả hội tụ. 2.3 Cách tiếp cận lượng tử Khác với cách tiếp cận cổ điển, bài toán lượng tử được khảo sát trong không gian ba chiều (3D). Trạng thái trước khi tương tác với laser của nguyên tử Rydberg tương ứng với một hàm sóng ban đầu của electron trong nguyên tử Hydro hiệu dụng, với Zeff = 1.2592e. Hàm sóng này có thể được tách theo hàm cầu thành hàm bán kính và hàm góc: m Ψnlm (r, θ, ϕ) = Rnl (r) Yl (θ, ϕ) . (2.8) Ở đây, chúng tôi chỉ quan tâm đến thành phần bán kính có dạng (đơn vị nguyên tử): 1 " 3 # 2 l   Z r     2Zeff (n − l − 1)! − eff 2Zeffr 2l+1 2Zeffr na0 Rn,l = 3 × e × × Ln+l . (2.9) na0 2n[(n + l)!] na0 na0 Trong biểu thức (2.9) n, l lần lượt là số lượng tử chính và số lượng tử quỹ đạo của   2l+1 2Zeffr nguyên tử Rydberg trạng thái ban đầu; Ln+l là đa thức Laguerre liên kết, na0 có dạng:   n−l−1 2  k 2l+1 2Zeffr X k+1 [(n + l)!] 2Zeffr Ln+l = (−1) . na0 (n − l − 1 − k)!(2l + k + 1)!k! na0 k=0 Kết hợp (2.1) và (2.9), chúng tôi thu được hàm sóng ban đầu cũng như hàm phân bố theo bán kính cho electron của nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập: 1 Ψ(r, 0) = √ [R1,0 + R6,1] (2.10) 2 2 2 ρ(r) = |Rl,n(r)| r , (2.11) với hàm Rn,l được xác định bởi biểu thức (2.9) 14
22. Khi trường laser tương tác với nguyên tử, phương trình Schrodinger¨ phụ thuộc thời gian - TDSE (Time-Dependent Schrodinger¨ Equation) mô tả động lực học của elec- tron trong hệ đơn vị nguyên tử có dạng: ∂  ∇2  i Ψ(r, t) = − + V (r, t) Ψ(r, t) (2.12) ∂t 2 trong đó V (r, t) là thế năng của hệ, chính bằng tổng thế năng Coulomb của nguyên tử và thế năng tương tác với laser: Z V (r, t) = − eff + ~r.E~(t), (2.13) r với E(t) được xác định bởi biểu thức (2.2) Phương trình (2.12) được giải bằng phương pháp số ab initio trên ngôn ngữ lập trình FORTRAN. Trong luận văn này, chúng tôi sử dụng chương trình tính toán phát xạ HHG do thầy Hoàng Văn Hưng, giảng viên khoa Vật lý trường Đại học Sư Phạm Tp.Hồ Chí Minh xây dựng, từ đó thu được phổ HHG cũng như xác suất ion hóa của các trạng thái. Tất cả các kết quả tính toán theo hai hướng tiếp cận trên sẽ được trình bày và thảo luận cụ thể hơn ở chương 3. 15
23. Chương 3 Kết quả và thảo luận 3.1 Vị trí điểm dừng của phổ HHG nguyên tử Rydberg tại trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích 6p bằng mô hình cơ học cổ điển Theo cách tiếp cận cổ điển đã được giới thiệu ở chương trước, chúng tôi thu được giá trị động năng quay về của electron theo biểu thức (2.7) là một hàm phụ thuộc vào các tham số t0, x0 lần lượt là thời điểm ion hóa và vị trí ban đầu của electron ion hóa từ nguyên tử Rydberg. Bên cạnh đó, theo mô hình ba bước bán cổ điển đã được trình bày ở chương 1, các electron ion hóa theo cơ chế xuyên hầm tại thời điểm ion hóa t0 bất kì trong thời gian laser tương tác. Vì vậy, chúng tôi cố định tham số x0 ứng với vị trí ban đầu của electron ở trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích 6p để vẽ đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc giữa động năng quay về và thời điểm ion hóa của electron, từ đó thu được công thức vị trí năng lượng điểm dừng của phổ HHG của hai trạng thái này. Kết quả tính phổ HHG bằng TDSE của hai trạng thái cũng sẽ được trình bày nhằm kiểm chứng tính đúng đắn của mô hình cổ điển. Lưu ý ở đây, tham số x0 được chọn dựa vào đồ thị mật độ phân bố điện tử theo bán kính của hai trạng thái này ở hình 3.1. Dễ dàng nhận thấy electron ở trạng thái cơ bản 1s có cực đại phân bố tại bán kính Borh, tương ứng với x0(1s) = 1 a.u. Còn ở trạng thái kích thích 6p, electron phân bố cách xa lõi, tập trung chủ yếu trong vùng từ 40 a.u. cho đến 50 a.u., với cực đại tại vị trí x0(6p) = 45 a.u Kết quả cổ điển và lượng tử của trạng thái cơ bản được thể hiện trong hình 3.2. 16
24. Hình 3.1: Mật độ phân bố electron theo bán kính tại trạng thái 1s (nét đứt) và trạng thái 6p (nét liền) của nguyên tử Rydberg với Zeff = 1.2592. Dễ dàng nhận thấy động năng quay về của electron đạt giá trị cực đại Kcổ điển(1s) = 1.40Up khi electron ion hóa tại thời điểm t0 = 0.83T , là thời điểm xác suất ion hóa xuyên hầm lớn nhất tương ứng với một đỉnh laser. Giá trị động năng này tương ứng với giá trị năng lượng vị trí điểm dừng phổ HHG bằng 42ω, trùng khớp với kết quả tính bằng TDSE. Điều này cho thấy sự đúng đắn của mô hình cổ điển ở trạng thái cơ bản. Tuy nhiên, so với công thức (1.1) của mô hình bán cổ điển Lewenstein thì kết quả này có sự sai lệch đáng kể. Sự sai lệch này có liên quan mật thiết đến độ dài xung laser tương tác, sẽ được chúng tôi giải thích cụ thể trong phần cuối của chương. Hình 3.3 trình bày kết quả đối với trạng thái kích thích 6p. Cụ thể, tại thời điểm ion hóa t0 = 0.31T, (3.1) động năng quay về của electron theo mô hình cổ điển đạt giá trị cực đại Kcổ điển(6p) = 4.36Up. Trong khi đó, kết quả tính toán bằng TDSE lại cho ta giá trị vị trí điểm dừng tại bậc 94ω, tương ứng với năng lượng phổ HHG EHHG = Ip + 3.95Up. Nguyên nhân của sự sai khác này có thể do sự khác biệt về tính chất của nguyên tử Rydberg so với nguyên tử thường. Bằng mô hình Bohr như đã đề cập ở mục 1.2 của luận văn, với bán 17
25. (a) Tính toán cổ điển (b) Tính toán TDSE Hình 3.2: Vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái cơ bản 1s (x0(1s) = 1 a.u). (a) Tính toán cổ điển (b) Tính toán TDSE Hình 3.3: Vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái kích thích 6p (x0(6p) = 45 a.u.). kính quỹ đạo lớn, electron của nguyên tử Rydberg ở các trạng thái kích thích bậc cao liên kết khá lỏng lẻo với lõi. Cụ thể, năng lượng liên kết giảm theo n2 nên electron ở trạng thái kích thích bậc cao rất nhạy cảm với trường ngoài. Vì vậy, việc áp dụng cơ chế xuyên hầm đối với electron tại thời điểm ion hóa t0 bất kì theo mô hình của Lewenstein có thể không còn phù hợp. Trong phần tiếp theo của chương, giả thiết cổ điển về thời điểm ion hóa của electron được trình bày để giải quyết vấn đề trên. Đồng thời, chúng tôi cũng đưa ra các kết quả tính toán để chứng minh cho giả thiết này. 18
26. 3.2 Giả thiết về thời điểm ion hóa của electron Để chứng minh dự đoán các electron ở trạng thái kích thích bậc cao không ion hóa theo cơ chế xuyên hầm, chúng tôi thực hiện tính toán thế năng tổng cộng của nguyên tử Rydberg tại hai thời điểm t = 0, t = 0.06T cũng như năng lượng liên kết của electron ở trạng thái kích thích 6p từ các phương trình (2.13), (1.5). Kết quả được trình bày cụ thể ở hình 3.4. Tại thời điểm laser chưa tương tác với nguyên tử Rydberg (hình 3.4a), năng lượng liên kết của trạng thái kích thích 6p xấp xỉ thế Coulomb của nguyên tử. Vì vậy khi laser vừa xuất hiện bẻ cong rào thế Coulomb của nguyên tử (hình 3.4b) thì năng lượng của electron trạng thái 6p đã cao hơn thế năng tổng cộng của nguyên tử Rydberg. Nói cách khác, các electron ở trạng thái 6p ion hóa theo cơ chế vượt rào ngay trong khoảng thời gian laser vừa chiếu vào nguyên tử. Thêm vào (a) t = 0 (b) t = 0.06T Hình 3.4: Thế năng tổng cộng của nguyên tử Rydberg tại hai thời điểm (a) t = 0, (b) 0.06T . đó, chúng tôi cũng trình bày xác suất ion hóa trạng thái kích thích 6p ở hình 3.5. Cụ thể, xác suất ion hóa của electron tăng mạnh trong khoảng thời gian từ 0 đến 0.2T , rồi ổn định (bằng 1) trong suốt thời gian còn lại của xung laser. Điều này chứng tỏ các electron ở trạng thái 6p đã bị ion hóa hoàn toàn trước thời điểm t0 = 0.31T (theo (3.1)) của mô hình ba bước bán cổ điển. Từ những lí do trên, chúng tôi giả thiết rằng khi laser tương tác với nguyên tử Rydberg ở trạng thái kích thích bậc cao, quá trình ion hóa của electron chỉ xảy ra tại một thời điểm trong khoảng thời gian laser vừa chiếu vào nguyên tử, tương ứng với 19
27. Hình 3.5: Xác suất ion hóa theo thời gian của trạng thái kích thích 6p khi sử dụng laser xung 1.84 chu kì, bước sóng 800 nm, cường độ I = 5 × 1014 W/cm2. điều kiện thời điểm ion hóa t0, nằm trong khoảng [0, 0.2T ] : t0 ∈ [0, 0.2T ] (3.2) Đây là một giả thiết theo chúng tôi đánh giá là quan trọng đối với cách tiếp cận cổ điển. Với giả thiết này, mối quan hệ giữa động năng quay về và thời điểm ion hóa t0 nằm trong khoảng [0, 0.2T ] được thể hiện ở hình 3.6. Cụ thể, giá trị động năng quay về của electron vào khoảng [3.88Up, 4.09Up] tại các vị trí x0(6p) ban đầu tương ứng trong khoảng [39a.u., 46a.u.]. So sánh với phổ HHG tính bằng TDSE (hình 3.3b) cũng như mật độ phân bố electron ở trạng thái kích thích (hình 3.1), kết quả này có sự tương đồng tốt với sai số nhỏ hơn 3.5%. Cũng áp dụng giả thuyết này, chúng tôi khảo sát sự phụ thuộc giữa động năng quay về của electron ion hóa từ nguyên tử Rydberg và tọa độ ban đầu của nó. Kết quả cụ thể được thể hiện cụ thể ở hình 3.6. Dễ dàng nhận thấy, vị trí ban đầu càng lớn thì động năng của electron càng tăng cho đến khi động năng đạt giá trị cực đại Kcổ điển(6p) = 4.09 Up tại vị trí x0(6p) = 46 a.u Kết quả này phù hợp với kết quả ở 20
28. Hình 3.6: Mối quan hệ giữa động năng quay về và các thời điểm ion hóa thuộc khoảng [0, 0.2T ]. công trình [12] cũng như tính toán bằng TDSE của chúng tôi ở hình 3.3b.Từ đây có thể kết luận rằng giả thiết (3.2) là phù hợp với mô hình bài toán ở trạng thái kích thích. 3.3 Phổ HHG của nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập Từ giả thiết (3.2) cho trạng thái kích thích được trình bày ở phần trước, các tính chất về hiệu suất phát xạ và năng lượng vị trí điểm dừng phổ HHG của nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập được trình bày cụ thể trong chương này. Kết quả tính TDSE phổ HHG của nguyên tử Rydberg của trạng thái cơ bản 1s, kích thích 6p và chồng chập 1s + 6p được thể hiện ở hình 3.8. Cụ thể, đối với năng lượng vị trí điểm dừng của phổ HHG, trạng thái chồng chập và trạng thái kích thích có giá trị như nhau (cùng đạt 94ω). Tuy nhiên cường độ phổ HHG tạo bởi trạng thái chồng chập lần lượt lớn hơn 2 và 6 bậc so với phổ ở trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích. Để lý giải cho sự giống nhau của vị trí điểm dừng của hai trạng thái chồng chập 21
29. Hình 3.7: Mối liên hệ giữa động năng quay về của electron với vị trí ban đầu x0. và kích thích, mật độ phân bố electron ban đầu và xác suất ion theo thời gian của hai trạng thái được trình bày ở hình 3.9 và hình 3.10. Theo hình 3.9, mật độ electron ở trạng thái chồng chập 1s + 6p có sự tương đồng với mật độ trạng thái kích thích 6p trong vùng từ 20 a.u. đến 80 a.u Vì vậy, một phần electron ở trạng thái chồng chập cũng có cực đại phân bố tại vị trí x0 = 45 a.u. như trạng thái kích thích 6p. Ngoài ra, theo hình 3.10 thì cũng có sự tương đồng về xác suất ion hóa giữa hai trạng thái trên. Cụ thể, xác suất ion hóa của electron của cả hai trạng thái đều tăng mạnh trong cùng một khoảng thời gian (từ 0 đến 0.2T ), rồi đạt giá trị ổn định trong suốt thời gian còn lại của xung laser. Từ những lí do trên, có thể kết luận rằng giả thiết (3.2) vẫn phù hợp khi áp dụng với trạng thái chồng chập 1s + 6p. Đây cũng chính là lý do vị trí điểm dừng của hai trạng thái kích thích và chồng chập là như nhau. Sự khác nhau về hiệu suất chuyển đổi HHG giữa trạng thái chồng chập và các trạng thái thành phần đã được giải thích trong các công trình [7,8, 11]. Cụ thể, việc sử dụng laser xung cực ngắn (1.84 chu kì), có cường độ I = 5 × 1014 W/cm2 là đủ mạnh để ion hóa trực tiếp các electron trạng thái kích thích bậc cao; nhưng lại không đủ mạnh đối với electron ở trạng thái cơ bản. Vì vậy, khi laser tương tác với nguyên tử ở trạng thái chồng chập, sẽ xuất hiện thêm thành phần gia tốc lưỡng cực là giao thoa 22
30. Hình 3.8: Phổ HHG ở trạng thái cơ bản 1s, trạng thái kích thích 6p và trạng thái chồng chập 1s + 6p, khi sử dụng laser xung 1.84 chu kì, bước sóng 800 nm, cường độ I = 5 × 1014 W/cm2. của electron phát ra từ trạng thái kích thích và quay về trạng thái cơ bản; dẫn đến sự gia tăng của cường độ HHG [11]. Tổng kết lại, cơ chế phát xạ HHG từ nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập có sự khác biệt so với mô hình ba bước. Với mật độ phân bố rộng, electron của nguyên tử Rydberg ở trạng thái kích thích liên kết lỏng lẻo với lõi. Do đó, khi có trường laser chiếu vào, các electron này ion hóa ngay sau thời điểm tương tác với laser xung cực ngắn mà không thực hiện quá trình xuyên ngầm. Điều này tương ứng với giả thiết (3.2) khi tiếp cận quá trình theo hướng cổ điển mà chúng tôi đã đề xuất trong luận văn. Sau khi ion hóa, chỉ có các electron có vị trí ban đầu trong một vùng nhất định mới có khả năng quay về tái kết hợp với lõi và đóng góp vào phổ HHG. Vùng này nằm cách xa lõi, cho nên động năng quay về cực đại của các electron sẽ lớn hơn giá trị 3.17Up dự đoán bởi mô hình ba bước. Bên cạnh đó, việc sử dụng trạng thái ban đầu là sự chồng chập giữa trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích giúp làm tăng cường độ HHG thông qua sự xuất hiện của thành phần gia tốc lưỡng cực như đã trình bày ở 23
31. Hình 3.9: Mật độ phân bố electron theo bán kính tại trạng thái 6p (nét liền) và trạng thái 1s + 6p (nét đứt) của nguyên tử Rydberg với Zeff = 1.2592. trên. 3.4 Ảnh hưởng của độ dài xung laser lên năng lượng vị trí điểm dừng HHG Một tính chất đặc biệt khác chúng tôi muốn trình bày là sự ảnh hưởng của độ dài xung laser tương tác lên năng lượng vị trí điểm dừng HHG tạo bởi nguyên tử Rydberg. Theo công trình [12] sự gia tăng năng lượng vị trí điểm dừng chỉ xảy ra khi laser tương tác có độ dài xung nhỏ hơn 2 chu kì quang học. Chúng tôi đã thực hiện tính toán bằng TDSE cũng như bằng mô hình cổ điển ứng với các laser có độ dài xung khác nhau ở cả hai trạng thái cơ bản và chồng chập nhằm kiểm chứng kết quả này. Lưu ý rằng ở cách tiếp cận cổ điển, giả thiết (3.2) được sử dụng cho trạng thái chồng chập. Kết quả cụ thể được thể hiện ở hình 3.11 cho thấy sự tương đồng giữa 2 cách tiếp cận. Đối với trạng thái cơ bản, kết quả của cả hai cách tiếp cận TDSE và cổ điển đều 24
32. Hình 3.10: Xác suất ion hóa theo thời gian của trạng thái kích thích 6p và trạng thái chồng chập 1s + 6p. trùng khớp với kết quả của công trình [12]. Vị trí điểm dừng phổ HHG tăng dần và đạt giá trị ổn định EHHG = Ip + 3.17Up(= 78ω) theo mô hình bán cổ điển của Lewenstein khi laser có độ dài xung lớn hơn 6fs (≈ 2.2T ). Đây là lí do mà với độ dài xung của laser được sử dụng xuyên suốt luận văn (τ = 5fs ≈ 1.84T < 2.2T ), giá trị năng lượng điểm dừng HHG của trạng thái cơ bản chỉ đạt EHHG = Ip + 1.40Up(= 42ω), thấp hơn nhiều so với dự đoán của mô hình ba bước bán cổ điển. Trong khi đó, đối với trạng thái chồng chập, vị trí điểm dừng phổ HHG tăng dần và đạt giá trị cực đại EHHG = Ip + 4.03Up(= 96ω) khi giá trị độ dài xung laser đạt 4.5fs ≈ 1.655T . Kể từ đó, năng lượng vị trí điểm dừng HHG giảm dần và xuống mức thấp hơn giá trị dự đoán EHHG = Ip + 3.17Up(= 78ω) của mô hình ba bước khi độ dài xung laser lớn hơn 6fs (≈ 2.2T ). Từ các kết quả tính toán của cả hai cách tiếp cận TDSE và cổ điển, có thể kết luận rằng sự gia tăng vị trí điểm dừng chỉ xảy ra khi laser có độ dài xung cực ngắn, cụ thể là τ < 2.2T . Kết luận này có sự tương đồng với kết quả của công trình [12]. Điều này một lần nữa chứng minh tính đúng đắn của giả thiết (3.2) của chúng tôi. 25
33. (a) Tính toán cổ điển (b) Tính toán TDSE Hình 3.11: Mối quan hệ giữa độ dài xung laser và vị trí điểm dừng phổ HHG ở trạng thái cơ bản 1s (x0 = 1 a.u) và trạng thái chồng chập 1s + 6p (x0 = 45 a.u) theo 2 hướng tiếp cận. (a) Tính toán cổ điển, (b) Tính toán TDSE. 26
34. Kết luận và hướng phát triển đề tài Chúng tôi đã hoàn thành xong mục tiêu đề ra của luận văn thông qua những kết quả sau: • Đề xuất và kiểm chứng thành công tính đúng đắn của giả thiết về thời điểm ion hóa t0 áp dụng cho mô hình cổ điển của bài toán phát xạ HHG từ nguyên tử Rydberg ở trạng thái kích thích • Sử dụng giả thiết được đề xuất hệ thống lại cơ chế phát xạ HHG từ nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập. • Sử dụng giả thiết được đề xuất kiểm chứng thành công điều kiện của độ dài xung laser tương tác (nhỏ hơn 2.2 chu kì quang học) nhằm nâng cao vị trí năng lượng điểm dừng phổ HHG từ nguyên tử Rydberg trạng thái chồng chập. Đây sẽ là cơ sở cho các nghiên cứu tiếp theo về phổ HHG tạo bởi nguyên tử Rybderg. Một trong những hướng phát triển của đề tài đó là khảo sát sự ảnh hưởng lên phổ HHG khi thay đổi tỉ lệ đóng góp các thành phần trong trạng thái chồng chập ban đầu. 27
35. Tài liệu tham khảo [1] K. L. Ishikawa, “High-harmonic generation,” in Advances in Solid State Lasers Development and Applications, InTech, 2010, ch. 19, pp. 439–464. [2] J. Itatani, J. Levesque, D. Zeidler, et al., Tomographic imaging of molecular orbitals, Nature, vol. 432, no. 7019, p. 867, 2004. [3] P. á. Corkum and F. Krausz, Attosecond science, Nature physics, vol. 3, no. 6, p. 381, 2007. [4] P. Antoine, A. L’huillier, and M. Lewenstein, Attosecond pulse trains using high–order harmonics, Physical Review Letters, vol. 77, no. 7, p. 1234, 1996. [5] M. Lewenstein, P. Balcou, M. Y. Ivanov, et al., Theory of high-harmonic gener- ation by low-frequency laser fields, Physical Review A, vol. 49, pp. 2117–2132, 1994. [6] E. A. Gibson, A. Paul, N. Wagner, et al., High-order harmonic generation up to 250 ev from highly ionized argon, Physical Review Letters, vol. 92, no. 3, p. 033 001, 2004. [7] A Sanpera, J. Watson, M Lewenstein, et al., Harmonic-generation control, Phys- ical Review A, vol. 54, no. 5, p. 4320, 1996. [8] J. Watson, A Sanpera, X Chen, et al., Harmonic generation from a coherent superposition of states, Physical Review A, vol. 53, no. 4, R1962, 1996. [9] H. Avetissian and G. Mkrtchian, Multiphoton resonant excitation of atoms in strong laser fields and implementation of coherent superposition states, Physi- cal Review A, vol. 66, no. 3, p. 033 403, 2002. 28
36. [10] Z. Zhai, J. Chen, Z.-C. Yan, et al., Direct probing of electronic density distribu- tion of a rydberg state by high-order harmonic generation in a few-cycle laser pulse, Physical Review A, vol. 82, no. 4, p. 043 422, 2010. [11] B. Wang, T. Cheng, X. Li, et al., Pulse-duration dependence of high-order har- monic generation with coherent superposition state, Physical Review A, vol. 72, no. 6, p. 063 412, 2005. [12] Z. Zhai, Q. Zhu, J. Chen, et al., High-order harmonic generation with rydberg atoms by using an intense few-cycle pulse, Physical Review A, vol. 83, no. 4, p. 043 409, 2011. [13] B. Shan and Z. Chang, Dramatic extension of the high-order harmonic cutoff by using a long-wavelength driving field, Physical Review A, vol. 65, no. 1, p. 011 804, 2001. [14] Z. Zhai, R.-F. Yu, X.-S. Liu, et al., Enhancement of high-order harmonic emis- sion and intense sub-50- as pulse generation, Physical Review A, vol. 78, no. 4, p. 041 402, 2008. [15] T. F. Gallagher, Rydberg atoms. Cambridge University Press, 2005, vol. 3, pp. 1–37. 29